【摘要】：選擇性催化還原(SCR)是燃氣輪機實現(xiàn)氮氧化物排放采用的最佳可行技術(shù)。目前國內(nèi)燃機脫硝所用催化劑基本依賴進口,相關(guān)研究仍較少,制約了國內(nèi)燃機氮氧化物的排放控制,因此研究和開發(fā)燃機專用脫硝催化劑具有重要的理論和實際意義。本工作用微型催化劑反應(yīng)評價裝置結(jié)合BET比表面積測定、X射線粉末衍射(XRD)、H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、原位紅外(In-situ DRIFTS)等多種物理化學(xué)手段系統(tǒng)和深入地研究了高釩體系V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的組成與SCR性能之間的關(guān)系,探討了WO_x組分的助催化作用機制,并通過模擬燃機煙氣工況闡明了高釩體系V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑在燃機煙氣特征條件下的適應(yīng)性,對開發(fā)高效燃機脫硝催化劑有重要的參考價值。主要研究結(jié)果如下:(1).通過系統(tǒng)地研究不同釩鎢負(fù)載量的高釩體系V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的組成與SCR性能之間的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)WOx摻雜可以顯著拓寬催化劑在280℃至440℃范圍內(nèi)的活性溫度區(qū)間,但無法進一步提高催化劑在380℃時的最高脫硝性能。(2).闡明WO_x摻雜能夠拓寬催化劑活性溫度區(qū)間的主要原因是WO_x與VO_x物種在催化劑表面形成V-O-W結(jié)構(gòu)并提高V~(5+)物種比例,從而增加表面Br?nsted酸和Lewis酸位。在SCR脫硝反應(yīng)中,催化劑表面酸性位吸附和活化NH_3的能力是反應(yīng)決速步驟,其后再與氣相NO反應(yīng)。(3).當(dāng)TiO_2表面V_2O_5負(fù)載量大于3%以后,摻雜WO_x雖仍能拓寬活性溫度區(qū)間,但催化劑的整體脫硝效率隨V_2O_5含量增加而下降。發(fā)現(xiàn)效率下降的主要原因是在催化劑表面形成了團聚態(tài)的VO_x和WO_x物種,因此在SCR脫硝反應(yīng)中,催化劑表面吸附和活化NH_3能力減弱,從而導(dǎo)致性能下降。(4).在模擬燃機煙氣工況條件下,高釩體系V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的脫硝性能受O_2濃度變化影響較小,H_2O易導(dǎo)致催化劑出現(xiàn)可逆性失活。NO_2氣體組分對催化劑性能影響較大,當(dāng)NO_2濃度占比小于50%時,脫硝效率隨NO_2濃度升高而上升,但當(dāng)NO_2濃度占比大于50%后,NO_2濃度升高導(dǎo)致催化劑脫硝效率快速下降。
【學(xué)位授予單位】：南京信息工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X773
【圖文】：

1 江蘇省有 SCR 預(yù)留位置的在役燃機容量占余熱鍋爐預(yù)留了 SCR 脫硝位置，2017 偏小。家燃氣電廠的調(diào)研，可得出以下結(jié)論：脫硫、除塵環(huán)保設(shè)施的情況下，煙氣中于《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（施超低排放燃煤機組的排放水平；而燃三大燃機廠家通過現(xiàn)有技術(shù)改進燃燒室Nm3以下，可滿足國標(biāo)，但若是更加嚴(yán)足。系統(tǒng)后，煙氣中氮氧化物濃度將大幅降

圖 1-2 釩在鈦基表面的分布形態(tài)圖 1-3 鎢在鈦基表面的分布形態(tài)性成分的主要作用是：V2O5：V2O5是催化劑最主要的活性成分，在不同工況中，催化劑 V2O5的，用于燃煤脫硝的催化劑 V2O5的負(fù)載量通常不超過 1%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)），而范圍應(yīng)提高到 3-5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）。釩類催化劑的有效活性溫度區(qū)間較寬K。對于商用脫硝催化劑來說，在 300K-420K 就已經(jīng)具備了明顯的活性。

圖 1-3 鎢在鈦基表面的分布形態(tài)性成分的主要作用是：V2O5：V2O5是催化劑最主要的活性成分，在不同工況中，催化劑 V2O5的，用于燃煤脫硝的催化劑 V2O5的負(fù)載量通常不超過 1%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)），而范圍應(yīng)提高到 3-5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）。釩類催化劑的有效活性溫度區(qū)間較寬K。對于商用脫硝催化劑來說，在 300K-420K 就已經(jīng)具備了明顯的活性。間的上限時，氨被高溫氧化，生成 N2O 和 NO 等不同類型的 NOx；并且催表面產(chǎn)生燒結(jié)、團聚等現(xiàn)象，從而降低了催化劑的脫硝效率[13]。WO3：三氧化鎢的負(fù)載量一般較大，能夠占總量的 5%-10%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)用是增加熱穩(wěn)定性，提高催化劑的活性。WO3能夠增強 SCR 反應(yīng)中催化劑有定論，有學(xué)者認(rèn)為其增加了催化劑表面 Bronsted 酸位的酸性[10]，從而增率；也有學(xué)者持不同意見，他們認(rèn)為 SCR 脫硝反應(yīng)需要兩個活性位點，W外一個活性位[10]。因為 V2O5負(fù)載在銳鈦型的 TiO2上不能形成一個足夠穩(wěn)

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本文編號：2805676