發(fā)布時間：2022-07-29 15:42

　　亞硫酸鹽氧化是濕法脫硫工藝的關(guān)鍵步驟,利用介孔材料負(fù)載過渡金屬制得的多相催化劑可有效控制亞硫酸鹽的氧化速率。有序介孔分子篩具有高比表面積和高孔隙率,以及高度有序、發(fā)達(dá)的孔道結(jié)構(gòu);孔徑尺寸集中且易調(diào)控,通過后期修飾可呈現(xiàn)出不同的結(jié)構(gòu)、組成和性質(zhì),有望在亞硫酸鹽氧化反應(yīng)控制過程中展示出優(yōu)異的催化性能。本文以正硅酸乙酯為硅源、六水合硝酸鈷為鈷源、十六烷基三甲基溴化銨為模板劑,通過水熱合成法制備了MCM-48鈷基固相催化劑。對所制備的Co-MCM-48催化劑進(jìn)行了物化性質(zhì)表征。其中,通過BET得到不同鈷摻雜量下的鈷基MCM-48的比表面積、孔容以及孔徑的分布特征;利用SEM和MAPPING考察了催化劑的表觀形態(tài)、各組分的位置分布以及活性鈷的分散特征,研究了鈷摻雜量對催化劑表面形態(tài)結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律;利用TEM+EDS分析了催化劑的內(nèi)部結(jié)構(gòu)以及局部元素組成與含量;由XRD小角圖譜得知當(dāng)鈷硅比>5:95時,MCM-48的結(jié)構(gòu)將遭到破壞,同時XRD廣角圖譜分析結(jié)果證實了鈷的高分散性與低結(jié)晶度;通過XPS譜圖得到催化劑中鈷的存在形態(tài)和含量。通過亞硫酸鹽催化氧化動力學(xué)測試,研究了鈷摻雜量對Co-MCM... 

【文章頁數(shù)】：57 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
    1.2 鎂法煙氣脫硫工藝
    1.3 亞硫酸鎂氧化反應(yīng)動力學(xué)研究背景
        1.3.1 亞硫酸鎂非催化氧化的研究
        1.3.2 亞硫酸鎂催化氧化研究
        1.3.3 亞硫酸鎂催化氧化反應(yīng)中存在的問題
    1.4 介孔材料
        1.4.1 多孔材料
        1.4.2 有序介孔材料
        1.4.3 MCM-48分子篩自身屬性以及其在相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用情況
    1.5 課題研究目的、意義與內(nèi)容
        1.5.1 課題背景
        1.5.2 課題研究內(nèi)容
        1.5.3 課題研究目的
第2章 實驗與方法
    2.1 實驗裝置和方法
        2.1.1 試劑和藥品
        2.1.2 實驗儀器和裝置
    2.2 亞硫酸鎂樣品的制備和含量測定
    2.3 催化劑的活性評價
    2.4 表征方法
        2.4.1 低溫N2物理吸附/脫附
        2.4.2 掃描電鏡(SEM)
        2.4.3 X射線衍射(XRD)表征
        2.4.4 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.6 傅里葉紅外光譜(FT-IR)
第3章 MCM-48表征及其動力學(xué)研究
    3.1 MCM-48鈷基固相催化劑的制備
        3.1.1 不同Co介入量MCM-48的制備
    3.2 催化劑表征
        3.2.1 催化劑的物理性質(zhì)
        3.2.2 XRD
        3.2.3 FTIR
        3.2.4 SEM-MAPPING
        3.2.5 TEM-EDX
        3.2.6 XPS
    3.3 催化劑活性評價
    3.4 操作條件對亞硫酸鎂氧化速率的影響
        3.4.1 氧分壓對亞硫酸鎂氧化速率的影響
        3.4.2 催化劑濃度對催化速率的影響
        3.4.3 PH對亞硫酸鎂氧化速率的影響
        3.4.4 反應(yīng)溫度對亞硫酸鎂氧化速率的影響
    3.5 本章小結(jié)
第4章 鈷引入方式對催化劑特性以及催化性能的影響
    4.1 不同制備方法下的催化劑活性評價
    4.2 催化劑表征
        4.2.1 BET
        4.2.2 XRD
        4.2.3 SEM-MAPPING
        4.2.4 TEM
    4.3 催化劑回收利用實驗
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]有序介孔材料的制備與應(yīng)用[D]. 袁昊.上海大學(xué) 2013

碩士論文
[1]MCM-48介孔分子篩的功能化及膜的制備[D]. 王珊珊.大連理工大學(xué) 2012
[2]半干法脫硫產(chǎn)物中亞硫酸鈣轉(zhuǎn)化研究[D]. 許琴.華北電力大學(xué) 2011
[3]煙氣脫硫產(chǎn)物亞硫酸銨氧化動力學(xué)研究[D]. 陳枝.重慶大學(xué) 2007



本文編號：3666732