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Mg同位素的高精度測定及其在大陸風(fēng)化過程中的地球化學(xué)行為

發(fā)布時(shí)間:2017-08-03 03:02

  本文關(guān)鍵詞:Mg同位素的高精度測定及其在大陸風(fēng)化過程中的地球化學(xué)行為


  更多相關(guān)文章: Mg同位素 MC-ICPMS 大陸風(fēng)化過程 花崗巖類風(fēng)化 白云巖風(fēng)化


【摘要】:大陸風(fēng)化是連接巖石圈、水圈、生物圈和大氣圈的重要過程。大陸風(fēng)化可以消耗大氣中的溫室氣體CO2,進(jìn)而調(diào)控全球氣候。從長時(shí)間尺度看,硅酸巖風(fēng)化控制著CO2濃度和氣候變化,因?yàn)楣杷釒r風(fēng)化會(huì)消耗大氣中CO2,風(fēng)化釋放的Mg2+和Ca2+匯集在海洋中沉淀形成碳酸鹽巖。在長時(shí)間尺度上碳酸鹽巖風(fēng)化并不像硅酸巖風(fēng)化一樣對全球CO2循環(huán)起到關(guān)鍵性的作用,因?yàn)樘妓猁}巖在風(fēng)化時(shí)雖然也消耗CO2并釋放Mg2+和Ca2+,但Mg2+和Ca2+最終會(huì)再次沉淀形成碳酸鹽巖,總體保持CO2收支平衡。然而,在短時(shí)間尺度上(3 ka)碳酸鹽巖風(fēng)化對CO2循環(huán)的影響卻不可忽視,因?yàn)樘妓猁}巖溶解速率更快,且碳酸鹽礦物在水中的溶解度比硅酸鹽更大,短時(shí)效應(yīng)比硅酸鹽風(fēng)化強(qiáng)。因此,研究硅酸巖和碳酸鹽巖風(fēng)化對了解全球碳循環(huán)和氣候變化具有重要的意義。近年來,利用Mg同位素地球化學(xué)示蹤風(fēng)化過程越來越受到人們的關(guān)注,其示蹤優(yōu)勢如下:1)Mg在地球上是一種主量元素;2)Mg是流體活動(dòng)性元素,在地球化學(xué)過程中,Mg易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化;3)Mg的3個(gè)穩(wěn)定同位素(24Mg、25Mg和26Mg)間最大質(zhì)量差約高達(dá)8%,所以在地質(zhì)過程中,易發(fā)生顯著的質(zhì)量分餾;谏鲜鰞(yōu)勢,本論文首先建立了高精度的Mg同位素分析方法,在此基礎(chǔ)上,針對大陸風(fēng)化過程,分別選取了一套硅酸巖和碳酸鹽巖風(fēng)化剖面,系統(tǒng)研究了其風(fēng)化過程中Mg同位素分餾行為,主要內(nèi)容和研究成果如下:1.高精度Mg同位素分析方法的建立建立了高精度的Mg同位素分析方法,包括化學(xué)分離流程和儀器測試,并評估了多個(gè)可能影響Mg同位素測試精確度的因素,包括溫度效應(yīng)、基質(zhì)效應(yīng)、樣品與標(biāo)樣的酸度和濃度匹配。通過對地質(zhì)標(biāo)樣(如BHVO-2、BCR-2、AGV-2和GSP-2)長達(dá)2年的重復(fù)測定,其Mg同位素組成與國際報(bào)道一致,數(shù)據(jù)準(zhǔn)確,d26Mg的全流程長期外精度為±0.06‰。本研究還第一次報(bào)道了11個(gè)其他地質(zhì)標(biāo)樣,方便未來不同實(shí)驗(yàn)室間的數(shù)據(jù)對比。2.花崗巖類風(fēng)化過程中Mg同位素分餾行為本文測定了一套花崗閃長巖風(fēng)化剖面風(fēng)化產(chǎn)物Mg同位素組成。隨著風(fēng)化的增強(qiáng),花崗閃長巖Mg含量逐漸減小(τTi,Mg=0~-26%),Mg同位素組成逐漸變重(d26Mg=-0.34‰~-0.16‰)。導(dǎo)致的原因可能是具有不同Mg同位素組成的礦物分解的順序不同,而不可能是次生粘土礦物優(yōu)先吸附重Mg所致。因?yàn)楦邘X石中的Mg主要以吸附的形式存在,吸附的Mg與流體一樣具有較輕的Mg同位素組成,所以長石高嶺土化只會(huì)導(dǎo)致Mg同位素組成變輕,不會(huì)使其變重。隨著風(fēng)化程度的增強(qiáng),角閃石含量逐漸減少,黑云母含量逐漸增大,而且角閃石Mg同位素組成比黑云母更輕,所以角閃石的優(yōu)先溶解會(huì)導(dǎo)致風(fēng)化土Mg同位素組成變重。另外,角閃石和黑云母在溶解的時(shí)候可能會(huì)優(yōu)先丟失輕Mg,導(dǎo)致蝕變礦物具有較重的Mg同位素組成。因此,花崗巖風(fēng)化產(chǎn)物Mg同位素組成變重可能是兩種過程共同作用的結(jié)果,即角閃石相對黑云母的優(yōu)先溶解和富Mg礦物溶解時(shí)優(yōu)先丟失輕Mg。最后,我們討論了風(fēng)化指標(biāo)(CIA)與δ26Mg之間的關(guān)系,推測在一定程度上可以利用巖石風(fēng)化產(chǎn)物的Mg同位素組成特征反應(yīng)巖石的風(fēng)化程度。3.白云巖風(fēng)化過程中Mg同位素分餾行為本文系統(tǒng)分析了一套白云巖風(fēng)化剖面的Mg同位素組成。根據(jù)風(fēng)化剖面元素比值(Mg/Ca、Mg/Al、Ca/Al)和同位素組成(δ26Mg、87Sr/86Sr)特征,將風(fēng)化剖面分為強(qiáng)風(fēng)化區(qū)域和弱風(fēng)化區(qū)域。在弱風(fēng)化區(qū)域,隨著風(fēng)化強(qiáng)度的增加,Mg/Al從4.99連續(xù)降低到1.75,而Ca/Al輕微減小(從13.7到9.02),表明Mg大量丟失而Ca卻幾乎保持不變。