【摘要】：地球化學(xué)微量元素微區(qū)原位分析方法在地球化學(xué)和宇宙化學(xué)研究中發(fā)揮著重要的作用,是揭示成礦物質(zhì)來源、成礦條件及礦床成因等方面有效的技術(shù)手段,也是研究月球和行星物質(zhì)組成的重要方法。隨著地球科學(xué)研究的深入,要求對較為稀少的樣品結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分的解析進(jìn)一步精細(xì)化。目前地球化學(xué)微量元素分析方法主要包括ID-TIMS、LA-ICP-MS和磁SIMS法,前兩者屬于破壞性-半破壞性方法,后者隨著分析對象的增加,樣品消耗量也隨之增大而成為半破壞性方法,因此目前微量元素分析方法無法滿足對珍貴/復(fù)雜微小樣品微區(qū)原位分析的需求。飛行時間二次離子質(zhì)譜技術(shù)是最有效的表面分析技術(shù)之一,無需對樣品進(jìn)行化學(xué)處理,能夠?qū)崿F(xiàn)對樣品表面無損傷、高靈敏度的微區(qū)原位分析,并且能夠單次測量獲得幾乎全部同位素信息,僅消耗比傳統(tǒng)方法低1-5個數(shù)量級的樣品,非常適用于對地球,特別是對宇宙樣品/復(fù)雜樣品的微量元素微區(qū)原位分析。本文針對地球科學(xué)微區(qū)原位SIMS分析發(fā)展的新需求,以及目前地球化學(xué)微量元素微區(qū)原位分析手段的局限性,提出了用于地球化學(xué)微量元素分析的TOFSIMS的總體設(shè)計方案,研制了離子源和一次離子光學(xué)系統(tǒng)、高分辨TOF質(zhì)量分析器、中性粒子飛秒激光后電離系統(tǒng)等核心部件�；谏鲜龌A(chǔ),成功研制了用于地球化學(xué)微量元素分析的新的TOF-SIMS儀器(目前尚無這種儀器研制的相關(guān)報道)。該儀器性能指標(biāo)如下:質(zhì)量分辨率R=21720(FWHM)(m/z=228)空間分辨率:5μm質(zhì)量范圍:1-350 amu質(zhì)量精度:優(yōu)于100 ppm長期質(zhì)量穩(wěn)定度:優(yōu)于10 ppm檢測限:優(yōu)于0.2 ppm稀土元素(NIST610)分析精度:優(yōu)于10%采用研制的TOF-SIMS建立了鋯石稀土元素和Ti元素分析方法,實現(xiàn)了對鋯石稀土元素和Ti元素含量的準(zhǔn)確測量。開展了TOF-SIMS鋯石稀土元素以及Ti元素的應(yīng)用研究,獲得了TEMORA 2球粒隕石歸一化稀土元素配分模式和鋯石Ti溫度計。結(jié)果表明,研制的TOF-SIMS實現(xiàn)了地質(zhì)樣品近乎無損的高空間分辨率、高靈敏度的微區(qū)原位分析,滿足地球化學(xué)微量元素微區(qū)原位分析的需求,為珍貴樣品/復(fù)雜樣品分析提供了新的技術(shù)手段。TOF-SIMS和核心部件的研制,填補了該領(lǐng)域儀器和部分核心部件研制的空白,為自主研制TOF-SIMS奠定了理論基礎(chǔ)和技術(shù)基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O657.63;P595
【圖文】：

吉林大學(xué)博士學(xué)位論文較大半徑的磁場和靜電分析器，實現(xiàn)了較高的二次離子傳焦實現(xiàn)了高質(zhì)量分辨率，實現(xiàn)了同時獲得高靈敏度和高質(zhì)其質(zhì)量分辨率高達(dá) 5000（1%峰高），解決了大部分分子題，也解決了鋯石顆粒溶液法定年時，因鋯石晶體結(jié)構(gòu)和到錯誤的年齡的問題[12, 13]，實現(xiàn)了幾十到幾微米礦物微區(qū)微量元素高靈敏度分析。

3（c）圖 1.3 地質(zhì)樣品及宇宙樣品圖（a）地球上最古老鋯石，（b）月巖，（c）隼鳥號帶回小行星帶樣品目前國際上常見的地球化學(xué)微量元素分析技術(shù)包括：礦物顆粒同位素溶液稀釋法（ID-TIMS）、激光剝蝕等離子質(zhì)譜法（LA-ICP-MS）和二次離子磁質(zhì)譜法（SHRIMP II 和 IMS1280 等）。其中 ID-TIMS 方法精度最高，但需要對礦物進(jìn)行化學(xué)溶解，對樣品是破壞性的，而且其無法獲取同一顆粒內(nèi)不同構(gòu)造域的信息；LA-ICP-MS 方法是微區(qū)分析方法，但其剝蝕深度較深，對樣品是半破壞性的；二次離子磁質(zhì)譜法相比以上兩種方法，剝蝕深度較淺，基本是原位非破壞性分析，

圖 1.4 TOF-SIMS 原理圖（引自 ION-TOF）輝等 (1996)采用 TOF-SIMS 分析了難揮發(fā)的雜環(huán)新化合物咪三種衍生物，支持了對該新化合物的鑒定[59]。梁漢東等 (S 分析了乙硫醇與金的表面相互作用，首次在質(zhì)譜中再現(xiàn)了硫裝過程[60]。王光普 (2005)采用 TOF-SIMS 進(jìn)行了航天器污染實驗研究表明，TOF-SIMS 具有高的靈敏度和全譜并行分析能本領(lǐng)和高質(zhì)量精確度，高的橫向分辨本領(lǐng)，有效地檢測了極微并通過指紋鑒定判斷來源，同時通過污染物各種成分面和層污染物的形成過程，證明 TOF-SIMS 是一種強有力的航天器污1]。李紅等 (2010)采用 TOF-SIMS 對通用型大氣污染物采集儀細(xì)粒子與粗粒子的表面無機(jī)組分進(jìn)行了比較分析，表明細(xì)粒子次形成的親水化合物，從而影響大氣行為，而粗粒子表面存
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2864660