化石燃料的低碳和清潔利用是當今社會的熱點問題。煤炭是我國的主要一次能源,而化學鏈燃燒（Chemical Looping Combustion,CLC）具有富集CO₂特性,被認為是最有潛力的碳捕集技術(shù)之一。在化學鏈燃燒中,燃料中硫可能在燃料反應器內(nèi)與氧載體反應生成金屬硫化物或者硫酸鹽使其中毒,降低氧載體的載氧能力。同時,也有必要研究硫氮元素在化學鏈燃燒過程中的釋放規(guī)律、遷移路徑和分布特性,為硫氮污染物的控制提供理論指導。本文對基于Fe₂O₃氧載體的煤化學鏈燃燒過程中硫氮的遷移轉(zhuǎn)化進行了較為系統(tǒng)地研究。首先,利用HSC熱力學模擬軟件對煤氣化產(chǎn)物/硫氮氣體產(chǎn)物與氧載體間的反應進行了化學熱力學平衡分析和物相平衡分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn),含硫氣體H₂S及COS在燃料反應器對應溫度下均能夠被氧載體氧化生成SO₂。鐵基氧載體在還原過程中呈現(xiàn)多種還原態(tài),當過氧系數(shù)小于1時,理論上有可能被含硫氣體硫化生成金屬硫化物。當過氧系數(shù)大于1時,其含硫物質(zhì)絕大部分轉(zhuǎn)變?yōu)镾O₂氣體形式�；瘜W鏈燃... 

【文章來源】：華中科技大學湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

新鮮Fe2O3/Al2O3樣品XRD及XRF表征

華 中 科 技 大 學 碩 士 學 位 論 文上圖 2-1 為新鮮氧載體的 XRD 及 XRF 表征結(jié)果。可以發(fā)現(xiàn)，經(jīng)煅燒后制備得到的新鮮氧載體物相組成為 Fe2O3和 Al2O3，氧載體純度高。XRF 成分分析結(jié)果表明:樣品中的 Fe 及 Al 元素折算實際金屬氧化物的質(zhì)量比為 54:46，與理論設(shè)計鐵基氧載體的60 wt.%有所偏差。氧載體中 Fe2O3活性組分質(zhì)量百分比為 54 wt.%。

圖 2-3 不同溫度下三種可燃組分與鐵基氧載體的反應平衡常數(shù)為了考察化學鏈燃燒過程中煤中硫氮與鐵基氧載體的相互作用關(guān)系。我們對煤氣化氣體成分中主要的含硫中間物質(zhì) H2S、COS 及含氮中間物質(zhì) HCN、NH3與氧載體的反應過程分別進行化學熱力學基礎(chǔ)分析。對于含硫氣體，考慮到氧載體的硫化作用，其與氧載體可能發(fā)生如下反應過程：H2S(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + H2O(g) (2-10)H2S(g) + 3Fe3O4= 9FeO + SO2(g) + H2O(g) (2-11)H2S(g) + 3FeO = 3Fe + SO2(g) + H2O(g) (2-12)H2S(g) + 1/3Fe2O3= 1/3Fe2S3+ H2O(g) (2-13)H2S(g) + FeO = FeS + H2O(g) (2-14)H2S(g) + Fe = FeS + H2(g) (2-15)COS(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + CO2(g) (2-16)

【參考文獻】：
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本文編號：3073127