【摘要】：傳統(tǒng)化石能源引起的能源短缺和環(huán)境問題已經(jīng)引起人們的廣泛關(guān)注,開發(fā)新型清潔能源是人類可持續(xù)發(fā)展的必然選擇。核能發(fā)電引領(lǐng)了世界清潔能源的新潮流,作為核能的原料之一,鈾是一種寶貴的放射性資源。然而,我國陸地資源貧瘠,但海洋中鈾的儲量豐富,因此,合理開發(fā)和利用海洋中的鈾資源對于我國核電工程的發(fā)展具有重要的戰(zhàn)略意義。鈾礦開采、放射性廢物處理不當(dāng)?shù)热祟惢顒又率光櫫飨颦h(huán)境,危害人類健康,因此,環(huán)境中鈾的凈化處理對于人類健康發(fā)展具有重要的現(xiàn)實意義。本文通過共沉淀、接枝等方法合成了三種復(fù)合吸附材料,討論了吸附條件對吸附效果的影響;考察了材料在低濃度鈾中的吸附性能以及離子選擇性;結(jié)合動力學(xué)模型、吸附等溫模型等對材料吸附鈾的類型加以評價。以模板法和水熱法相結(jié)合的方式合成了樹枝狀纖維納米二氧化硅(DFNS),通過共沉淀的方法制備了二氧化硅/鎂鐵層狀氫氧化物復(fù)合材料(DFNS/Mg-Fe LDH)。該復(fù)合材料的最佳pH值為5.0,吸附過程與準(zhǔn)二級動力學(xué)方程和Langmuir模型擬合的結(jié)果更加接近,對低濃度鈾的去除率可達97%。結(jié)合離子強度測試和XPS分析,證明其吸附過程是受內(nèi)球表面絡(luò)合控制,主要是LDH層板上的金屬-氧對鈾離子起到固定的作用。以原位生長的方法在二氧化硅表面生長胺基功能化的MOF材料,制備出DFNS/UiO-66-NH_2復(fù)合材料,通過分批吸附實驗對材料的鈾吸附性能進行評價。結(jié)果表明,MOF材料的引入明顯提升了材料對鈾的吸附容量,該復(fù)合材料的最佳pH值為8.0,接近真實海水的pH值,因此可以適用于海水中鈾離子的提取或受核泄漏污染海域中鈾的回收;此外,在模擬海水的條件下,鈾的去除率在93%以上。結(jié)合XPS分析,DFNS/UiO-66-NH_2對鈾展現(xiàn)的良好吸附性能主要是金屬-氧以及胺基對鈾吸附和固定的結(jié)果�？紤]到真實海水中的微生物以及藻類可能對吸附效果產(chǎn)生的影響,以接枝胺基和還原銀離子的方式制備了功能化的二氧化硅復(fù)合吸附材料(NH_2-DFNS/Ag)。Ag粒子在一定程度上抑制了藻類的附著,該材料在模擬海水中對鈾的去除率可達到92%以上,同時,胺基的引入也增強了材料對鈾的選擇性。結(jié)合XPS分析結(jié)果可以推測,胺基在鈾吸附的過程中起到主要作用。
【圖文】：

作為鈾吸附機理的研究奠定了基礎(chǔ)。2.2 國內(nèi)鈾吸附研究進展國內(nèi)海水提鈾的技術(shù)主要集中在吸附法，對于新型高效吸附劑的開發(fā)，國內(nèi)各單位及院校都有參與。華北電力大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院的王祥科等人[12]制備偕胺肟）-還原氧化石墨烯復(fù)合材料，該材料具有優(yōu)異的耐高鹽性以及良好的再生使用性能，可應(yīng)用于海水中痕量鈾離子的提取。汪小琳等人[13]采用吹氣紡絲的方了聚酰亞胺二肟納米纖維（PIDO NFs）吸附劑，并將其用于真實海水中鈾的回收料獨具的 3D 多孔結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的親水性、良好的機械性能以及眾多螯合位點，使水提鈾領(lǐng)域擁有廣闊的應(yīng)用前景。在設(shè)計高吸附容量、高選擇性吸附劑的同時，員更加注重材料的實際應(yīng)用性，考慮到海水體系環(huán)境的復(fù)雜性，如何降低生物污附劑性能的影響成為了一個具有挑戰(zhàn)性的工作。H. Zhang 等人[14]制備了胍基和偕共同功能化的織物吸附劑，該材料可以有效地抑制革蘭氏陰性大腸桿菌的粘附，提鈾的研究提供了新的方向。

鈾主要以離子的形式存在，，其價態(tài)通常為六價。因因素的不同，導(dǎo)致鈾的存在形式也不同。目前，各液中富集和提取 U（VI），其中主要包括：離子交生物法、萃取法以及吸附法等。通過交換劑中的離子與溶液中的鈾酰離子實現(xiàn)總量果。實際中應(yīng)用的離子交換劑主要為離子交換樹脂性離子交換樹脂和中性離子交換樹脂等[18-20]。在這但是成本也高，并且該方法一般對水體中鹽成分有的限制。法，即通過一定的方式將水中的鈾離子還原，降低，零價鐵納米粒子以及 FeS 等是最為典型的還原材優(yōu)異的清除能力。盡管化學(xué)還原法對鈾的富集效率適用于低 pH 的系統(tǒng)，更重要的是，不能連續(xù)操作容易再次被氧化，造成二次污染。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O647.33;P746.2;X771

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本文編號：2701692