天然含鐵錳礦/水界面砷的氧化和吸附動(dòng)力學(xué)研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-14 14:20
砷是一種有毒重金屬,通過食物鏈在生物體內(nèi)富集,對(duì)人體及其他生物造成嚴(yán)重危害。在水和土壤環(huán)境中,As(Ⅲ)比As(V)移動(dòng)性更強(qiáng),且不易被吸附除去,對(duì)于人體而言,亞砷酸鹽的毒性比砷酸鹽大,因此,As(Ⅲ)的氧化不僅影響砷的生物有效性和毒性,而且還會(huì)影響到砷在水體和土壤中的形態(tài)、遷移和轉(zhuǎn)化,以及環(huán)境砷的修復(fù)效果。天然含鐵錳礦具有電荷零點(diǎn)低、反應(yīng)活性強(qiáng)、孔隙率高等特點(diǎn),是As(Ⅲ)的天然氧化劑,在我國(guó)礦藏豐富,是一種有開發(fā)利用前景的砷污染修復(fù)環(huán)境材料。本課題采用實(shí)驗(yàn)室批量法研究天然鐵錳礦氧化和吸附As(Ⅲ)的動(dòng)力學(xué)特點(diǎn),探討不同因素對(duì)天然鐵錳礦氧化As(Ⅲ)的影響,揭示含鐵錳礦/水界面氧化和吸附As(Ⅲ)的原位動(dòng)力學(xué)過程及其作用機(jī)制。主要結(jié)論如下:(1)對(duì)3種天然錳礦和2種合成錳礦理化性質(zhì)的研究表明,3種天然含鐵錳礦(編號(hào)1-3)的Mn/Fe比(31.94、4.88、2.2)和電荷零點(diǎn)(3.5-6.4)差別較大,而其錳氧化度(3.4-3.8)和pH(6.8-7.0)相差不大;人工合成酸性水鈉錳礦(編號(hào)4)的MnO2含量和錳氧化度大于鈣錳礦(編號(hào)5),而電荷零點(diǎn)和pH值趨勢(shì)相反。2種人工合成錳...
【文章來(lái)源】:華中農(nóng)業(yè)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:116 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
中國(guó)飲用水受砷影響的地區(qū)分布圖
圖 2-5 不同 pH 條件下 As(III)和 As(V)的形態(tài)分布Fig.2-5 (a) Arsenite and (b) arsenate speciation as a function of pH如圖 2-5 是根據(jù)砷酸和亞砷酸的解離常數(shù)計(jì)算出常溫(25 °C)下不同砷酸的分布系數(shù)(Smedley and Kinniburgh 2002)。在水溶液中,亞砷酸(H3AspKa1為 9.22,砷酸(H3AsO4)的 pKa1、pKa2和 pKa3分別為 2.20、6.97 和 1III)與 As(V)的主要形態(tài)為 H3AsO3以及 H2AsO4-和 HAsO42-(祖艷群等 200III)和 As(V)在地表水和地下水中的較寬的 pH 范圍內(nèi)都處于可溶性的狀態(tài),件下 As(III)主要以分子態(tài) H3AsO3的形態(tài)存在,而 As(V)主要是以帶負(fù)電sO4-和 HAsO42-形態(tài)存在,故以分子形式 H3AsO3存在 As(III)的不易被帶電劑吸附去除且移動(dòng)性強(qiáng)(許嘉琳和楊居榮 1995)。4.6 鐵錳礦基本物理性質(zhì)測(cè)定
注:4#-酸性水鈉錳礦,5#-鈣錳礦圖 3-1 人工合成酸性水鈉錳礦和鈣錳礦的 XRD 圖譜Fig.3-1 The XRD spectra of synthetical H-birnessite and todorokite對(duì)兩種人工合成錳礦進(jìn)行 XRD 表征分析,結(jié)果如圖 3-1。從圖中可見,4 號(hào)酸性水鈉錳礦的 X-射線衍射圖譜中出現(xiàn)了 0.725 nm、0.364 nm、0.245 nm、0.142 nm衍射峰,這與酸性水鈉錳礦的標(biāo)準(zhǔn)特征衍射峰一致,無(wú)其他衍射峰出現(xiàn),表明人工合成的酸性水鈉錳礦均為單相礦物。在 5 號(hào)鈣錳礦的 X-射線衍射圖譜中出現(xiàn)了 0.953nm、0.476 nm、0.318 nm、0.243 nm、0.224 nm、0.194 nm、0.172 nm 衍射峰,其中0.476 nm 峰為最強(qiáng)衍射峰,這與鈣錳礦的標(biāo)準(zhǔn)特征衍射峰數(shù)據(jù)一致,無(wú)其他衍射峰出現(xiàn),表明人工合成的鈣錳礦均為單相礦物。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]X射線熒光光譜-X射線衍射-紅外光譜聯(lián)用技術(shù)鑒別錳礦與錳冶煉渣[J]. 武素茹,宋義,谷松海,郭芬,孫鑫. 巖礦測(cè)試. 2015(06)