提出在弱風(fēng)化區(qū)域白云石發(fā)生溶解同時(shí)方解石發(fā)生沉淀,這說明與白云巖接觸的流體對白云石不飽和而對方解石過飽和。該區(qū)域Mg同位素變化(-1.90‰~-2.22‰)是由白云石/方解石比值降低和方解石形成時(shí)優(yōu)先吸收輕Mg導(dǎo)致。在強(qiáng)風(fēng)化區(qū)域,隨著風(fēng)化程度的增強(qiáng),Mg/Al(從1.62到0.16)和Ca/Al(從10.24到2.05)明顯降低,表明Mg和Ca均大量丟失。說明與白云巖相互作用的流體對白云石和方解石均不飽和,兩種礦物同時(shí)溶解,導(dǎo)致硅酸鹽碎屑比例增加。該過程完好地解釋了δ26Mg從-2.22‰變化到-0.41‰,87Sr/86Sr相應(yīng)地從0.71128到0.71368。本研究表明白云巖風(fēng)化過程可導(dǎo)致非常大的Mg同位素分餾,其分餾的方向和尺度主要由碳酸鹽礦物的溶解和再沉淀控制,本質(zhì)上由風(fēng)化流體的飽和度控制。
【關(guān)鍵詞】:Mg同位素 MC-ICPMS 大陸風(fēng)化過程 花崗巖類風(fēng)化 白云巖風(fēng)化
【學(xué)位授予單位】:中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:P597;P512.1
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第1章 緒論13-21
  • 1.1 引言13-15
  • 1.2 大陸風(fēng)化Mg同位素分餾行為研究進(jìn)展15-18
  • 1.2.1 硅酸巖風(fēng)化剖面Mg同位素組成示蹤大陸風(fēng)化15-17
  • 1.2.2 河水Mg同位素組成示蹤大陸風(fēng)化17-18
  • 1.3 碳酸鹽巖風(fēng)化Mg同位素分餾行為研究進(jìn)展18-19
  • 1.4 科學(xué)問題、研究內(nèi)容及實(shí)施方案19-20
  • 1.5 主要工作及成果概述20-21
  • 第2章 高精度Mg同位素分析方法21-41
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)前期準(zhǔn)備21-23
  • 2.1.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液和試劑21
  • 2.1.2 地質(zhì)標(biāo)樣21-22
  • 2.1.3 樹脂22-23
  • 2.2 樣品消解23
  • 2.3 化學(xué)提純23-25
  • 2.4 Mg同位素的MC-ICPMS高精度測定25-37
  • 2.4.1 質(zhì)譜分析25-26
  • 2.4.2 Mg同位素表示方法26-27
  • 2.4.3 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)27
  • 2.4.4 影響測定精確度的因素27-35
  • 2.4.4.1 溫度影響27-28
  • 2.4.4.2 基質(zhì)效應(yīng)28-30
  • 2.4.4.3 酸度匹配30-33
  • 2.4.4.4 濃度匹配33-35
  • 2.4.5 精度和準(zhǔn)確度35-37
  • 2.5 地質(zhì)標(biāo)樣的Mg同位素組成37-40
  • 2.6 本章小結(jié)40-41
  • 第3章 花崗巖類風(fēng)化過程Mg同位素的分餾41-52
  • 3.1 樣品采集41-43
  • 3.2 樣品分析43
  • 3.3 結(jié)果43-47
  • 3.4 討論47-51
  • 3.4.1 原生礦物的溶解或蝕變對Mg同位素分餾的控制47-48
  • 3.4.2 次生礦物的形成對Mg同位素分餾的控制48-50
  • 3.4.3 巖石風(fēng)化程度與Mg同位素分餾的關(guān)系50-51
  • 3.5 本章小結(jié)51-52
  • 第4章 白云巖風(fēng)化過程Mg同位素的分餾52-66
  • 4.1 樣品采集52-54
  • 4.2 樣品分析54-56
  • 4.2.1 元素比值分析54-56
  • 4.2.2 同位素組成分析56
  • 4.3 結(jié)果56-60
  • 4.3.1 不同沉積層元素及同位素組成特征56-58
  • 4.3.2 風(fēng)化剖面元素及同位素組成特征58-60
  • 4.4 討論60-65
  • 4.4.1 白云巖風(fēng)化過程中碳酸鹽礦物的行為60-62
  • 4.4.2 白云巖風(fēng)化過程中Mg同位素分餾62-65
  • 4.4.2.1 強(qiáng)風(fēng)化帶63
  • 4.4.2.2 弱風(fēng)化帶63-65
  • 4.5 本章小結(jié)65-66
  • 第5章 Mg同位素示蹤表生Mg循環(huán)過程的潛力66-71
  • 5.1 大陸風(fēng)化過程66-68
  • 5.2 生物過程68-69
  • 5.3 碳酸鹽沉淀過程69-71
  • 結(jié)論71-73
  • 致謝73-75
  • 參考文獻(xiàn)75-89
  • 附錄89-90

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本文編號(hào):612320

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