本文關(guān)鍵詞：低溫等離子體作用下臭氧產(chǎn)生過(guò)程穩(wěn)定氧同位素分餾特征與模型計(jì)算，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：穩(wěn)定氧同位素已被廣泛應(yīng)用于地質(zhì)溫度計(jì)、古氣候記錄和地球化學(xué)示蹤等方面的研究,此外,氧同位素極具特點(diǎn)的非質(zhì)量分餾為同位素的地學(xué)利用提供了新的視角,如隕石氧同位素組成的研究對(duì)深入了解天體早期演化和太陽(yáng)系形成過(guò)程都有著重要的意義。但受制于現(xiàn)有的同位理論計(jì)算水平和同位素檢測(cè)技術(shù),氧同位素分餾機(jī)制仍然處于探索過(guò)程,因此有關(guān)同位素分餾方面的模擬實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算依然有待于進(jìn)一步的探究。本文將主要從實(shí)驗(yàn)的角度,探究氧同位素非質(zhì)量分餾的來(lái)源和影響因素,為同位素分餾理論計(jì)算提供實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。本文通過(guò)室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)——介質(zhì)阻擋放電的下臭氧產(chǎn)生過(guò)程中穩(wěn)定氧同位素非質(zhì)量分餾結(jié)果,以及基于系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)的方法,對(duì)等離子環(huán)境中發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程對(duì)模擬實(shí)驗(yàn)過(guò)程進(jìn)行模擬計(jì)算,探討在微小電子影響下的穩(wěn)定氧同位素非質(zhì)量分餾特征以及分餾機(jī)理。內(nèi)容主要包括兩個(gè)方面：1)電壓一定的情況下,生成臭氧的穩(wěn)定氧同位素分餾與初始?xì)鈮阂约俺粞醍a(chǎn)量的關(guān)系；2)在氣壓一定的情況下,生成臭氧的穩(wěn)定氧同位素組成與介質(zhì)阻擋放電電壓以及臭氧產(chǎn)率的關(guān)系。本研究主要得到以下幾點(diǎn)認(rèn)識(shí)：(1)等離子環(huán)境下,由純氧氣電離產(chǎn)生臭氧的過(guò)程中,根據(jù)模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比可知,反應(yīng)器中的氧原子主要在氧氣,臭氧以及氧原子這三個(gè)庫(kù)中不斷轉(zhuǎn)化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明剩余氧氣和生成臭氧的氧同位素表現(xiàn)出明顯的非質(zhì)量分餾信號(hào),δ17O(%。)≠0.52×δ18O(‰)。生成臭氧的△17O與δ180之間也存在顯著的線性關(guān)系,δ18O=2.784 (±0.072)Δ17O-8.205(±1.981),說(shuō)明等離子環(huán)境下,瑞利分餾起著主要作用；(2)相同電壓下,初始氧氣氣壓越高,Δ17o (O3)的值越高,產(chǎn)量變化對(duì)a17和α18的影響相對(duì)于初始?xì)鈮狠^小。因此反應(yīng)器中氧原子的濃度對(duì)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果有著直接的影響,根據(jù)Reservoir-Transport效應(yīng),氧氣產(chǎn)生臭氧過(guò)程中的氧同位素分餾依然遵循著質(zhì)量分餾規(guī)律,由于受到不同氧存儲(chǔ)庫(kù)之間的Reservoir-Transport效應(yīng)的影響,使同位素分餾系數(shù)發(fā)生了變化,并且隨著氧濃度的變化,分餾系數(shù)α值也發(fā)生相應(yīng)的變化。(3)相同的初始氧氣氣壓下,不同的反應(yīng)電壓下△17O(O3)并不存在顯著差異,△17O(O3)的變化主要依賴于不同電壓下產(chǎn)量的顯著差異。在同一電壓下,隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),臭氧產(chǎn)量明顯增加,并且分餾系數(shù)α隨著產(chǎn)量的增加越接近1,但是不同電壓下的數(shù)據(jù)基本位于同一條曲線上,相同產(chǎn)量下的α值在高電壓與低電壓之間僅存在細(xì)微的差別,并不存在類似與不同氣壓下得到的數(shù)據(jù)之間的明顯差異。(4)等離子環(huán)境下,不論氣壓和電壓如何變化,α和α18之間的關(guān)系基本都是一樣的,即e值在不同氣壓下的都接近1.0,說(shuō)明17O和18O可能遵循著相似的分餾路徑。(5)氧氣分餾系數(shù)α值與反應(yīng)速率之間存在顯著關(guān)系。由圖3-9所示,臭氧的生成速率越慢,氧同位素分餾系數(shù)α18值越高,反之越低。當(dāng)生成速率高于0.074torr/s時(shí),α18值由大于1開(kāi)始變成小于1,臭氧由富集重同位素變成富集輕同位素。
【關(guān)鍵詞】：臭氧 氧同位素 同位素非質(zhì)量分餾 介質(zhì)阻擋放電
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：P597
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-16
• 第一章 緒論16-32
• 1.1 選題背景及意義16-19
• 1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀及問(wèn)題19-29
• 1.2.1 氧穩(wěn)定同位素分餾研究進(jìn)展19-23
• 1.2.2 氧穩(wěn)定同位素非質(zhì)量分餾機(jī)制研究進(jìn)展23-28
• 1.2.3 氧穩(wěn)定同位素發(fā)展趨勢(shì)及存在問(wèn)題28-29
• 1.3 研究?jī)?nèi)容、意義及技術(shù)路線29-30
• 1.3.1 研究?jī)?nèi)容及意義29-30
• 1.3.2 技術(shù)路線30
• 1.4 本論文涉及的符號(hào)及含義30-32
• 第二章 實(shí)驗(yàn)構(gòu)建及實(shí)驗(yàn)儀器有效性驗(yàn)證32-43
• 2.1 模擬實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)32-38
• 2.1.1 真空線路設(shè)計(jì)與測(cè)試32-36
• 2.1.2 低溫等離子體與介質(zhì)阻擋放電的設(shè)計(jì)與測(cè)試36-38
• 2.2 進(jìn)氣、樣品收集與處理38-40
• 2.3 空白實(shí)驗(yàn)校正40
• 2.4 氧同位素測(cè)試40-43
• 2.4.1 穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀(MAT253)分析原理及方法40-42
• 2.4.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品測(cè)量精度及準(zhǔn)確度42-43
• 第三章 氧穩(wěn)定同位素測(cè)定結(jié)果分析43-56
• 3.1 等離子環(huán)境下,氧同位素分餾特征與非質(zhì)量分餾信號(hào)43-49
• 3.1.1 不同氣壓下臭氧氧同位素非質(zhì)量分餾信號(hào)的變化特征43-46
• 3.1.2 不同電壓下臭氧氧同位素非質(zhì)量分餾信號(hào)的變化特征46-48
• 3.1.3 ΔΔ~(17)O與△δ~(18)O之間的關(guān)系48-49
• 3.2 氧同位素分餾系數(shù)α值變化特征49-54
• 3.2.1 不同氣壓下臭氧氧同位素分餾系數(shù)α值的變化特征49-52
• 3.2.2 不同電壓下臭氧氧同位素分餾系數(shù)α值的變化特征52-54
• 3.3 氧氣分餾系數(shù)α值與反應(yīng)速率的關(guān)系54-56
• 第四章 介質(zhì)阻擋放電、不同初始?xì)鈮合鲁粞跎蛇^(guò)程的模擬計(jì)算56-65
• 4.1 模型的建立56-61
• 4.1.1 系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)建模方法56-58
• 4.1.2 基于STELLA 9.1.3的等離子環(huán)境下臭氧形成過(guò)程動(dòng)態(tài)模擬58-61
• 4.2 模型計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較61-65
• 第五章 同位素分餾機(jī)制討論65-70
• 5.1 同位素分餾基本理論65-66
• 5.2 Reservoir-Transport效應(yīng)66-68
• 5.3 等離子體環(huán)境中的Reservoir-Transport效應(yīng)68-70
• 第六章 總結(jié)與展望70-73
• 6.1 主要結(jié)論70-71
• 6.2 不足與展望71-73
• 參考文獻(xiàn)73-85
• 致謝85-86

