在煤炭燃燒過程中,會(huì)伴隨汞的排放。現(xiàn)有的電廠污染物控制設(shè)備可以脫除大部分顆粒態(tài)汞和二價(jià)汞,但氣態(tài)單質(zhì)汞需要吸附劑噴射技術(shù)來進(jìn)行控制。該技術(shù)的重點(diǎn)是吸附劑的選擇,目前運(yùn)用最多的是活性炭吸附劑,但由于成本較高等原因受到了一定限制。而礦物吸附劑具有價(jià)格低廉、來源廣泛及獨(dú)特的化學(xué)性質(zhì)等方面的優(yōu)勢(shì),正逐漸成為新的研究熱點(diǎn)。本文通過對(duì)比各載體材料的價(jià)格和物理化學(xué)性質(zhì),選擇蒙脫土作為載體,同時(shí)分別選擇氧化銅與氯化銅作為活性物質(zhì)對(duì)其改性,以浸漬法制備了銅基改性蒙脫土吸附劑。在固定床脫汞實(shí)驗(yàn)臺(tái)上模擬燃煤電廠除塵器入口條件進(jìn)行脫汞實(shí)驗(yàn),比較不同制備方式及實(shí)驗(yàn)條件對(duì)吸附劑脫汞性能的影響;利用SEM及BET表征手段對(duì)改性吸附劑的物理性能進(jìn)行分析,利用XRD及XRF表征手段對(duì)改性吸附劑的化學(xué)組成及脫汞機(jī)理進(jìn)行分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明蒙脫土本身脫汞性能較差,在1500C,反應(yīng)氣氛為4%v01.O2,10%vol.CO2,86%vo1.N2的條件下,脫汞效率只有25%左右。但負(fù)載了銅基活性物質(zhì)后脫汞性能有明顯提升:同等條件下,氯化銅改性蒙脫土脫汞效率達(dá)90%以上,氧化銅改性蒙脫土有75%的脫汞效率。但氯化銅改性蒙脫土的脫汞效率會(huì)隨溫度升高而下降,同時(shí)受水蒸氣和SO2氣體的影響很小。而氧化銅改性蒙脫土的脫汞效率會(huì)隨溫度升高而升高,在同時(shí)含有水蒸氣和SO2氣體的環(huán)境中,汞最終可以轉(zhuǎn)變?yōu)楦臃�(wěn)定的HgSO4,因此脫汞效率會(huì)隨SO2濃度增加明顯提升,達(dá)到85%以上。最后使用兩類吸附劑在150℃C,同時(shí)含有水蒸氣及SO2氣體的條件下進(jìn)行穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn):在6h以內(nèi),氯化銅改性蒙脫土可以保持85%以上的脫汞效率,氧化銅改性蒙脫土可以保持80%左右的脫汞效率,兩類吸附劑均具有較好的穩(wěn)定性。氧化銅改性蒙脫土的脫汞機(jī)理遵循Mars-Maessen機(jī)理:銅的氧化物主要在在CuO與Cu20的形態(tài)之間轉(zhuǎn)化實(shí)現(xiàn)對(duì)汞的催化氧化,最終Hg0以HgO的形式吸附于吸附劑表面;而氯化銅改性蒙脫土的脫汞機(jī)理遵循Eley-Rideal機(jī)理:吸附劑在脫汞過程中通過釋放出活性CI實(shí)現(xiàn)對(duì)Hg0的催化氧化,最終生成HgCl2實(shí)現(xiàn)對(duì)汞的脫除。
【學(xué)位單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X773
【部分圖文】：

