【摘要】：NOx是火力發(fā)電廠中造成污染的主要產(chǎn)物之一,對(duì)工業(yè)發(fā)展和人身安全帶來(lái)了巨大影響。使用介質(zhì)阻擋放電(DBD)和低溫選擇性催化還原(SCR)對(duì)NOx進(jìn)行轉(zhuǎn)化的方法在這幾年獲得了更多的關(guān)注,而從目前的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀發(fā)現(xiàn),等離子協(xié)助下的低溫SCR催化劑脫硝實(shí)驗(yàn)及機(jī)理研究尚未充分進(jìn)行,其具體的放電-催化劑相互作用機(jī)制以及系統(tǒng)抗毒化(S02、H20)性能亦不明確。本文首先研究了不同負(fù)載量的載體對(duì)放電聯(lián)合催化反應(yīng)的影響,選用多壁的功能性碳納米管和二氧化鈦?zhàn)鳛榇呋瘬?dān)載,進(jìn)行相關(guān)脫硝性能、抗硫性能實(shí)驗(yàn)和物化特性表征,結(jié)果表明高碳納米管負(fù)載下(質(zhì)量比MWCNTs:Ti02=4:1)的放電聯(lián)合催化劑比表面積大、活性成分(Mn02)占比高、且有優(yōu)良的氧化還原特性,因而具有較好的低溫SCR活性(常溫下最高脫硝效率為72.4%)。以此研究結(jié)論為基礎(chǔ),以多壁碳納米管為主要載體,研究不同活性金屬成分對(duì)放電聯(lián)合催化反應(yīng)的影響,采用不同質(zhì)量比的錳鈰雙金屬氧化物作為催化劑活性成分,負(fù)載在MWCNTs/ZSM-5上進(jìn)行相關(guān)脫硝性能實(shí)驗(yàn),考察了 H2O、S02等燃煤電廠典型氣氛對(duì)催化劑反應(yīng)活性的影響,并結(jié)合表征分析了放電聯(lián)合催化劑反應(yīng)過(guò)程的機(jī)理。結(jié)果表明錳鈰等質(zhì)量比組合的低溫催化活性最高(常溫下以最小的輸入能量達(dá)到脫硝效率84.6%),錳鈰復(fù)合金屬易于催化劑表面形成Mn-O-Ce鍵交互結(jié)構(gòu),結(jié)合各活性金屬價(jià)態(tài)的變化,不僅能生成更多氧空穴,更影響了 Lewis酸性位點(diǎn)的產(chǎn)生和消耗過(guò)程,促使在酸性位點(diǎn)上氨氣的吸附和與氣態(tài)一氧化氮分子的結(jié)合,即促進(jìn)了 Eley-Rideal(E-R)機(jī)理的反應(yīng)過(guò)程;最后,Ce的摻入強(qiáng)化了放電聯(lián)合催化劑環(huán)境下的抗硫性能,阻止了硫酸銨、硫酸錳等組分在催化劑表面的堆積,從而提升催化劑的低溫SCR活性。通過(guò)以上研究,本文建立了等離子體放電聯(lián)合催化劑反應(yīng)的部分實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ),為進(jìn)一步研究工業(yè)化應(yīng)用和減弱煙氣毒化作用提供優(yōu)化策略和理論指導(dǎo)。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;X773
【圖文】：

圖３－１不同催化劑的ＮＯ轉(zhuǎn)化率，所有催化劑在５７３Ｋ焙燒

為了探究催化劑制備完成的微觀形貌，本章對(duì)（ａ），邋（ｂ）邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ０２，邋（ｃ），邋（ｄ）逡逑ＭｎＯｘ／Ｔｉ０２－ＭＷＣＮＴｓ邋（４：１），邋（ｅ），邋（ｆ）邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ0２－ＭＷＣＮＴｓ邋（１：４）邋ａｎｄ邋（ｇ），邋（ｈ）逡逑ＭｎＣＶＭＷＣＮＴｓ進(jìn)行掃描電子顯微鏡（ＳＥＭ）表征如圖３－３所示：逡逑１７逡逑

５２６邐５２８邐５３０邐５３２邐５３４邐５３６邐５３８逡逑Ｂ．Ｅ．（ｅＶ）逡逑圖３－８氧氣核心ＸＰＳ圖譜逡逑Ｆｉｇ邋３－８邋ｏｘｙｇｅｎ邋ｃｏｒｅ邋ｌｅｖｅｌ邋ｓｐｅｃｔｒａ邋ｏｆ邋ＸＰＳ邋ｏｆ邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ0２－ＭＷＣＮＴｓ邋ｃａｔａｌｙｓｔｓ逡逑各元素的價(jià)態(tài)由分峰擬合軟件（ＸＰＳ邋ｐｅａｋｆｉｔ）去卷積。從表３－３中可以發(fā)現(xiàn)，逡逑錳元素的含量隨著碳納米管的負(fù)載量增大明顯降低

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本文編號(hào)：2794730