【摘要】：隨著新排放法規(guī)的出臺(tái),對(duì)氮氧化物的要求也進(jìn)一步提高,選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前主流的后處理技術(shù)之一。當(dāng)SCR系統(tǒng)中的尿素水溶液噴入排氣系統(tǒng)時(shí),若分解不完全則容易生成沉積物。嚴(yán)重可造成氨泄漏,以及堵塞排氣管,從而增加排氣背壓。因此在SCR產(chǎn)品開(kāi)發(fā)過(guò)程的早期階段,有必要通過(guò)模擬的方法來(lái)評(píng)估SCR的性能、沉積物的風(fēng)險(xiǎn)和廢氣系統(tǒng)的壓力降低。本文從分子結(jié)構(gòu)化學(xué)層面出發(fā),研究尿素分解的詳細(xì)路徑。從碳氮單鍵首先開(kāi)始斷裂,隨后引發(fā)尿素-三聚氰酸同系物、尿素-縮二脲、縮二脲-縮三脲和氰酸鹽聚合分解4條支路系列連鎖反應(yīng),共涉及20步反應(yīng)和15種組份。縮二脲是可以衡量副產(chǎn)物生成狀態(tài)的重要中間產(chǎn)物;異氰酸是副產(chǎn)物生成中必需的反應(yīng)物,它的不完全水解也是沉積物生成的重要原因。溫度越高,對(duì)分子結(jié)構(gòu)的破壞越強(qiáng),越容易生成比較穩(wěn)定的環(huán)狀物質(zhì)。在此路徑分析及前人研究的基礎(chǔ)上,構(gòu)建了包含縮三脲、三聚氰酸一酰胺等組分的11種組分、14步反應(yīng)的尿素分解化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型,并基于量子化學(xué)計(jì)算方法解決了模型中兩個(gè)反應(yīng)無(wú)法通過(guò)文獻(xiàn)獲取的活化能和指前因子的動(dòng)力學(xué)參數(shù)難題。以尿素分解段為目標(biāo)建立模型,調(diào)用總包反應(yīng)機(jī)理子模型和新構(gòu)建的詳細(xì)機(jī)理子模型進(jìn)行仿真計(jì)算�？s二脲、三聚氰酸一酰胺、三聚氰酸二酰胺和三聚氰胺幾種組份摩爾分?jǐn)?shù)隨排氣溫度變化的計(jì)算結(jié)果表明,沉積物主要在低排氣溫度下生成�？s二脲、縮三脲和三聚氰酸有相同的分布規(guī)律,沿混合器后的中軸線對(duì)稱分布。三聚氰酸一酰胺主要分布在催化器入口處。三聚氰酸二酰胺分布呈現(xiàn)管壁比較高,越靠近中間較少的特點(diǎn)。三聚氰胺的分布更靠近分解管出口處的管壁上。通過(guò)控制變量法,就分解管長(zhǎng)度、管徑、混合器與噴嘴距離、葉片數(shù)目和葉片長(zhǎng)度5種幾何因素進(jìn)行了尿素轉(zhuǎn)氨效率、出口NH3均勻性系數(shù)、沉積物風(fēng)險(xiǎn)三個(gè)評(píng)價(jià)指標(biāo)的評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,管徑小且葉片長(zhǎng)均勻性好,取一個(gè)恰當(dāng)?shù)墓軓娇墒罐D(zhuǎn)氨效率較高。進(jìn)行優(yōu)化計(jì)算,當(dāng)取長(zhǎng)度1.14m,管半徑0.071m,距離0.48m,葉片數(shù)目4,葉片長(zhǎng)度0.06m時(shí),氨氣均勻性和尿素轉(zhuǎn)氨效率相對(duì)于基準(zhǔn)狀況分別獲得18.8%和11.4%的提升。
【圖文】：

１．４．２邋ＳＣＲ基本反應(yīng)過(guò)程逡逑一般ＳＣＲ系統(tǒng)會(huì)使用尿素水溶液來(lái)當(dāng)還原劑。當(dāng)尾氣排出經(jīng)過(guò)ＳＣＲ系統(tǒng)時(shí)，ＳＣＲ逡逑會(huì)在催化劑的作用下有選擇地將尾氣中的ＮＯｘ還原為階和出０。其原理如下圖１－７所逡逑／Ｊ、0逡逑—■＾１，，１１逡逑廢氣a�，辶x希桑剩紓澹誨澹斟未呋痢福危茫海澹澹剩潁哄義希蟈澹隋危瑰澹哄義賢跡保紡蛩兀櫻茫蟻低吃礤義希疲椋紓澹歟罰裕瑁邋澹穡潁椋睿悖椋穡歟邋澹錚駑澹酰潁澹徨澹櫻茫義澹螅螅簦澹礤義嫌捎諼財(cái)奈露冉細(xì)擼識(shí)蛩廝芤涸諼露鵲淖饔孟孿熱冉饃桑危齲澈停齲危茫稀ｅ義希齲危茫夏芄患絳饌桑危齲場(chǎng)Ｈ緩螅危齲秤醒≡竦賾胛財(cái)械模危希⑸從�，将辶x掀渥湮齲玻昂停危校常尺癡齬痰鬧饕從θ縵攏哄義希ǎ保┌逼桑哄義夏蛩廝芤航牘艿籃�，尿藦P芤夯嵴舴⑿緯贍蛩乜帕！６蛩胤腫踴岱紙饃懾義習(xí)逼鴕燁杷�。覠铊酸又会发生水解窂摩生成氨气。窂摩式分柄_劍ǎ玻罰�、（２８）。辶x希危玻齲矗茫希

本文編號(hào)：2648401