本文關(guān)鍵詞：SCR系統(tǒng)降低柴油機NO_x排放的試驗研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《天津大學》 2012年

雙金屬改性分子篩催化劑在柴油機NH_3‐SCR反應中的協(xié)同效應研究

王坤鵬  

【摘要】：隨著柴油車產(chǎn)量和保有量的飛速增長以及排放法規(guī)日益嚴格,NOx排放控制技術(shù)受到了國內(nèi)外地廣泛重視,其中SCR技術(shù)是目前公認最有價值的柴油機NOx凈化技術(shù)之一,而研究開發(fā)環(huán)境友好且高效的專用催化劑則是車用SCR技術(shù)領(lǐng)域的核心工作。本文采用離子交換法制備了CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5雙金屬改性分子篩型催化劑,并開展了Zr負載量對雙金屬改性分子篩型催化劑性能及理化特性影響規(guī)律及雙金屬間協(xié)同效應機理的研究工作。主要得到以下結(jié)論: (1)雙金屬改性分子篩型催化劑的SCR催化活性實驗結(jié)果表明:摻雜Zr后,雙金屬改性催化劑的NH_3-SCR反應活性有所提高,活性窗口向低溫方向移動,CuZr/ZSM-5催化劑與Cu/ZSM-5催化劑相比,T_(50)和T_(90)下降10℃左右,而MnZr/ZSM-5催化劑與Mn/ZSM-5催化劑相比,T_(50)和T_(90)下降了40～50℃。 (2)雙金屬改性催化劑的微觀結(jié)構(gòu)和理化特性表征結(jié)果表明:Zr的摻雜促進了錳氧化物在催化劑表面的分散,并且抑制了氧化錳的結(jié)晶,所以活性金屬氧化物能更好的分布于ZSM-5粉體上;當Zr加入后,金屬離子之間發(fā)生了強烈的相互作用,導致活性金屬氧化物在催化劑表面富集,提高了單位面積上的活性位; Zr的加入使得金屬氧化物的還原峰向低溫方向移動,并且有強烈的氫氣消耗峰出現(xiàn),表明Zr的適量摻雜可以有效改善金屬改性分子篩催化劑的低溫催化性能。 (3)雙金屬分子篩型催化劑CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5在NH_3-SCR反應中一般會經(jīng)過以下反應歷程:(ⅰ)Mn~(3+)/Cu~+首先被氧氣氧化為Mn~(4+)/Cu~(2+);(ⅱ)反應氣中的氧氣緊接著與NO反應生成中間產(chǎn)物并以硝酸鹽或者亞硝酸鹽(Mn~(4+)-N_xO_y/Cu~(2+)-N_xO_y)的形式存在; (ⅲ)生成的中間產(chǎn)物很不穩(wěn)定,可以與氣氛中的NH_3發(fā)生反應,生成N2和H_2O,從而將Mn~(4+)/Cu~(2+)再還原為Mn~(3+)/Cu~+。 (4)H_2O和SO_2會在一定程度上降低催化劑的活性,且對催化劑的影響是不可恢復的。而CuZr/ZSM-5雙金屬改性催化劑表現(xiàn)出較好的抗硫性,主要是由于催化劑表面存在ZrO_2,可以改善催化劑表面的酸堿性,從而阻礙了SO_2在催化劑表面的吸附和累積。

【關(guān)鍵詞】：
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：TK421.5
【目錄】：

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