【摘要】：氚廢水處理是我國核電發(fā)展的瓶頸,鉑/苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(Pt/SDB)液相催化交換除氚是各國競相重點(diǎn)發(fā)展的氚廢水處理技術(shù)。但目前使用的SDB還存在疏水能力不足、強(qiáng)度低、Pt分散性差等缺點(diǎn),制備超疏水(靜態(tài)疏水角≥150°)、高強(qiáng)(抗壓強(qiáng)度≥100 N)、高比表面積(300~800 m~2/g)的SDB是當(dāng)前改性合成的主要目標(biāo)。鑒于此,本文擬開展SDB的基礎(chǔ)制備及合成影響因素研究、納米粒子雜化和碳材料的增強(qiáng)改性合成研究,以期大幅提高SDB載體的疏水性與抗壓強(qiáng)度,并采用鎳離子模擬貴金屬鉑離子的固液界面吸附,探究載體與金屬粒子之間的吸附機(jī)制,為SDB負(fù)載Pt提供理論支持。二元共聚SDB的制備及聚合工藝研究:以苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB)為共聚單體,在過氧化苯甲酰(BPO)的引發(fā)下,懸浮聚合合成SDB,并研究分散劑、交聯(lián)劑、升溫速率等實驗條件的影響,優(yōu)化的SDB制備條件為:DVB用量與St單體用量比為1:1,引發(fā)劑BPO用量為0.3 g,復(fù)合分散劑PVA與CE的最佳使用量分別為3.5 g和0.5 g;制得的SDB載體的性能測試結(jié)果表明:SDB的靜態(tài)水接觸角為132.81°(優(yōu)于課題組前期的130.01°),具有良好的疏水性;抗壓強(qiáng)度達(dá)到32.07 N(優(yōu)于課題組前期的27.13 N),具有一定的力學(xué)強(qiáng)度;比表面積為408.78 m~2/g,但與超疏水、高強(qiáng)的研究目標(biāo)尚有較大差距。無機(jī)納米氧化物改性SDB合成研究:在SDB聚合過程中,分別摻加KH570改性SiO_2(K-SiO_2)、硬脂酸改性CeO_2(Y-CeO_2),制備無機(jī)納米粒子雜化改性的K-SiO_2/SDB、Y-CeO_2/SDB載體,優(yōu)化K-SiO_2的改性條件為:甲苯為溶劑,KH570用量為SiO_2的5%,110℃下反應(yīng)2 h;優(yōu)化Y-CeO_2的改性條件為:乙醇為溶劑,硬脂酸用量為CeO_2的6%,80℃下反應(yīng)1.5 h;K-SiO_2/SDB中K-SiO_2的優(yōu)化反應(yīng)投入量為:St:DVB:K-SiO_2=10:10:1(質(zhì)量比);Y-CeO_2/SDB中Y-CeO_2的優(yōu)化反應(yīng)投入量為:St:DVB:Y-CeO_2=10:10:0.8(質(zhì)量比)。所得結(jié)果表明:成功制備K-SiO_2/SDB、Y-CeO_2/SDB兩種載體,疏水性分別達(dá)到141.22°和149.78°,接近超疏水;抗壓強(qiáng)度分別高達(dá)113.54 N、107.11 N,抗壓強(qiáng)度已較為理想;K-SiO_2/SDB比表面積為的435.56 m~2/g,高于Y-CeO_2/SDB的421.34 m~2/g,均較SDB有很大提升。碳材料改性SDB研究:在SDB聚合過程中,摻雜KH570改性的納米石墨粉(MGC),制備了石墨碳改性SDB(MGC/SDB)載體,另以蔗糖為碳源,高溫下實現(xiàn)SDB載體的涂碳改性,制備SDB/C載體,設(shè)置對照組,得到MS/SDB載體。優(yōu)化MGC的制備條件為:乙醇為溶劑,KH570用量為納米石墨粉的10%,30℃下反應(yīng)2 h;MGC/SDB中MGC的優(yōu)化反應(yīng)投入量為:DVB:St:MGC=10:10:0.8(質(zhì)量比);優(yōu)化SDB/C的制備條件為:蔗糖:SDB=1:1(質(zhì)量比),反應(yīng)溫度320℃,升溫1 h、保溫2 h。所得結(jié)果表明:成功制備MGC/SDB、MS/SDB、SDB/C三種載體;SDB/C具有最優(yōu)的疏水性為152.47°,MGC/SDB、MS/SDB的疏水性則分別為146.51°、136.70°,均高于SDB;MS/SDB抗壓能力最強(qiáng),達(dá)145.60 N,MGC/SDB和SDB/C的抗壓值分別為105.72 N、81.19 N,均具有強(qiáng)抗壓能力;SDB/C的比表面積為59.63 m~2/g,而MGC/SDB和MS/SDB的比表面積分別為413.14 m~2/g和379.67 m~2/g。采用鎳離子模擬鉑離子進(jìn)行載體吸附特征的研究:通過SDB、K-SiO_2/SDB、Y-CeO_2/SDB、MGC/SDB、MS/SDB、SDB/C多種載體進(jìn)行Ni~(2+)吸附性能模擬測試,結(jié)果表明:MGC/SDB、MS/SDB、SDB/C載體對鎳離子的吸附率大于SDB的吸附率(0.1300%),且MGC/SDB的吸附率最大,達(dá)到0.3165%,而K-SiO_2/SDB、Y-CeO_2/SDB的吸附率略低,分別為0.1015%和0.0620%;SDB、Y-CeO_2/SDB、MGC/SDB載體的吸附動力學(xué)表明,吸附反應(yīng)約在2.5 h后達(dá)到平衡;MGC/SDB的平均吸附量最大,而SDB最低,且載體投入質(zhì)量增加,單位質(zhì)量吸附量減小;Y-CeO_2/SDB、MGC/SDB載體的吸附過程符合拉格朗日偽二級動力學(xué)方程,吸附過程主要是化學(xué)吸附,SDB載體的吸附過程采用偽一級/二級動力學(xué)擬合結(jié)果相近,存在吸附能力相當(dāng)?shù)臄U(kuò)散型物理吸附和化學(xué)吸附;MGC/SDB、Y-CeO_2/SDB、SDB載體對鎳離子的吸附過程中,?H~00,說明吸附過程需吸熱;?G~00,且隨溫度升高而降低,說明反應(yīng)在實驗溫度下為非自發(fā),升溫有助于反應(yīng)自發(fā)進(jìn)行;?S~00,表明載體在吸附的動態(tài)過程中,體系有序性降低。本文有關(guān)納米無機(jī)氧化物雜化改性研究、碳材料改性增強(qiáng)研究,明顯改善了SDB載體的疏水性和抗壓性能;通過相關(guān)載體對鎳離子的吸附研究,采用動力學(xué)方程與熱力學(xué)方程描述了載體與鎳離子之間的吸附特征,本項研究工作有助于深入分析Pt與固載的界面吸附機(jī)制。
【圖文】：

