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柴油機SCR系統(tǒng)尿素轉(zhuǎn)氨及沉積物形成詳細反應(yīng)機理研究

發(fā)布時間:2020-07-03 01:09
【摘要】:國V、國VI法規(guī)的相繼實施和頒布,對柴油機NOx(氮氧化物)排放水平進行了大幅削減。Urea-SCR(尿素-選擇性催化還原)技術(shù)以其良好的燃油經(jīng)濟性、較高的NOx轉(zhuǎn)化效率、還原劑供給安全性、較寬的催化劑溫度適應(yīng)范圍等優(yōu)勢,成為柴油機最理想的NOx后處理技術(shù)。然而,以噴射尿素作為還原劑NH3(氨氣)的供給來源,要求尿素轉(zhuǎn)氨的分解過程能夠快速高效地完成。尿素的不完全分解直接影響NH3轉(zhuǎn)化效率,使副反應(yīng)發(fā)生概率增加,SCR系統(tǒng)內(nèi)尿素沉積物形成風(fēng)險上升。本文詳細研究了尿素分解的過程,完善并提出尿素分解的詳細反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)框架,從微觀化學(xué)反應(yīng)機理出發(fā)探究沉積物的形成原因,尋找減少沉積物形成的理論方法。構(gòu)建了尿素分解及沉積物形成的詳細反應(yīng)機理模型,結(jié)合CFD方法對SCR系統(tǒng)排氣管尿素分解段進行物理建模,實現(xiàn)對Urea-SCR系統(tǒng)尿素分解的仿真分析。建立了三個評價指標對尿素分解效果進行量化評價,研究運行參數(shù)對尿素分解效果的影響,為Urea-SCR系統(tǒng)運行參數(shù)的優(yōu)化匹配提供理論參考。通過文獻查閱和化學(xué)結(jié)構(gòu)分析的方法,構(gòu)建了包含7個子模型的尿素分解詳細反應(yīng)網(wǎng)絡(luò),不但可說明尿素分解常見產(chǎn)物如NH3、HNCO(異氰酸)的形成過程,還可解釋biuret(縮二脲)、triuret(縮三脲)、cyanuricacid(三聚氰酸)、trazines(三嗪類)等副產(chǎn)物的反應(yīng)來源和形成途徑。研究并完善了眾多文獻中提及但未深入說明的melon、melam、melem等沉積物組分的形成過程。根據(jù)尿素分解的詳細反應(yīng)框架,以原11步反應(yīng)機理為基礎(chǔ),建立了包含縮三脲(triuret)、三聚氰酸二酰胺(ammeline)、三聚氰胺(melamine)等全新組分的共18種組分、15步反應(yīng)的尿素分解化學(xué)動力學(xué)模型,進一步拓展了機理的預(yù)測范圍。利用量子化學(xué)和過渡態(tài)理論估算求取ammeline、melamine生成反應(yīng)的化學(xué)動力學(xué)參數(shù),采用基團貢獻法估算獲得ammeline、melamine、triuret等物質(zhì)的熱力學(xué)參數(shù),解決了無法通過試驗和文獻獲得反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)和物性參數(shù)的問題。采用STAR CCM+軟件調(diào)用15步詳細機理模擬了尿素分解過程。通過對比使用總包反應(yīng)和詳細反應(yīng)機理模擬得到的隨溫度變化出口截面NH3摩爾分數(shù)曲線、沉積物biuret、ammeline的摩爾分數(shù)曲線與相關(guān)試驗現(xiàn)象,初步驗證了詳細機理的可靠性。模擬分析了 SCR系統(tǒng)排氣管尿素分解段的溫度分布、沿管路長度和直徑方向截面的組分分布、出口截面NH3分布。運用控制變量法,研究排氣溫度、排氣流量、尿素噴射量、噴霧錐角、噴霧溫度等運行參數(shù)對尿素轉(zhuǎn)氨效率、出口截面NH3均勻性、沉積物生成量的影響,綜合評價其對尿素分解過程的作用。研究表明,在變量設(shè)置范圍內(nèi),排氣溫度、排氣流量、尿素溶液噴射量對尿素分解效果影響最明顯;提高排氣溫度、適當增加排氣流量有利于尿素分解;尿素溶液噴射量過大會使尿素分解效果迅速惡化;噴霧錐角、噴霧溫度對尿素分解的影響較弱。尿素轉(zhuǎn)氨效率隨噴霧錐角、噴霧溫度的變化幅度不超過5%,基本穩(wěn)定在52%附近。出口氨氣均勻性系數(shù)幾乎不受噴霧錐角、噴霧溫度變化的影響。噴霧錐角、噴霧溫度對沉積物生成量的變化有一定作用,但變化幅度有限。且不同種類的副產(chǎn)物可能呈現(xiàn)不同的變化規(guī)律。
【學(xué)位授予單位】:廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:TK421.5
【圖文】:

階段,柴油機,排放量,碩士學(xué)位論文


碩士學(xué)位論文邐桊油機SCR系統(tǒng)尿素精ex及筑積物形成詳I到國VI標準,對污染物的排放限值要求日益嚴格,排放種類限備柴油機的第一類車為例,從國III到國VI標準的污染物的排放削。柴油機主要污染物NOx、PM排放限值均大幅削減,NOx需從0.5邋8/1011,?1^需從0.05§/丨011降低到0.003邋§/丨011,削減比例分別為93%、V階段對柴油機的HC排放不做單獨要求,但對NOx與HC的排放VI階段開始,將分別對柴油機排放的(THC)總碳氫和(NMHC)制。從國V、VI階段開始,除了限值PM排放量,還將限值顆粒排段還將限制N20的排放量。NOx排放成為升級國VI標準的控制關(guān)鍵0.8逡逑

示意圖,尿素,示意圖,催化器


圖1-3尿素SCR系統(tǒng)示意圖[15]逡逑Fig.邋l-3Urea邋SCR邋System邋Schematic逡逑圖1-3展示了典型尿素SCR系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)組成部分。其主要由尿素存儲裝置、尿素供逡逑給系統(tǒng)、催化器、控制單元構(gòu)成?刂茊卧鶕(jù)傳感器采集到的催化器進出口溫度信號、逡逑NOx和NH3的濃度信號,控制尿素噴射系統(tǒng)的尿素噴射量。其中催化器是整個系統(tǒng)的逡逑核心裝置,整個催化還原反應(yīng)均在催化器內(nèi)進行。其反應(yīng)原理如圖1-4所示。逡逑尿索溶液噴射邐/逡逑廣邋攜氣邋、逡逑v邋^逡逑n邐/邐尿素分解爸段邐裒我化物P暬五危椋㈠義瞎鬩唬卞危苠位褂導(dǎo)粒危齲樽嬙劐撾郟#保迪垮危叔義希蓿危希五五五義希魏澹希溴澹齲危茫希哄危矗擼蝳一邋N,逡逑'' ̄邐HNC'0+H:0—NH?K邋O:邐4NHj*2NO+2NO;邋?4N:^SH:0逡逑圖1-4尿素SCR系統(tǒng)反應(yīng)原理逡逑Fig.邋1-4邋Urea邋SCR邋system邋reaction邋principle逡逑(i)氨氣的生成:尿素水溶液噴射進入排氣管后,尿素水溶液蒸發(fā)析出尿素顆粒逡逑—CO_2)2。尿素受熱發(fā)生熱解反應(yīng),生成氨氣和異氰酸,異氰酸進一步發(fā)生水解反逡逑應(yīng),反應(yīng)式分別為式(1-1)、(1-2)。逡逑H逡逑

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

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相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

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本文編號:2738952

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