燃?xì)獠糠盅踅怦蠲夯瘜W(xué)鏈燃燒中硫的演化機(jī)制研究
發(fā)布時(shí)間:2022-02-12 09:23
以煤為主的化石燃料在滿足人類日益增長的能源需求的同時(shí),也導(dǎo)致溫室氣體CO2的大量排放,造成全球氣候變暖等多方面問題?刂撇p少燃煤CO2排放非常關(guān)鍵。在CO2捕集、利用與封存技術(shù)(CCUS)技術(shù)中,燃前捕集、燃后捕集和富氧燃燒技術(shù)均需要較高的碳捕集成本,不利于系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)運(yùn)行。因此,具有更低碳捕集成本的新型燃燒技術(shù)受到了越來越廣泛的關(guān)注;瘜W(xué)鏈燃燒技術(shù)作為一種創(chuàng)新的燃燒技術(shù),可以實(shí)現(xiàn)CO2內(nèi)分離、能量梯級利用、NOx等污染物有效減排。氧載體是CLC技術(shù)的重要組成和研究基礎(chǔ)。鑒于Fe2O3基氧載體抗燒結(jié)性好但反應(yīng)活性低,Cu O基氧載體活性高但高溫易燒結(jié)的限制,本課題組將其有機(jī)結(jié)合,創(chuàng)新性地提出了以Cu Fe2O4作為氧載體的部分氧解耦煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(CLPOU)。此技術(shù)有望實(shí)現(xiàn)氧載體中活性氧的有效傳遞和煤的充分轉(zhuǎn)化,極具應(yīng)用潛力和發(fā)展前景。在直接以煤為燃料的化學(xué)鏈燃燒中,煤中硫?qū)ρ踺d體活性、系統(tǒng)安全運(yùn)行、CO2后...
【文章來源】:華北水利水電大學(xué)河南省
【文章頁數(shù)】:129 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
化學(xué)鏈燃燒技術(shù)示意簡圖
1緒論3文獻(xiàn),由于化學(xué)鏈燃燒技術(shù)將傳統(tǒng)的一步燃燒反應(yīng)分兩步進(jìn)行,實(shí)現(xiàn)了能量的梯級利用,從而減少損失,具有更高的能源利用效率[13]。此外,在污染物控制方面,由于化學(xué)鏈燃燒避免了空氣與燃料的直接接觸,因此避免了燃料型NOx的產(chǎn)生;同時(shí),空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器中較低的運(yùn)行溫度(<1100oC)也有效減少了熱力型和快速型NOx的產(chǎn)生[14]?傊,化學(xué)鏈燃燒技術(shù)在CO2內(nèi)分離、能量梯級利用、NOx等污染物超低排放方面均具有顯著優(yōu)勢,具有極大的發(fā)展前景。1.2.2煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的發(fā)展隨著化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的發(fā)展,根據(jù)燃料的不同,化學(xué)鏈燃燒可分為氣體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)和以煤為代表的固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)。盡管氣體燃料(如天然氣、合成氣等)非常適合化學(xué)鏈燃燒技術(shù),但對于我國來說,將固體燃料,特別是煤作為燃料用于化學(xué)鏈燃燒更具有研究意義。而相對于煤預(yù)先氣化并以氣化產(chǎn)物作為燃料的煤間接化學(xué)鏈燃燒技術(shù),直接以煤作為燃料的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)避免了復(fù)雜的煤氣化系統(tǒng)及高耗能、高成本純氧的使用[15],極具發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景。在直接以煤作為燃料的化學(xué)鏈燃燒技術(shù),根據(jù)氧傳遞途徑的不同,目前主要包括:原位氣化-煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(insitu-GasificationChemicalLoopingCombustion,iG-CLC)、化學(xué)鏈氧解耦燃燒技術(shù)(ChemicalLoopingCombustionwithOxygenUncoupling,CLOU)和部分氧解耦化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(ChemicalLoopingCombustionwithPartialOxygenUncoupling,CLPOU),其原理示意圖如下所示。(a):iG-CLC(b):CLOU(c):CLPOU圖1-2直接煤化學(xué)鏈燃燒的三種氧傳遞途徑示意圖