圖 1-1 液相催化交換（LPCE）反應(yīng)示意圖Fig. 1-1 Schematic diagram of liquid phase catalytic exchange (LPCE)氣液固三相并存的復(fù)雜傳質(zhì)過程。以氫-氚（T）反應(yīng)為例，態(tài)水（HTO）在活性成分表面發(fā)生復(fù)雜的 H-T 三相同位素示，反應(yīng)詳細(xì)步驟如下[18]：液相轉(zhuǎn)換 HTOlHOvHTOvHOl22 的擴(kuò)散與吸附反應(yīng)交換 HTOvHgHTgHOv22 脫附與反擴(kuò)散反應(yīng)程式為：

TO(v)+D2(g) D2O(v)+DT(g)DO(v)+D2(g) D2O(v)+HD(g)HDO(l)+D2(g) D2O(v)+HD(g)DTO(l)+D2(g) D2O(v)+DT(g)親水型 疏水型 氚的稀釋 氚的稀釋 同時升級和除氚，但不能行逆流交換，高溫加熱和凝過程較復(fù)雜，催化劑易中毒可同時升級和除氚，氣液兩相逆流反應(yīng)，能耗低，安全性高；但需要的氣體量大含氚重水提氚含氚重水提氚或處理、重水生產(chǎn)進(jìn)行離不開催化劑。早期研制的常規(guī)催化劑以 Pt-高溫，且有水存在或潮濕氣氛下，，H2O 分子會進(jìn)生“水中毒”而迅速失活[19-20]，因而對使用催化水催化劑催化的氫-氚同位素交換反應(yīng)如圖 1-2 所
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ426.65;X771

