化石燃料的低碳和清潔利用是當(dāng)今社會(huì)的熱點(diǎn)問(wèn)題。煤炭是我國(guó)的主要一次能源,而化學(xué)鏈燃燒（Chemical Looping Combustion,CLC）具有富集CO₂特性,被認(rèn)為是最有潛力的碳捕集技術(shù)之一。在化學(xué)鏈燃燒中,燃料中硫可能在燃料反應(yīng)器內(nèi)與氧載體反應(yīng)生成金屬硫化物或者硫酸鹽使其中毒,降低氧載體的載氧能力。同時(shí),也有必要研究硫氮元素在化學(xué)鏈燃燒過(guò)程中的釋放規(guī)律、遷移路徑和分布特性,為硫氮污染物的控制提供理論指導(dǎo)。本文對(duì)基于Fe₂O₃氧載體的煤化學(xué)鏈燃燒過(guò)程中硫氮的遷移轉(zhuǎn)化進(jìn)行了較為系統(tǒng)地研究。首先,利用HSC熱力學(xué)模擬軟件對(duì)煤氣化產(chǎn)物/硫氮?dú)怏w產(chǎn)物與氧載體間的反應(yīng)進(jìn)行了化學(xué)熱力學(xué)平衡分析和物相平衡分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn),含硫氣體H₂S及COS在燃料反應(yīng)器對(duì)應(yīng)溫度下均能夠被氧載體氧化生成SO₂。鐵基氧載體在還原過(guò)程中呈現(xiàn)多種還原態(tài),當(dāng)過(guò)氧系數(shù)小于1時(shí),理論上有可能被含硫氣體硫化生成金屬硫化物。當(dāng)過(guò)氧系數(shù)大于1時(shí),其含硫物質(zhì)絕大部分轉(zhuǎn)變?yōu)镾O₂氣體形式�；瘜W(xué)鏈燃... 

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新鮮Fe2O3/Al2O3樣品XRD及XRF表征

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文上圖 2-1 為新鮮氧載體的 XRD 及 XRF 表征結(jié)果�？梢园l(fā)現(xiàn)，經(jīng)煅燒后制備得到的新鮮氧載體物相組成為 Fe2O3和 Al2O3，氧載體純度高。XRF 成分分析結(jié)果表明:樣品中的 Fe 及 Al 元素折算實(shí)際金屬氧化物的質(zhì)量比為 54:46，與理論設(shè)計(jì)鐵基氧載體的60 wt.%有所偏差。氧載體中 Fe2O3活性組分質(zhì)量百分比為 54 wt.%。

圖 2-3 不同溫度下三種可燃組分與鐵基氧載體的反應(yīng)平衡常數(shù)為了考察化學(xué)鏈燃燒過(guò)程中煤中硫氮與鐵基氧載體的相互作用關(guān)系。我們對(duì)煤氣化氣體成分中主要的含硫中間物質(zhì) H2S、COS 及含氮中間物質(zhì) HCN、NH3與氧載體的反應(yīng)過(guò)程分別進(jìn)行化學(xué)熱力學(xué)基礎(chǔ)分析。對(duì)于含硫氣體，考慮到氧載體的硫化作用，其與氧載體可能發(fā)生如下反應(yīng)過(guò)程：H2S(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + H2O(g) (2-10)H2S(g) + 3Fe3O4= 9FeO + SO2(g) + H2O(g) (2-11)H2S(g) + 3FeO = 3Fe + SO2(g) + H2O(g) (2-12)H2S(g) + 1/3Fe2O3= 1/3Fe2S3+ H2O(g) (2-13)H2S(g) + FeO = FeS + H2O(g) (2-14)H2S(g) + Fe = FeS + H2(g) (2-15)COS(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + CO2(g) (2-16)

【參考文獻(xiàn)】：
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