油、氣、煤、鈾多種能源同盆共存具世界普遍性。中-東亞能源成礦域即為典型的多種能源成礦帶。中國北部位于該成礦帶的中東部,其間中、新生代沉積盆地周緣蝕源區(qū)發(fā)育富鈾酸性巖漿巖。在較長地質(zhì)時間內(nèi),蝕源區(qū)向盆地內(nèi)部輸送了充足的鈾物質(zhì),不僅形成了中國北部典型的砂巖型鈾礦床、煤巖型及泥巖型鈾礦床,還形成了富鈾烴源巖（例如:鄂爾多斯盆地長7段烴源巖、吐哈盆地侏羅系烴源巖等）。鈾作為一種具有強氧化催化作用及放射作用的元素,前人就鈾的氧化催化效應(yīng)對烴源巖生烴作用的影響做了較多研究,但就鈾的放射性對烴源巖及其生烴作用的影響研究較為薄弱。富有機質(zhì)且富放射性元素的烴源層系,不可避免地會發(fā)生放射性對有機質(zhì)及其共存流體的物理化學(xué)作用,結(jié)果會極大地影響有機質(zhì)的成烴演化。為了聚焦鈾的放射作用對烴源巖的影響以及在烴源巖生烴過程中帶來的外源氫情況,本實驗選用了鈷源(⁶⁰Co)作為γ射線的輻射源對樣品進(jìn)行輻射實驗（γ射線輻射強度與鈾含量具有相關(guān)性）。所選樣品均為烴源巖系中代表性含氫物質(zhì)�？紤]到烴源巖中主要含氫物質(zhì)類型及可能對輻射產(chǎn)氫量的影響因素,分別選取蒸餾水、石膏、不同濃度及類型的鹽溶液、正癸烷、瀝青... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：125 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

H2O2濃度隨著不同類型輻射總劑量的變化（據(jù)PastinaandLaVerne,2001修改），其中γ射線輻射對應(yīng)水溶液為50μMH2O2溶液

Le et al.（2005）用高劑量率的 10 MeV 電子束輻射具有納米孔不含水及含水的玻璃，通過對輻射產(chǎn)氫量測定發(fā)現(xiàn)，隨著孔隙度的減小、比表面積的增大，產(chǎn)氫量增加。為了更詳細(xì)的研究加入固體物質(zhì)的孔隙度及比表面積對輻射水的產(chǎn)氫量的影響，Chupin et al（.2017選擇了不同成分的地質(zhì)聚合物，根據(jù) 1Al2O3: 3.6 SiO2: 1 M2O: 11.5 H2O（M 代表了 Na, K, Cs或三種物質(zhì)的等摩爾混合），分別制成了 Na, K, Cs, Na-K, Na-Cs, K-Cs, Na-K-Cs 等聚合物（不同成分聚合物的孔隙度及比表面積各不相同）。圖 1-3a 和 b 分別為各含水聚合物輻射生氫率隨比表面積及孔隙度的變化圖。從圖中可以看出，隨著比表面積的增大，輻射生氫率線性增加，比表面積的增加對生氫率的影響可以解釋為固體物質(zhì)的加入帶來的能量傳遞效應(yīng)。也就是說，更大的比表面積使得有更多的能量從固體物質(zhì)表面?zhèn)鬟f到水中，促進(jìn)更多氫氣的生成（Frances et al., 2015）。而隨著孔隙的增加，各聚合物的輻射生氫率逐漸減小，一方面是因為地質(zhì)聚合物的孔隙度的增加對應(yīng)了比表面的減小，使得生氫率也減少；另一方面是因為當(dāng)?shù)刭|(zhì)聚合物孔隙度減小的時候，輻射水產(chǎn)生的 H·及水合離子會因為小孔隙的限制效應(yīng)（confinement effect）而就近發(fā)生聚合反應(yīng)促進(jìn)氫氣的生成（Le et al., 2005）。

水合電子中和物的濃度的乘積（Wasselin-Trupin et al., 2002）（圖1-4）。以NO3-和 NO2-為例，其與水合電子的反應(yīng)見式（1.12和1.13（）Elliot et al., 1990; Ershovet al., 2012），因此，水合電子中和物的增加會導(dǎo)致水合電子逐漸減少，進(jìn)一步使得生氫率降低，見式（1.6 和 1.7）。然而在前面我們提到的 Schwarz（1954）的實驗中，NO2-的加入并沒有減少輻射生氫率，也可能是因為其中 K+對產(chǎn)氫量具有一定的促進(jìn)作用，而使得總體水的輻射生氫率沒有發(fā)生變化。根據(jù)前人實驗發(fā)現(xiàn)，一些水合電子中和劑，例如：SeO42-, MoO42-,NO3-, NO2-, H2O2, Cr2O7, Cu2+和 Cd2+等都會降低生氫率（Pasitna et al., 1999; Wasselin-Trupinet al., 2002），而另外一些物質(zhì)如 I-, Br-, AsO2-的加入對生氫率可能有抑制作用，而 K+加入對生氫率可能有促進(jìn)作用。除此之外

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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本文編號：3505593