生物質(zhì)是唯一一種含碳的可再生能源,具有量大面廣、可儲存、可運輸、低硫、低氮和二氧化碳零排放的特點。但生物質(zhì)富含大量堿金屬,在燃燒過程中易于析出并通過均相成核/異相凝結以及碰撞-聚并而形成細顆粒物尤其是超細顆粒物。目前大多數(shù)直燃電廠雖裝有除塵裝置,但細顆粒物捕集率低(89-95%)成本高,對超細顆粒物基本無法脫除。因此開展生物質(zhì)燃燒過程中堿金屬對細顆粒物生成特性的影響研究十分必要。本文首先從遼寧省黑山生物質(zhì)直燃電廠收集細顆粒物對細顆粒物的生成特性進行深入分析,發(fā)現(xiàn)細顆粒物粒徑不同,組成元素的賦存形態(tài)和含量不同。堿金屬主要以KCl和K_2SO_4的形式富集在PM_(1.0)上,影響PM_(1.0)的生成。在滴管爐內(nèi)結合化學熱力學模擬研究了燃燒溫度、不同秸稈和堿金屬對生物質(zhì)燃燒過程中細顆粒物生成特性的影響,發(fā)現(xiàn)燃燒溫度升高促進了PM_(0.1)和PM_(0.1~1.0)的生成。與650℃相比,950℃時PM_(1.0)的質(zhì)量濃度增加了2.3倍,而PM_(1.0~10)的質(zhì)量濃度下降了1.3倍。溫度升高促進硫酸鹽化反應,促進K_2SO_4的凝結成核。與水稻秸稈相比,玉米秸稈在同一溫度燃燒時產(chǎn)生的PM_(1.0)和PM_(1.0~10)的質(zhì)量濃度分別降低了13.64%和11.54%。由于玉米秸稈中S/K摩爾比較大,PM_(0.1~1.0)中含有的更多K_2SO_4。水稻秸稈水洗后PM_(0.1~1.0)中堿金屬含量明顯降低,難揮發(fā)礦物質(zhì)Mg、Ca和Si含量增加。堿金屬鉀的添加促進了PM_(0.1)和PM_(0.1~1.0)的生成。水稻秸稈中添加2%K和4%K后,PM_(1.0)的質(zhì)量濃度分別增加了33.33%和43.94%,PM_(0.1)的數(shù)量濃度分別增加了20.39%和37.90%。生物質(zhì)燃燒過程中堿金屬氣化-冷凝反應是形成PM_(0.1)和PM_(0.1~1.0)的關鍵。
【學位單位】：沈陽航空航天大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X773
【部分圖文】：

圖 1.1 碳煙顆粒的形成過程燒時，揮發(fā)分會受熱分解形成大量不同蒸氣壓和分子結構的類有機物、烯烴和羰基化合物等，有機化合物在低溫下凝結于生物質(zhì)發(fā)生不完全燃燒反應，有機物質(zhì)會殘留在形成的煙有機物質(zhì)會冷凝或吸附在已經(jīng)形成的基核表面形成有機顆粒粒成核方式也不同，有機顆粒的形成途徑通常有兩種：一是結或吸附在已經(jīng)形成的基核表面形成有機顆粒；二是隨著煙氣溫度逐漸降低，半揮發(fā)性有機物快速冷卻，會通過均質(zhì)凝物生成特性影響因素研究進展質(zhì)種類對細顆粒物生成特性的影響有地域性和季節(jié)性，地區(qū)不同生物質(zhì)種類不同，季節(jié)不同生同生物質(zhì)具有不同的燃料特性。研究發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)的燃料特性學組成具有顯著影響。生物質(zhì)種類不同，其灰分含量也不同

沈陽航空航天大學碩士學位論文2.3 不同粒徑細顆粒物中組成元素賦存形態(tài)分析通過化學分餾法，對細顆粒物組成元素的賦存形態(tài)和濃度進行分析，圖 2.1 為不同粒徑細顆粒物中 K、Na、S 和 Cl 元素四種形態(tài)百分比；圖 2.2 為不同粒徑細顆粒物中Ca、Mg、Al 和 Si 元素四種形態(tài)百分比；圖 2.3 為不同粒徑細顆粒物組成元素濃度。由圖 2.1~2.3 可知，細顆粒物粒徑不同組成元素的賦存形態(tài)和濃度也不同；同一個粒徑段上的細顆粒物元素種類不同賦存形態(tài)也有差異。圖 2.1 顯示隨著細顆粒物粒徑增大，以水溶態(tài)形式存在的鉀和鈉百分含量降低，在亞微米顆粒物 PM1.0中鉀和鈉主要以水溶態(tài)形式存在，大約占 55%~60%。水溶態(tài) S 和 Cl 的百分含量也隨著粒徑的增加而降低，尤其是水溶態(tài) Cl 在亞微米顆粒物 PM1.0和微細顆粒物 PM1.0~2.5中占 70%左右，殘渣態(tài) Cl的百分含量占不到20%。以殘渣態(tài)形式存在的S元素百分含量受顆粒物粒徑的影響較小，大約占 25%左右。隨著細顆粒物粒徑的增加 K、Na、S 和 Cl 的含量降低，PM1.0＞PM1.0~2.5＞PM2.5~10（圖 2.3）。

沈陽航空航天大學碩士學位論文由圖 2.2 可知，Ca 和 Mg 主要以鹽酸溶態(tài)（氧化物或硫酸鹽化合物）和醋酸溶態(tài)（機結合物）形式存在，而 Al 和 Si 主要以殘渣態(tài)形式存在占比分別為 50%和 85%。細粒物粒徑對 Ca、Mg、Al 和 Si 元素的賦存形態(tài)影響較小。但是，不同粒徑細顆粒物Ca、Mg、Al 和 Si 元素的含量有較大差異，隨著細顆粒物粒徑的增加 Ca、Mg、Al Si 元素的含量呈現(xiàn)上升趨勢，PM1.0<PM1.0~2.5<PM2.5~10（圖 2.3）。與 Ca、Mg、Al 和相比，K、Na、S 和 Cl 更容易氣化轉變成氣態(tài)蒸氣，以 KCl、KOH、NaCl 和 NaOH 形式存在于高溫煙氣中。隨著煙氣溫度的下降，堿金屬氯化物和氫氧化物會通過氣態(tài)酸鹽化反應轉化形成堿金屬硫酸鹽（主要為 K2SO4）。溫度繼續(xù)降低后，由于氣態(tài) K2S的蒸氣分壓非常低，一經(jīng)形成便極易過度飽和而通過均相成核作用生成大量的原始核粒，或者冷凝在已存在的金屬氧化物或炭黑顆粒表面上。當溫度降低至 600℃左右，相組分中大量的 C1 元素會以 KCl 和 NaCl 的形式冷凝在已存在的基核顆粒上或通過相成核機理最終形成亞微米顆粒物 PM1.0。所以，與 PM1.0~2.5和 PM2.5~10相比，PM1.0含有更多的水溶態(tài)的 K、Na、S 和 Cl。
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