1緒論11在化學(xué)鏈燃燒過程中,燃料中的硫既可以從燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器的出口以氣相硫的形式逸出,也可以與氧載體反應(yīng)形成固相硫,硫在氣相和固相的分布取決于系統(tǒng)的運(yùn)行條件。由于反應(yīng)氣氛的不同,燃料反應(yīng)器出口釋放的氣相硫包括SO2、H2S、COS和CS2,而在空氣反應(yīng)器出口僅以SO2的形式逸出。在含硫氣體燃料的化學(xué)鏈燃燒中,空氣反應(yīng)器出口的SO2主要來源于氧載體中金屬硫化物所導(dǎo)致的硫沉積,也可能來源于氧載體顆粒的吸附作用[75]。而對于以煤為主的固體燃料化學(xué)鏈燃燒,除金屬硫化物外,燃料反應(yīng)器中部分未燃盡的含硫半焦也會隨氧載體進(jìn)入空氣反應(yīng)器中,從而導(dǎo)致SO2從空氣反應(yīng)器出口釋放[76]。圖1-3為煤化學(xué)鏈燃燒中硫的演化分布簡圖[77]。圖1-3煤化學(xué)鏈燃燒中硫的演化分布簡圖Fig1-3Evolutionanddistributionofsulfurincoal-fueledchemicalloopingcombustion在煤化學(xué)鏈燃燒過程中,除了氣相硫組分與固相氧載體的氣-固反應(yīng)外,各種氣相二次反應(yīng)對含硫氣體演化分布的影響同樣不可忽略[78]。氣相二次反應(yīng)極為龐雜,圖1-4為煤中不同氣相硫(H2S、COS、SO2、CS2、S2等)之間的相互轉(zhuǎn)化關(guān)系圖。圖1-4氣相硫之間的轉(zhuǎn)化關(guān)系圖Fig1-4Transformationrelationshipbetweengaseoussulfur
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國不同區(qū)域隱含碳排放流動(dòng)研究[J]. 黃會平,趙榮欽,韓宇平. 華北水利水電大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(04)
[2]CuFe2O4載氧體的釋氧特性及其對煤化學(xué)鏈氣化的影響[J]. 張將,沈來宏,馮璇,王璐璐. 燃燒科學(xué)與技術(shù). 2019(03)
[3]CO2氣氛對煤熱解過程中硫逸出的影響[J]. 郭慧卿,付琦,王鑫龍,劉粉榮,胡瑞生,張浩. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(05)
[4]全球2℃溫升目標(biāo)與應(yīng)對氣候變化長期目標(biāo)的演進(jìn)——從《聯(lián)合國氣候變化框架公約》到《巴黎協(xié)定》[J]. 高云,高翔,張曉華. Engineering. 2017(02)
[5]CO2氣氛對勝利褐煤熱解過程的影響[J]. 郝成浩,朱生華,白永輝,李凡. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(03)
[6]氣候變化下海河流域未來水資源演變趨勢[J]. 金君良,王國慶,劉翠善,劉艷麗,鮑振鑫. 華北水利水電大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(05)
[7]印度最新的環(huán)保法修訂案對火電廠排放限值的要求[J]. 宋紅兵. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[8]煤表面硫與氮官能團(tuán)低溫氧化規(guī)律XPS技術(shù)研究[J]. 張?zhí)m君,李增華,楊永良,李金虎,周銀波. 煤礦安全. 2016(05)
[9]K-/Ca-/Fe-化合物對煤焦催化氣化作用特性[J]. 張?jiān)?許凱,蘇勝,胡松,向軍,汪一. 煤炭學(xué)報(bào). 2015(11)
[10]Sulfur evolution in chemical looping combustion of coal with MnFe2O4 oxygen carrier[J]. Baowen Wang,Chuchang Gao,Weishu Wang,Haibo Zhao,Chuguang Zheng. Journal of Environmental Sciences. 2014(05)
博士論文
[1]煤化學(xué)鏈燃燒的鐵/銅/錳基氧載體的實(shí)驗(yàn)及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D]. 梅道鋒.華中科技大學(xué) 2016
[2]燃煤化學(xué)鏈燃燒中煤與鐵基載氧體結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性的關(guān)系及其相互作用研究[D]. 張帥.東南大學(xué) 2015
[3]典型高硫煤熱解過程中硫、氮的變遷及其交互作用機(jī)制[D]. 王美君.太原理工大學(xué) 2013
[4]化學(xué)鏈燃燒技術(shù)中鐵基氧載體的制備及其性能研究[D]. 王保文.華中科技大學(xué) 2008
[5]煤的熱解行為及硫的脫除[D]. 周強(qiáng).大連理工大學(xué) 2004
碩士論文
[1]油頁巖熱解過程共價(jià)鍵斷裂情況和產(chǎn)物釋放機(jī)理的研究[D]. 陳曉琳.東北電力大學(xué) 2018