劑的脫汞效果及相關(guān)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。??２．１實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)??搭建的固定床脫汞反應(yīng)系統(tǒng)如圖２－１所示，包括三部分：模擬氣體部分，氣??體?反應(yīng)部?分和氣?體分析?部分。??＾?Ｂｖｐａ．???Ｔｅｍｐｅｒａｎｉｒｅ?Ｃｏｎｔｒｏｌｅｒ??Ｊ?Ａ￣￣＾??Ｄ－——ｄ：一？＾——Ｉ?：?１?＾Ｓａｍｐｌｅ??ｏ：?＾??ｓａ?Ｐｎ?Ｊｉ?▲??????７＾５?［ｊ?Ｔｕｂｕｌａｒ?Ｆｕｒｎａｃｅ??＾?：?；?廠??Ｕ?＾?＝一??Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ?ｒ￣??＊?０Ｔｕｂｅ?Ｉ?ｃｆｅ：ｋ〇??ｃｏｎｔｒｏｌ?ｖａｌｖｅ?Ｗａｔｅｒ?Ｂａｔｈ?Ｍｅｒｎｉｒｙ?Ａｎａｌｙｅｒ??ａ??ｆｌｏｗ?ｍｅｔｅｒ??圖２－１固定床脫汞反應(yīng)系統(tǒng)??２．ＬＩ模擬氣體部分??模擬氣體部分包含各氣瓶及減壓閥、質(zhì)量流量計(jì)、氣體混合裝置、水浴鍋、??汞塊及汞滲透裝置及聚四氟乙烯連接管。其中氣體包含高純氮?dú)猓ㄡ辏梗梗梗梗梗ィ??高純氧氣（彡９９．９９９％）、高純二氧化碳（彡９９．９９９％）、標(biāo)準(zhǔn)Ｓ０２氣體（濃度??２％，沁為平衡氣），水蒸氣通過Ｎ２經(jīng)由水浴鍋中的兩口瓶鼓泡后產(chǎn)生。氣體流??量通過質(zhì)量流量計(jì)控制，之后進(jìn)入氣體混合器，混合均勻后進(jìn)入反應(yīng)裝置。其中??反應(yīng)氣體來自德洋氣體公司，質(zhì)量流量計(jì)使用來自七星華創(chuàng)電子公司的ＣＳ２０００??系列，其控制精度±丨％。氣體混合器為石英管狀容器。氣態(tài)汞由美國(guó)ＶＩＣＩ??Ｍｅｔｒｏｎｉｃｓ公司生產(chǎn)的汞滲透裝置產(chǎn)生。該滲透裝置置于Ｕ型管中，并將Ｕ型管??置于斗〗％的水浴鍋中

?（ｂ）?Ｍｏｎ－ＣｕＯ（５）??麵??＇?ＷＤ＝?９．７ｍｍ?Ｍａｇ－?１０?００ＫＸ?Ｔｍ?：１０？２：５２?ＨＨｆｊ??（ｃ）?Ｍｏｎ－ＣｕＯ（ｌＯ）??圖３－２?ＳＥＭ分析結(jié)果??對(duì)比使用ＣｕＯ改性前后的蒙脫土?ＳＥＭ圖像，由圖３－２（ａ）可以看出，改性前??的蒙脫土表面較為較為均勻，外表層狀結(jié)構(gòu)明顯同時(shí)較為舒展，存在較多的微孔??中孔。而經(jīng)過改性后，蒙脫土的微觀形態(tài)發(fā)生了較大改變。這主要由于制備過程??中經(jīng)過了?５００。（：鍛燒，蒙脫土載體的晶型發(fā)生變化，由于內(nèi)部一些結(jié)合水的蒸??發(fā)，一些細(xì)小的孔洞被一些大孔取而代之。同時(shí)ＣｕＯ的負(fù)載使吸附劑表面出現(xiàn)??了顆粒狀的結(jié)晶，并且隨著負(fù)載量的增加，顆粒物也在增加，在圖３－２（ｃ）中可以??看到出現(xiàn)了明顯的顆粒狀聚集物，初步判斷出現(xiàn)的是氧化銅顆粒物。??３．２．２?ＢＥＴ?分析??使用ＢＥＴ手段分析了材料的比表面積、平均孔徑、總孔容積以及孔徑分布。??其中比表面積是單位質(zhì)量材料的擁有的平均總表面積，一般來說更大的比表面積，??更多的孔道都會(huì)對(duì)吸附劑的物理吸附性能有所提升。而孔徑和孔容在決定物理吸??附性能的同時(shí)

?（ｂ）?Ｍｏｎ－ＣｕＯ（ｌＯ）的孔徑分布??圖３－３孔徑分布圖??對(duì)比圖３－３（ａ）與圖３－３（ｂ）可以看出，蒙脫土材料本身的孔徑大小較為分散，??且主要集中在中孔和大孔之間（２－５０?ｎｍ）。而改性后平均孔徑增大，小孔減少，??中孔和大孔有所增加。可以初步分析發(fā)生這些變化的主要原因是由于吸附劑制備??過程中經(jīng)過５００?Ｔ煅燒，導(dǎo)致蒙脫土中水分子或一些有機(jī)物分子材料分解，一??方面造成了一些孔洞被疏通，一方面也使原本的層狀結(jié)構(gòu)崩塌從而出現(xiàn)ＳＥＭ圖??像上表面變得疏松多孔的情形。但經(jīng)過改性后蒙脫土的比表面積由５５．２?ｍ２／ｇ變??為５０．１?ｍ２／ｇ，改變不大，說明有新的孔道出現(xiàn)的同時(shí)，一些舊的孔道由于氧化??銅的負(fù)載而被阻塞，最終雖然蒙脫土的比表面積有所下降，但對(duì)整體的物理吸附??性能影響不大。??３．２．３?ＸＲＤ?分析??為了判斷蒙脫土的晶相組成，同時(shí)對(duì)改性前后載體晶體結(jié)構(gòu)的變化、活性物??質(zhì)的ｔ載情況進(jìn)行定性分析
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