本文關(guān)鍵詞：基于吸附鈾酰離子的植酸改性真菌材料的制備、表征及性能研究

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【摘要】：隨著核工業(yè)的迅速發(fā)展,含鈾廢水的排放量也迅速增多,這將對人類和環(huán)境造成嚴(yán)重危害,因此如何處理含鈾廢水是目前治理環(huán)境問題所面臨的重大問題之一。目前國內(nèi)外處理含鈾廢水的主要方法有物理法、化學(xué)處理法和吸附法,但因這些方法自身仍存在很多缺陷,如成本高、易造成二次污染、吸附量不大或選擇性不好等,而改性生物材料技術(shù)和離子印跡技術(shù)以其吸附容量大、選擇性好等優(yōu)勢逐漸得到人們關(guān)注。本論文基于鈾酰離子配位原理,從構(gòu)筑富含磷酸功能化基團(tuán)的吸附劑出發(fā),以快速高效處理廢水中的鈾為目標(biāo),制備了植酸改性真菌(PA-ZZF51)和植酸硅醚修飾海洋兼性真菌的鈾酰離子印跡材料(U(Ⅵ)-ⅡP)兩種不同的吸附劑,采用紅外光譜、掃描電鏡和比表面測試儀等測試儀器對所得吸附劑進(jìn)行了特征表征,并分別考察了各因素對這兩種吸附劑吸附性能的影響,探究了吸附劑的重復(fù)性和選擇性,且對吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了吸附動力學(xué)和吸附等溫線模型分析。主要內(nèi)容如下:論文第一章對含鈾廢水的來源、特征、危害、處理方法及植酸的理化性質(zhì)、特征應(yīng)用進(jìn)行了介紹,分析了化學(xué)改性生物吸附劑和金屬離子印跡聚合物的研究現(xiàn)狀,同時對論文的研究意義、主要內(nèi)容及創(chuàng)新之處進(jìn)行了闡述。論文第二章簡介了實(shí)驗(yàn)過程中需用到的試劑、儀器,真菌的培養(yǎng)和收集過程,吸附劑的制備方向、表征方法及詳細(xì)的吸附實(shí)驗(yàn)方法,吸附的動力學(xué)模型和吸附等溫模型。論文第三章用植酸作改性試劑,制備了植酸改性真菌PA-ZZF51生物吸附劑,并用紅外光譜和掃描電鏡對改性前后及吸附前后的受試菌進(jìn)行表征分析其吸附機(jī)理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)PA-ZZF51表面變粗糙,結(jié)合位點(diǎn)和孔隙增多,吸附過程中羧基、氨基、磷酸酯基等基團(tuán)均參與了鈾的吸附過程,吸附后表面變光滑且孔隙減少,說明植酸成功接枝到真菌上并參與了吸附。吸附實(shí)驗(yàn)表明吸附劑PA-ZZF51與未改性真菌相比,對U(Ⅵ)的吸附效果顯著增加,當(dāng)溶液p H 5.0,固液比0.2,反應(yīng)時間45 min、初始鈾溶度100 mg g~(-1)時吸附量達(dá)最大值453.7 mg g~(-1),是未改性真菌的20.9倍。重復(fù)性實(shí)驗(yàn)表明吸附劑PA-ZZF51有良好的再生性能,可多次重復(fù)利用,其中用解吸劑HNO3和HCl進(jìn)行5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)的脫附率仍在90%以上。動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程計(jì)算得到的理論吸附容量與實(shí)際值更接近,線性相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.995,表明準(zhǔn)二級動力學(xué)模型能更好地描述PA-ZZF51對鈾的吸附過程;同時通過研究等溫吸附模型發(fā)現(xiàn)Langmuir等溫方程的線性擬合相關(guān)系數(shù)為0.9967,表明PA-ZZF51吸附鈾的過程符合Langmuir等溫吸附模型。