本文關(guān)鍵詞：低溫等離子體作用下臭氧產(chǎn)生過程穩(wěn)定氧同位素分餾特征與模型計算，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：穩(wěn)定氧同位素已被廣泛應用于地質(zhì)溫度計、古氣候記錄和地球化學示蹤等方面的研究,此外,氧同位素極具特點的非質(zhì)量分餾為同位素的地學利用提供了新的視角,如隕石氧同位素組成的研究對深入了解天體早期演化和太陽系形成過程都有著重要的意義。但受制于現(xiàn)有的同位理論計算水平和同位素檢測技術(shù),氧同位素分餾機制仍然處于探索過程,因此有關(guān)同位素分餾方面的模擬實驗和理論計算依然有待于進一步的探究。本文將主要從實驗的角度,探究氧同位素非質(zhì)量分餾的來源和影響因素,為同位素分餾理論計算提供實驗指導和實驗驗證。本文通過室內(nèi)模擬實驗——介質(zhì)阻擋放電的下臭氧產(chǎn)生過程中穩(wěn)定氧同位素非質(zhì)量分餾結(jié)果,以及基于系統(tǒng)動力學的方法,對等離子環(huán)境中發(fā)生的化學反應過程對模擬實驗過程進行模擬計算,探討在微小電子影響下的穩(wěn)定氧同位素非質(zhì)量分餾特征以及分餾機理。內(nèi)容主要包括兩個方面：1)電壓一定的情況下,生成臭氧的穩(wěn)定氧同位素分餾與初始氣壓以及臭氧產(chǎn)量的關(guān)系；2)在氣壓一定的情況下,生成臭氧的穩(wěn)定氧同位素組成與介質(zhì)阻擋放電電壓以及臭氧產(chǎn)率的關(guān)系。本研究主要得到以下幾點認識：(1)等離子環(huán)境下,由純氧氣電離產(chǎn)生臭氧的過程中,根據(jù)模擬計算結(jié)果與實驗結(jié)果的對比可知,反應器中的氧原子主要在氧氣,臭氧以及氧原子這三個庫中不斷轉(zhuǎn)化。實驗結(jié)果表明剩余氧氣和生成臭氧的氧同位素表現(xiàn)出明顯的非質(zhì)量分餾信號,δ17O(%。)≠0.52×δ18O(‰)。生成臭氧的△17O與δ180之間也存在顯著的線性關(guān)系,δ18O=2.784 (±0.072)Δ17O-8.205(±1.981),說明等離子環(huán)境下,瑞利分餾起著主要作用；(2)相同電壓下,初始氧氣氣壓越高,Δ17o (O3)的值越高,產(chǎn)量變化對a17和α18的影響相對于初始氣壓較小。因此反應器中氧原子的濃度對實驗的結(jié)果有著直接的影響,根據(jù)Reservoir-Transport效應,氧氣產(chǎn)生臭氧過程中的氧同位素分餾依然遵循著質(zhì)量分餾規(guī)律,由于受到不同氧存儲庫之間的Reservoir-Transport效應的影響,使同位素分餾系數(shù)發(fā)生了變化,并且隨著氧濃度的變化,分餾系數(shù)α值也發(fā)生相應的變化。(3)相同的初始氧氣氣壓下,不同的反應電壓下△17O(O3)并不存在顯著差異,△17O(O3)的變化主要依賴于不同電壓下產(chǎn)量的顯著差異。在同一電壓下,隨著反應時間的延長,臭氧產(chǎn)量明顯增加,并且分餾系數(shù)α隨著產(chǎn)量的增加越接近1,但是不同電壓下的數(shù)據(jù)基本位于同一條曲線上,相同產(chǎn)量下的α值在高電壓與低電壓之間僅存在細微的差別,并不存在類似與不同氣壓下得到的數(shù)據(jù)之間的明顯差異。(4)等離子環(huán)境下,不論氣壓和電壓如何變化,α和α18之間的關(guān)系基本都是一樣的,即e值在不同氣壓下的都接近1.0,說明17O和18O可能遵循著相似的分餾路徑。(5)氧氣分餾系數(shù)α值與反應速率之間存在顯著關(guān)系。由圖3-9所示,臭氧的生成速率越慢,氧同位素分餾系數(shù)α18值越高,反之越低。當生成速率高于0.074torr/s時,α18值由大于1開始變成小于1,臭氧由富集重同位素變成富集輕同位素。
【關(guān)鍵詞】：臭氧 氧同位素 同位素非質(zhì)量分餾 介質(zhì)阻擋放電
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：P597
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-16
• 第一章 緒論16-32
• 1.1 選題背景及意義16-19
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀及問題19-29
• 1.2.1 氧穩(wěn)定同位素分餾研究進展19-23
• 1.2.2 氧穩(wěn)定同位素非質(zhì)量分餾機制研究進展23-28
• 1.2.3 氧穩(wěn)定同位素發(fā)展趨勢及存在問題28-29
• 1.3 研究內(nèi)容、意義及技術(shù)路線29-30
• 1.3.1 研究內(nèi)容及意義29-30
• 1.3.2 技術(shù)路線30
• 1.4 本論文涉及的符號及含義30-32
• 第二章 實驗構(gòu)建及實驗儀器有效性驗證32-43
• 2.1 模擬實驗裝置設計32-38
• 2.1.1 真空線路設計與測試32-36
• 2.1.2 低溫等離子體與介質(zhì)阻擋放電的設計與測試36-38
• 2.2 進氣、樣品收集與處理38-40
• 2.3 空白實驗校正40
• 2.4 氧同位素測試40-43
• 2.4.1 穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀(MAT253)分析原理及方法40-42
• 2.4.2 標準樣品測量精度及準確度42-43
• 第三章 氧穩(wěn)定同位素測定結(jié)果分析43-56
• 3.1 等離子環(huán)境下,氧同位素分餾特征與非質(zhì)量分餾信號43-49
• 3.1.1 不同氣壓下臭氧氧同位素非質(zhì)量分餾信號的變化特征43-46
• 3.1.2 不同電壓下臭氧氧同位素非質(zhì)量分餾信號的變化特征46-48
• 3.1.3 ΔΔ~(17)O與△δ~(18)O之間的關(guān)系48-49
• 3.2 氧同位素分餾系數(shù)α值變化特征49-54
• 3.2.1 不同氣壓下臭氧氧同位素分餾系數(shù)α值的變化特征49-52
• 3.2.2 不同電壓下臭氧氧同位素分餾系數(shù)α值的變化特征52-54
• 3.3 氧氣分餾系數(shù)α值與反應速率的關(guān)系54-56
• 第四章 介質(zhì)阻擋放電、不同初始氣壓下臭氧生成過程的模擬計算56-65
• 4.1 模型的建立56-61
• 4.1.1 系統(tǒng)動力學建模方法56-58
• 4.1.2 基于STELLA 9.1.3的等離子環(huán)境下臭氧形成過程動態(tài)模擬58-61
• 4.2 模型計算數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)比較61-65
• 第五章 同位素分餾機制討論65-70
• 5.1 同位素分餾基本理論65-66
• 5.2 Reservoir-Transport效應66-68
• 5.3 等離子體環(huán)境中的Reservoir-Transport效應68-70
• 第六章 總結(jié)與展望70-73
• 6.1 主要結(jié)論70-71
• 6.2 不足與展望71-73
• 參考文獻73-85
• 致謝85-86

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本文編號：324118