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 張家恒;蘇鵬程;許曉璐;何晉浙;范錚;張國亮;;超疏水材料在油水分離領(lǐng)域的研究應(yīng)用[J];浙江化工;2017年09期

2 石彥龍;馮曉娟;康愷;侯楊;;溶液浸泡結(jié)合表面涂層制備超疏水-超疏油表面（英文）[J];應(yīng)用化學(xué);2019年03期

3 何金梅;何姣;袁明娟;薛萌輝;劉向榮;屈孟男;;高穩(wěn)定性超疏水材料研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2019年07期

4 吳莉莉;劉勇;張玉紅;何培新;;耐久性超疏水材料的研究進(jìn)展[J];粘接;2018年05期

5 季梅;;仿生超疏水金屬表面應(yīng)用研究進(jìn)展[J];裝備環(huán)境工程;2017年10期

6 汪建偉;石剛;陳曉薇;曹軍勇;宋慶學(xué);牛潤海;;超疏水材料在石油行業(yè)的應(yīng)用前景[J];油氣井測試;2014年04期

7 張娟芳;吳永民;余江龍;;超疏水材料的應(yīng)用狀況和市場前景分析[J];經(jīng)濟(jì)師;2014年10期

8 焦志達(dá);陳剛;吉海燕;;高密度聚乙烯超疏水膜疏水性能的研究[J];塑料科技;2012年03期

9 薛崤;張暉;朱宏偉;張忠;;長效超疏水納米復(fù)合材料研究進(jìn)展[J];中國科學(xué):物理學(xué) 力學(xué) 天文學(xué);2018年09期

10 王志博;劉偉;;超疏水材料涂層對混凝土防覆冰性能的影響[J];新型建筑材料;2017年10期

相關(guān)會議論文 前10條

1 鄭雪琳;翁家寶;胡炳環(huán);;層層自組裝構(gòu)筑漆酚銅超疏水膜[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第04分會場摘要集[C];2010年

2 朱小濤;張招柱;門學(xué)虎;薛群基;;聚合物基超疏水/超疏油表面的制備[A];第九屆全國表面工程大會暨第四屆全國青年表面工程論壇論文集[C];2012年

3 馬福民;李文;張燕;阮敏;于占龍;衛(wèi)世超;;超疏水銅表面的制備及其條件優(yōu)化[A];中國化學(xué)會第29屆學(xué)術(shù)年會摘要集——第26分會：膠體與界面[C];2014年

4 張博;高香玉;張現(xiàn)仁;;微液滴潤濕行為與表面微結(jié)構(gòu)關(guān)系的模擬研究[A];中國化學(xué)會2016年軟物質(zhì)理論計算與模擬會議論文摘要集[C];2016年

5 廖張潔;朱鐘鳴;郭宏磊;彭懋;;透明抗靜電超疏水材料的制備[A];2010年全國高分子材料科學(xué)與工程研討會學(xué)術(shù)論文集（下冊）[C];2010年

6 殷波;方亮;胡佳;唐安瓊;魏文侯;何建;;利用超疏水技術(shù)改善鎂合金耐蝕性能的初步研究[A];2010中國·重慶第七屆表面工程技術(shù)學(xué)術(shù)論壇暨展覽會論文集[C];2010年

7 張繼琳;韓艷春;;超疏水-超親油單分子層表面的制備[A];2005年全國高分子學(xué)術(shù)論文報告會論文摘要集[C];2005年

8 陳醫(yī)嘉;徐文國;盧士香;;超疏水膜制備方法的研究進(jìn)展[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會納米化學(xué)分會場論文集[C];2008年

9 熊金宇;盧希釗;雷廷平;江開勇;;基于蠟燭灰的聚合物超疏水纖維膜的電紡制備[A];特種加工技術(shù)智能化與精密化——第17屆全國特種加工學(xué)術(shù)會議論文集（摘要）[C];2017年