論文第四章以菌粉為基體,植酸為功能單體,UO22+為模板離子,TEOS為交聯(lián)劑,采用溶膠-凝膠技術(shù)制備了鈾(Ⅵ)離子印跡聚合物(U(Ⅵ)-ⅡP),并利用紅外光譜、掃描電鏡和比表面分析儀對U(Ⅵ)-ⅡP進(jìn)行了特征表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn)紅外圖譜上出現(xiàn)明顯的P=O伸縮振動峰,P-O伸縮振動峰,Si-O-Si對稱伸縮、彎曲振動峰等,表面呈分散的微球狀且有多孔,經(jīng)吸附后,多孔狀結(jié)構(gòu)減少,均勻粒子空穴基本被填滿,制備材料U(Ⅵ)-ⅡP與NIP相比,比表面積和孔容大,但平均孔徑小,表明U(Ⅵ)-ⅡP已成功制備且表面存在U(Ⅵ)離子相應(yīng)的特異性識別印跡位點(diǎn),吸附能力增強(qiáng)。為了科學(xué)地反映出影響吸附鈾的主要因素,論文首先用單因素實(shí)驗(yàn)探究了溶液p H、固液比、反應(yīng)時間及初始鈾濃度對鈾吸附容量的影響,然后再以單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果為參考,應(yīng)用響應(yīng)面BBD法對吸附條件進(jìn)行了優(yōu)化。結(jié)果發(fā)現(xiàn),采用單因素法當(dāng)溶液p H 6.0、固液比0.4、反應(yīng)時間60 min、初始鈾濃度50 mg L~(-1)時吸附量達(dá)到最大值114.44 mg g~(-1);采用響應(yīng)面BBD法當(dāng)溶液p H 5.79、固液比0.37、反應(yīng)時間65.25 min、初始鈾濃度52.35 mg L~(-1)時吸附量達(dá)到最大值119.805 mg/g,兩者差距不大,當(dāng)然使用響應(yīng)面BBD法既考慮了單個因素對吸附的影響,又模擬了交互項(xiàng)對吸附的影響,并有等高線圖和三維立體響應(yīng)曲面圖可直觀看出交互影響和吸附量最大值位置,表明利用響應(yīng)面BBD法優(yōu)化吸附條件科學(xué)合理。重復(fù)性實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)U(Ⅵ)-ⅡP用EDTA進(jìn)行5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后對鈾的脫附率仍高于90%,表明U(Ⅵ)-ⅡP穩(wěn)定性好,可多次重復(fù)使用。選擇性實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)U(Ⅵ)-ⅡP對Th(IV)和Cu(Ⅱ)的相對選擇系數(shù)分別為1.87和1.85,表明U(Ⅵ)-ⅡP對U(Ⅵ)有一定的專一識別能力,具有良好的選擇吸附性。動力學(xué)分析表明,U(Ⅵ)-ⅡP對U(Ⅵ)的吸附更適合用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述,吸附速率主要由化學(xué)吸附所控制;同時通過研究吸附等溫線模型發(fā)現(xiàn)U(Ⅵ)-ⅡP對鈾的吸附過程更符合Langmuir等溫吸附模型。論文第五章對本論文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了詳細(xì)總結(jié),并對今后含鈾廢水處理方法的發(fā)展方向進(jìn)行了展望。
【關(guān)鍵詞】：鈾酰離子 植酸 改性真菌材料 吸附
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X771;O647.3
【目錄】：

• 摘要4-8
• Abstract8-17
• 第1章 前言17-27
• 1.1 含鈾廢水的來源、特征及危害17-18
• 1.2 含鈾廢水的處理方法18-22
• 1.2.1 化學(xué)沉淀法18-19
• 1.2.2 離子交換法19
• 1.2.3 蒸發(fā)濃縮法19-20
• 1.2.4 膜分離法20
• 1.2.5 萃取法20-21
• 1.2.6 生物吸附法21-22
• 1.3 植酸簡介22-23
• 1.4 化學(xué)改性生物吸附劑處理廢水研究進(jìn)展23-24
• 1.5 金屬離子印跡聚合物的研究進(jìn)展24-25