[2]準(zhǔn)東脫灰煤熱解過程的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 趙虹翔.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[3]銅基氧載體吸釋氧微觀機(jī)理及組分間互相作用機(jī)制研究[D]. 張永亮.華中科技大學(xué) 2015
[4]化學(xué)鏈氧解耦燃燒的銅基氧載體研究[D]. 馬兆軍.華中科技大學(xué) 2012
[5]低煤階煤及不同化學(xué)組分熱解甲烷和氫氣的生成特征與機(jī)理[D]. 周志玲.太原理工大學(xué) 2010
[6]煤熱解與氣化反應(yīng)性的研究[D]. 趙麗紅.太原理工大學(xué) 2007
[7]霍州煤熱解預(yù)脫硫及其熱解氣體分析[D]. 郭慧卿.太原理工大學(xué) 2007
本文編號:3621465
【文章來源】:華北水利水電大學(xué)河南省
【文章頁數(shù)】:129 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
化學(xué)鏈燃燒技術(shù)示意簡圖
1緒論3文獻(xiàn),由于化學(xué)鏈燃燒技術(shù)將傳統(tǒng)的一步燃燒反應(yīng)分兩步進(jìn)行,實(shí)現(xiàn)了能量的梯級利用,從而減少損失,具有更高的能源利用效率[13]。此外,在污染物控制方面,由于化學(xué)鏈燃燒避免了空氣與燃料的直接接觸,因此避免了燃料型NOx的產(chǎn)生;同時(shí),空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器中較低的運(yùn)行溫度(<1100oC)也有效減少了熱力型和快速型NOx的產(chǎn)生[14]?傊,化學(xué)鏈燃燒技術(shù)在CO2內(nèi)分離、能量梯級利用、NOx等污染物超低排放方面均具有顯著優(yōu)勢,具有極大的發(fā)展前景。1.2.2煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的發(fā)展隨著化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的發(fā)展,根據(jù)燃料的不同,化學(xué)鏈燃燒可分為氣體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)和以煤為代表的固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)。盡管氣體燃料(如天然氣、合成氣等)非常適合化學(xué)鏈燃燒技術(shù),但對于我國來說,將固體燃料,特別是煤作為燃料用于化學(xué)鏈燃燒更具有研究意義。而相對于煤預(yù)先氣化并以氣化產(chǎn)物作為燃料的煤間接化學(xué)鏈燃燒技術(shù),直接以煤作為燃料的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)避免了復(fù)雜的煤氣化系統(tǒng)及高耗能、高成本純氧的使用[15],極具發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景。在直接以煤作為燃料的化學(xué)鏈燃燒技術(shù),根據(jù)氧傳遞途徑的不同,目前主要包括:原位氣化-煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(insitu-GasificationChemicalLoopingCombustion,iG-CLC)、化學(xué)鏈氧解耦燃燒技術(shù)(ChemicalLoopingCombustionwithOxygenUncoupling,CLOU)和部分氧解耦化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(ChemicalLoopingCombustionwithPartialOxygenUncoupling,CLPOU),其原理示意圖如下所示。(a):iG-CLC(b):CLOU(c):CLPOU圖1-2直接煤化學(xué)鏈燃燒的三種氧傳遞途徑示意圖
1緒論11在化學(xué)鏈燃燒過程中,燃料中的硫既可以從燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器的出口以氣相硫的形式逸出,也可以與氧載體反應(yīng)形成固相硫,硫在氣相和固相的分布取決于系統(tǒng)的運(yùn)行條件。由于反應(yīng)氣氛的不同,燃料反應(yīng)器出口釋放的氣相硫包括SO2、H2S、COS和CS2,而在空氣反應(yīng)器出口僅以SO2的形式逸出。在含硫氣體燃料的化學(xué)鏈燃燒中,空氣反應(yīng)器出口的SO2主要來源于氧載體中金屬硫化物所導(dǎo)致的硫沉積,也可能來源于氧載體顆粒的吸附作用[75]。而對于以煤為主的固體燃料化學(xué)鏈燃燒,除金屬硫化物外,燃料反應(yīng)器中部分未燃盡的含硫半焦也會隨氧載體進(jìn)入空氣反應(yīng)器中,從而導(dǎo)致SO2從空氣反應(yīng)器出口釋放[76]。圖1-3為煤化學(xué)鏈燃燒中硫的演化分布簡圖[77]。圖1-3煤化學(xué)鏈燃燒中硫的演化分布簡圖Fig1-3Evolutionanddistributionofsulfurincoal-fueledchemicalloopingcombustion在煤化學(xué)鏈燃燒過程中,除了氣相硫組分與固相氧載體的氣-固反應(yīng)外,各種氣相二次反應(yīng)對含硫氣體演化分布的影響同樣不可忽略[78]。氣相二次反應(yīng)極為龐雜,圖1-4為煤中不同氣相硫(H2S、COS、SO2、CS2、S2等)之間的相互轉(zhuǎn)化關(guān)系圖。圖1-4氣相硫之間的轉(zhuǎn)化關(guān)系圖Fig1-4Transformationrelationshipbetweengaseoussulfur
