【摘要】：汞是一種全球性的大氣污染物,由于其具有劇毒性、揮發(fā)性、生物累積性和持久性的特點(diǎn),近年來受到國內(nèi)外研究學(xué)者的廣泛關(guān)注。燃煤電廠是最大的人為汞排放源之一。吸附劑噴射被認(rèn)為是最有應(yīng)用前景的燃煤煙氣單質(zhì)汞控制技術(shù),但是,現(xiàn)有汞吸附劑大多為人工合成或化學(xué)改性吸附劑,存在樣品制備成本高、制備過程復(fù)雜等問題。天然礦石價格低廉、儲量豐富,含有多種金屬元素,是一種潛在的燃煤煙氣汞吸附劑。因此,研究成本低廉的天然礦石吸附劑對燃煤煙氣中單質(zhì)汞的脫除能力具有重要的意義和價值。本文選取了磁鐵礦、鈦鐵礦、銅鐵礦和錳礦4種天然礦石作為汞吸附劑,利用比表面積與孔徑分析(BET)、X射線熒光光譜分析(XRF)和X射線衍射(XRD)對天然礦石的物理化學(xué)特性進(jìn)行表征。采用固定床反應(yīng)器在模擬煙氣條件下研究4種礦石的脫汞性能,構(gòu)建了天然礦石的表面模型,運(yùn)用密度泛函理論方法計(jì)算Hg~0的吸附能。將實(shí)驗(yàn)與計(jì)算結(jié)果相結(jié)合,篩選出性能優(yōu)異的天然礦石吸附劑。結(jié)果表明,4種天然礦石脫汞效率由大到小的順序?yàn)?錳礦銅鐵礦鈦鐵礦磁鐵礦,其中錳礦和銅鐵礦的脫汞效率均在90%以上。銅鐵礦和錳礦對Hg~0的吸附能要優(yōu)于磁鐵礦和鈦鐵礦,表明具有較好的脫汞性能,這與實(shí)驗(yàn)篩選結(jié)果基本一致。為了深入研究天然銅鐵礦的單質(zhì)汞脫除能力,進(jìn)一步采用振動樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)和X射線光電子能譜分析(XPS)對銅鐵礦的磁性和元素價態(tài)進(jìn)行表征,系統(tǒng)研究了銅鐵礦的脫汞性能、煙氣組分影響、反應(yīng)機(jī)理和循環(huán)再生性能。結(jié)果表明:在低溫時天然銅鐵礦吸附劑具有90%以上的脫汞效率,100°C時脫汞效率最佳,達(dá)到96.7%。O_2和HCl促進(jìn)汞的脫除,SO_2和H_2O對脫汞性能起到抑制作用,NO的促進(jìn)作用隨著NO濃度的增加而減弱。汞在銅鐵礦表面的吸附方式主要是化學(xué)吸附,生成的汞形態(tài)主要以HgCl_2和HgO的形式存在。10次吸附-循環(huán)再生實(shí)驗(yàn)過程中吸附劑的脫汞效率均在80%以上,再生后吸附劑的物理特性沒有發(fā)生明顯變化。錳礦石具有比銅鐵礦更高的脫汞效率,因此需要進(jìn)一步系統(tǒng)研究錳礦石對Hg~0的吸附能力、煙氣組分影響和反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明,100-250°C溫度范圍內(nèi),錳礦石的脫汞效率均在90%以上,150°C為最佳反應(yīng)溫度,脫汞效率高達(dá)98.7%,高溫下吸附劑仍然具有不錯的脫汞效率。在100-300°C溫度范圍內(nèi),O_2、NO和HCl對Hg~0的脫除有不同程度的促進(jìn)作用,SO_2對Hg~0脫除的抑制作用隨著溫度的升高呈現(xiàn)先減弱后增強(qiáng)的規(guī)律,150°C時吸附劑具有最佳的抗硫性能,向模擬煙氣中加入5%的H_2O,吸附劑的脫汞效率由98.7%下降到了75%左右。吸附劑在模擬煙氣下吸附Hg~0之后在其表面生成的汞形態(tài)為HgO、HgCl_2、Hg(NO_3)_2和HgSO_4。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X773

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2621850