• 1.6 本研究的意義、主要內(nèi)容和創(chuàng)新之處25-27
• 1.6.1 研究意義25
• 1.6.2 主要內(nèi)容25-26
• 1.6.3 創(chuàng)新之處26-27
• 第2章 實(shí)驗(yàn)概述27-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑27-28
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器28
• 2.2 菌絲體的培養(yǎng)、收集28-29
• 2.3 改性吸附劑的制備29
• 2.4 吸附劑的結(jié)構(gòu)表征方法29-30
• 2.4.1 紅外光譜29-30
• 2.4.2 掃描電鏡30
• 2.4.3 氮?dú)馕矫摳?/span>30
• 2.5 吸附實(shí)驗(yàn)方法30-33
• 2.5.1 鈾（Ⅵ）標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制及標(biāo)準(zhǔn)曲線的測定30-31
• 2.5.2 鈾（Ⅵ）吸附實(shí)驗(yàn)31
• 2.5.3 鈾（Ⅵ）脫附實(shí)驗(yàn)31-32
• 2.5.4 吸附選擇性32
• 2.5.5 對吸附條件的優(yōu)化方法32-33
• 2.6 吸附動力學(xué)分析33-34
• 2.7 吸附等溫模型分析34-35
• 第3章 植酸改性真菌Fusarium sp.#ZZF51的制備、表征及對鈾酰離子的吸附研究35-47
• 3.1 引言35
• 3.2 植酸改性真菌Fusarium sp.#ZZF51的制備35-36
• 3.3 產(chǎn)物(PA-ZZF51)的表征36-39
• 3.3.1 紅外光譜分析36-37
• 3.3.2 掃描電鏡分析37-39
• 3.4 吸附條件的優(yōu)化39-42
• 3.4.1 溶液PH對吸附的影響39
• 3.4.2 固液比對吸附的影響39-40
• 3.4.3 反應(yīng)時間對吸附的影響40-41
• 3.4.4 初始反應(yīng)濃度對吸附的影響41-42
• 3.5 PA-ZZF51的循環(huán)再生性能分析42-43
• 3.6 PA-ZZF51的吸附動力學(xué)43-44
• 3.7 PA-ZZF51的吸附等溫線44-46
• 3.8 本章小結(jié)46-47
• 第4章 植酸硅醚修飾海洋兼性真菌制備鈾酰離子印跡材料的研究47-69
• 4.1 引言47-48
• 4.2 植酸硅醚修飾海洋兼性真菌鈾酰離子印跡材料的制備48
• 4.3 鈾酰離子印跡材料制備條件的優(yōu)化48-49
• 4.4 產(chǎn)物(U(Ⅵ)-ⅡP)的表征49-52
• 4.4.1 紅外光譜分析49-50
• 4.4.2 掃描電鏡分析50-52
• 4.4.3 氮?dú)馕矫摳綄?shí)驗(yàn)52
• 4.5 吸附條件優(yōu)化實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果52-62
• 4.5.1 單因素實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果52-54
• 4.5.2 Box-Behnken Design（BBD）法實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果分析54-62
• 4.6 U(Ⅵ)-ⅡP的循環(huán)再生性能分析62-63
• 4.7 U(Ⅵ)-ⅡP的選擇性吸附分析63-64
• 4.8 U(Ⅵ)-ⅡP的吸附動力學(xué)64-65
• 4.9 U(Ⅵ)-ⅡP的吸附等溫線65-66
• 4.10 本章小結(jié)66-69
• 第5章 結(jié)論與展望69-71
• 5.1 結(jié)論69-70
• 5.2 展望70-71
• 參考文獻(xiàn)71-79
• 攻讀學(xué)位期間主要的研究成果79-81
• 致謝81

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