10 馮杰;;水性超疏水涂層水下穩(wěn)定性研究[A];中國化學(xué)會2017全國高分子學(xué)術(shù)論文報告會摘要集——主題M：高分子共混與復(fù)合體系[C];2017年

相關(guān)重要報紙文章 前10條

1 鄧科;超疏水材料：武器裝備“護(hù)身符”[N];中國航天報;2017年

2 南方日報記者 李秀婷 策劃統(tǒng)籌 陳楓 黃慧瑩;“滴水不進(jìn)”的超疏水材料[N];南方日報;2015年

3 記者 王小龍;新型物理超疏水材料油水不粘[N];科技日報;2014年

4 科信;超疏水塑料薄膜研制成功[N];中國化工報;2004年

5 侯慶;武漢紡大學(xué)生開發(fā)超疏水銅表面刻蝕技術(shù)[N];中國紡織報;2013年

6 華凌;澳開發(fā)出超疏水防霧納米結(jié)構(gòu)[N];科技日報;2014年

7 王啟兵;超疏水納米二氧化硅研制成功[N];中國化工報;2006年

8 記者 王小龍;跳啊跳，水為啥還能這樣流？[N];科技日報;2015年

9 徐少亞;執(zhí)著耕耘 創(chuàng)新超越[N];中國化工報;2008年

10 宋麗;洗滌技術(shù)的革命[N];山東科技報;2001年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 李雪萍;過渡金屬基無機(jī)超疏水材料的制備、表征與性能研究[D];湖南大學(xué);2018年

2 劉發(fā)堂;具有抗結(jié)冰功能的超疏水表面的制備及其性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2018年

3 王強(qiáng);超疏水碳材料的制備及其性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2017年

4 王山林;超疏水納米涂層強(qiáng)化構(gòu)建機(jī)理及其防露和抗霜特性研究[D];東南大學(xué);2018年

5 彭磊;非可控/可控微結(jié)構(gòu)超疏水材料制備和性能研究[D];武漢大學(xué);2017年

6 徐俊波;若干緩蝕劑的負(fù)載方法及其在涂層防護(hù)中的應(yīng)用[D];浙江大學(xué);2018年

7 黃景達(dá);納米纖維素基超疏水涂層的構(gòu)筑及耐磨機(jī)理研究[D];中國林業(yè)科學(xué)研究院;2018年

8 姚同杰;超疏水材料的制備與應(yīng)用[D];吉林大學(xué);2009年

9 郗金明;超疏水、超雙疏材料的制備與研究[D];中國科學(xué)院研究生院（國家納米科學(xué)中心）;2008年

10 屈孟男;從自然到仿生：超疏水材料制備方法研究[D];蘭州大學(xué);2008年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 樊倩倩;POSS聚合物改性纖維制備超疏水紡織品的研究[D];陜西科技大學(xué);2019年

2 楊品高;碳鋼表面超疏水膜的制備及其防腐蝕性能研究[D];武漢大學(xué);2018年

3 陳素素;有機(jī)硅超疏水涂層的制備及其性能研究[D];山東大學(xué);2019年

4 李亞斌;環(huán)境友好水性超疏水、超雙疏涂層的制備及性能研究[D];蘭州理工大學(xué);2019年

5 陳文姣;超疏水高強(qiáng)SDB催化劑載體的制備及性能研究[D];西南科技大學(xué);2019年

6 邱麗娟;超疏水、高強(qiáng)度油水分離材料的構(gòu)建及性能研究[D];西南石油大學(xué);2018年

7 孫陽超;超疏水納米TiO_2/聚硅氧烷樹脂復(fù)合涂層的制備及性能研究[D];中國石油大學(xué)(華東);2017年

8 楊繼斌;超疏水超親油三維海綿的制備及油水分離性能研究[D];天津工業(yè)大學(xué);2019年

9 張姣圓;超疏水超親油材料的制備及其油水分離性能研究[D];哈爾濱工程大學(xué);2019年

10 王文彬;NiCo_2O_4/Ni多級復(fù)合超疏水結(jié)構(gòu)的制備及其抗結(jié)冰性能[D];天津理工大學(xué);2019年

本文編號：2704593