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國不同區(qū)域隱含碳排放流動(dòng)研究[J]. 黃會平,趙榮欽,韓宇平. 華北水利水電大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(04)
[2]CuFe2O4載氧體的釋氧特性及其對煤化學(xué)鏈氣化的影響[J]. 張將,沈來宏,馮璇,王璐璐. 燃燒科學(xué)與技術(shù). 2019(03)
[3]CO2氣氛對煤熱解過程中硫逸出的影響[J]. 郭慧卿,付琦,王鑫龍,劉粉榮,胡瑞生,張浩. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(05)
[4]全球2℃溫升目標(biāo)與應(yīng)對氣候變化長期目標(biāo)的演進(jìn)——從《聯(lián)合國氣候變化框架公約》到《巴黎協(xié)定》[J]. 高云,高翔,張曉華. Engineering. 2017(02)
[5]CO2氣氛對勝利褐煤熱解過程的影響[J]. 郝成浩,朱生華,白永輝,李凡. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(03)
[6]氣候變化下海河流域未來水資源演變趨勢[J]. 金君良,王國慶,劉翠善,劉艷麗,鮑振鑫. 華北水利水電大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(05)
[7]印度最新的環(huán)保法修訂案對火電廠排放限值的要求[J]. 宋紅兵. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[8]煤表面硫與氮官能團(tuán)低溫氧化規(guī)律XPS技術(shù)研究[J]. 張?zhí)m君,李增華,楊永良,李金虎,周銀波. 煤礦安全. 2016(05)
[9]K-/Ca-/Fe-化合物對煤焦催化氣化作用特性[J]. 張?jiān)?許凱,蘇勝,胡松,向軍,汪一. 煤炭學(xué)報(bào). 2015(11)
[10]Sulfur evolution in chemical looping combustion of coal with MnFe2O4 oxygen carrier[J]. Baowen Wang,Chuchang Gao,Weishu Wang,Haibo Zhao,Chuguang Zheng. Journal of Environmental Sciences. 2014(05)
博士論文
[1]煤化學(xué)鏈燃燒的鐵/銅/錳基氧載體的實(shí)驗(yàn)及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D]. 梅道鋒.華中科技大學(xué) 2016
[2]燃煤化學(xué)鏈燃燒中煤與鐵基載氧體結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性的關(guān)系及其相互作用研究[D]. 張帥.東南大學(xué) 2015
[3]典型高硫煤熱解過程中硫、氮的變遷及其交互作用機(jī)制[D]. 王美君.太原理工大學(xué) 2013
[4]化學(xué)鏈燃燒技術(shù)中鐵基氧載體的制備及其性能研究[D]. 王保文.華中科技大學(xué) 2008
[5]煤的熱解行為及硫的脫除[D]. 周強(qiáng).大連理工大學(xué) 2004
碩士論文
[1]油頁巖熱解過程共價(jià)鍵斷裂情況和產(chǎn)物釋放機(jī)理的研究[D]. 陳曉琳.東北電力大學(xué) 2018
[2]準(zhǔn)東脫灰煤熱解過程的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 趙虹翔.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[3]銅基氧載體吸釋氧微觀機(jī)理及組分間互相作用機(jī)制研究[D]. 張永亮.華中科技大學(xué) 2015
[4]化學(xué)鏈氧解耦燃燒的銅基氧載體研究[D]. 馬兆軍.華中科技大學(xué) 2012
[5]低煤階煤及不同化學(xué)組分熱解甲烷和氫氣的生成特征與機(jī)理[D]. 周志玲.太原理工大學(xué) 2010
[6]煤熱解與氣化反應(yīng)性的研究[D]. 趙麗紅.太原理工大學(xué) 2007
[7]霍州煤熱解預(yù)脫硫及其熱解氣體分析[D]. 郭慧卿.太原理工大學(xué) 2007
本文編號:3621465
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