[2]改性花生殼對(duì)Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附機(jī)理[J]. 雷娟,易筱筠,楊琛,盧桂寧,黨志. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2014(05)
[3]不同氧化度六方水鈉錳礦的結(jié)構(gòu)研究[J]. 殷輝,馮雄漢,趙巍,胡天斗,譚文峰,劉凡. 土壤學(xué)報(bào). 2013(01)
[4]摻鈷水鈉錳礦對(duì)鉛的吸附及對(duì)砷的氧化[J]. 殷輝,馮雄漢,邱國(guó)紅,譚文峰,劉凡. 環(huán)境科學(xué). 2011(07)
[5]土壤重金屬?gòu)?fù)合污染及其化學(xué)鈍化修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 曹心德,魏曉欣,代革聯(lián),楊永亮. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2011(07)
[6]膜技術(shù)在飲用水除砷中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 王曉偉,席北斗,霍守亮,楊天學(xué),夏訓(xùn)峰,劉鴻亮. 水處理技術(shù). 2011(06)
[7]單段式和兩段式納濾與反滲透膜除砷對(duì)比研究[J]. 王曉偉,劉文君,李德生,常芳芳. 給水排水. 2010(07)
[8]氧化錳、氧化鐵、氧化鋁對(duì)砷(Ⅲ)的吸附行為研究[J]. 白德奎,朱霞萍,王艷艷,曾美蘭. 巖礦測(cè)試. 2010(01)
[9]砷對(duì)植物生長(zhǎng)的影響及植物耐砷機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 蔣漢明,鄧天龍,賴冬梅,郭亞飛. 廣東微量元素科學(xué). 2009(11)
[10]鈣錳礦的研究進(jìn)展[J]. 崔浩杰,馮雄漢,劉凡,譚文峰,邱國(guó)紅,陳秀華. 地球科學(xué)進(jìn)展. 2009(10)
博士論文
[1]鐵錳氧化物對(duì)砷的吸附和氧化特性研究[D]. 王楠.沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué) 2012
[2]改性麥糟吸附劑處理重金屬?gòu)U水的研究[D]. 李青竹.中南大學(xué) 2011
[3]幾種常見氧化錳礦物的合成、轉(zhuǎn)化及表面化學(xué)性質(zhì)[D]. 馮雄漢.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 2004
碩士論文
[1]不同氧化度的酸性水鈉錳礦氧化Cr(Ⅲ)的動(dòng)力學(xué)特性[D]. 張芬.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 2010
本文編號(hào):3137472
【文章來(lái)源】:華中農(nóng)業(yè)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:116 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
中國(guó)飲用水受砷影響的地區(qū)分布圖
圖 2-5 不同 pH 條件下 As(III)和 As(V)的形態(tài)分布Fig.2-5 (a) Arsenite and (b) arsenate speciation as a function of pH如圖 2-5 是根據(jù)砷酸和亞砷酸的解離常數(shù)計(jì)算出常溫(25 °C)下不同砷酸的分布系數(shù)(Smedley and Kinniburgh 2002)。在水溶液中,亞砷酸(H3AspKa1為 9.22,砷酸(H3AsO4)的 pKa1、pKa2和 pKa3分別為 2.20、6.97 和 1III)與 As(V)的主要形態(tài)為 H3AsO3以及 H2AsO4-和 HAsO42-(祖艷群等 200III)和 As(V)在地表水和地下水中的較寬的 pH 范圍內(nèi)都處于可溶性的狀態(tài),件下 As(III)主要以分子態(tài) H3AsO3的形態(tài)存在,而 As(V)主要是以帶負(fù)電sO4-和 HAsO42-形態(tài)存在,故以分子形式 H3AsO3存在 As(III)的不易被帶電劑吸附去除且移動(dòng)性強(qiáng)(許嘉琳和楊居榮 1995)。4.6 鐵錳礦基本物理性質(zhì)測(cè)定