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2 馬軍;劉正乾;虞啟義;翟學(xué)東;;臭氧多相催化氧化除污染技術(shù)研究動(dòng)態(tài)[J];黑龍江大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào);2009年01期

3 高凌;李環(huán);;利用臭氧高級(jí)氧化技術(shù)處理飲用水[J];北華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2011年01期

4 王大奇,崔慶新,張立云,溫路新;天然脂肪酸的臭氧化—氧化分解反應(yīng)[J];天然產(chǎn)物研究與開(kāi)發(fā);1997年02期

5 季崇萍,鄒捍,周立波;青藏高原臭氧的準(zhǔn)兩年振蕩[J];氣候與環(huán)境研究;2001年04期

6 徐永福;賈龍;葛茂發(fā);杜林;王庚辰;王殿勛;;大氣條件下臭氧與乙烯反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究[J];科學(xué)通報(bào);2006年16期

7 沈考權(quán)，康新畦，殷之奕;臭氧在礦泉水生產(chǎn)中的應(yīng)用[J];華北地質(zhì)礦產(chǎn)雜志;1995年04期

8 甘莉;林玉滿;金曉英;王清萍;;提高后續(xù)BAC效率優(yōu)化臭氧預(yù)氧化的研究[J];福建師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2009年06期

9 郝策,滕啟文,吳師,尚貞鋒,李文蘭,潘蔭明,甘尉棠,唐敖慶;C_(60)臭氧化生成C_(60)O_n(n=1～5)的研究[J];南開(kāi)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2001年02期

10 白敏兟,張芝濤,白希堯,沈麗;產(chǎn)生臭氧的等離子體過(guò)程及其特性[J];核聚變與等離子體物理;2001年03期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前9條

1 李培君;張艷華;華則科;鮑吉紅;董金怡;;溫室病害臭氧防治機(jī)防治蔬菜病害研究初報(bào)[A];第十九屆全國(guó)植保信息交流暨農(nóng)藥械交易會(huì)論文集[C];2003年

2 康蘇花;王瑋;袁張q

本文編號(hào)：324118