注:4#-酸性水鈉錳礦,5#-鈣錳礦圖 3-1 人工合成酸性水鈉錳礦和鈣錳礦的 XRD 圖譜Fig.3-1 The XRD spectra of synthetical H-birnessite and todorokite對(duì)兩種人工合成錳礦進(jìn)行 XRD 表征分析,結(jié)果如圖 3-1。從圖中可見,4 號(hào)酸性水鈉錳礦的 X-射線衍射圖譜中出現(xiàn)了 0.725 nm、0.364 nm、0.245 nm、0.142 nm衍射峰,這與酸性水鈉錳礦的標(biāo)準(zhǔn)特征衍射峰一致,無(wú)其他衍射峰出現(xiàn),表明人工合成的酸性水鈉錳礦均為單相礦物。在 5 號(hào)鈣錳礦的 X-射線衍射圖譜中出現(xiàn)了 0.953nm、0.476 nm、0.318 nm、0.243 nm、0.224 nm、0.194 nm、0.172 nm 衍射峰,其中0.476 nm 峰為最強(qiáng)衍射峰,這與鈣錳礦的標(biāo)準(zhǔn)特征衍射峰數(shù)據(jù)一致,無(wú)其他衍射峰出現(xiàn),表明人工合成的鈣錳礦均為單相礦物。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]X射線熒光光譜-X射線衍射-紅外光譜聯(lián)用技術(shù)鑒別錳礦與錳冶煉渣[J]. 武素茹,宋義,谷松海,郭芬,孫鑫. 巖礦測(cè)試. 2015(06)
[2]改性花生殼對(duì)Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附機(jī)理[J]. 雷娟,易筱筠,楊琛,盧桂寧,黨志. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2014(05)
[3]不同氧化度六方水鈉錳礦的結(jié)構(gòu)研究[J]. 殷輝,馮雄漢,趙巍,胡天斗,譚文峰,劉凡. 土壤學(xué)報(bào). 2013(01)
[4]摻鈷水鈉錳礦對(duì)鉛的吸附及對(duì)砷的氧化[J]. 殷輝,馮雄漢,邱國(guó)紅,譚文峰,劉凡. 環(huán)境科學(xué). 2011(07)
[5]土壤重金屬?gòu)?fù)合污染及其化學(xué)鈍化修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 曹心德,魏曉欣,代革聯(lián),楊永亮. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2011(07)
[6]膜技術(shù)在飲用水除砷中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 王曉偉,席北斗,霍守亮,楊天學(xué),夏訓(xùn)峰,劉鴻亮. 水處理技術(shù). 2011(06)
[7]單段式和兩段式納濾與反滲透膜除砷對(duì)比研究[J]. 王曉偉,劉文君,李德生,常芳芳. 給水排水. 2010(07)
[8]氧化錳、氧化鐵、氧化鋁對(duì)砷(Ⅲ)的吸附行為研究[J]. 白德奎,朱霞萍,王艷艷,曾美蘭. 巖礦測(cè)試. 2010(01)
[9]砷對(duì)植物生長(zhǎng)的影響及植物耐砷機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 蔣漢明,鄧天龍,賴冬梅,郭亞飛. 廣東微量元素科學(xué). 2009(11)
[10]鈣錳礦的研究進(jìn)展[J]. 崔浩杰,馮雄漢,劉凡,譚文峰,邱國(guó)紅,陳秀華. 地球科學(xué)進(jìn)展. 2009(10)
博士論文
[1]鐵錳氧化物對(duì)砷的吸附和氧化特性研究[D]. 王楠.沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué) 2012
[2]改性麥糟吸附劑處理重金屬?gòu)U水的研究[D]. 李青竹.中南大學(xué) 2011
[3]幾種常見氧化錳礦物的合成、轉(zhuǎn)化及表面化學(xué)性質(zhì)[D]. 馮雄漢.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 2004
碩士論文
[1]不同氧化度的酸性水鈉錳礦氧化Cr(Ⅲ)的動(dòng)力學(xué)特性[D]. 張芬.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 2010
本文編號(hào):3137472
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