發(fā)布時間：2020-10-31 23:22

【摘要】：地球化學微量元素微區(qū)原位分析方法在地球化學和宇宙化學研究中發(fā)揮著重要的作用,是揭示成礦物質來源、成礦條件及礦床成因等方面有效的技術手段,也是研究月球和行星物質組成的重要方法。隨著地球科學研究的深入,要求對較為稀少的樣品結構和化學成分的解析進一步精細化。目前地球化學微量元素分析方法主要包括ID-TIMS、LA-ICP-MS和磁SIMS法,前兩者屬于破壞性-半破壞性方法,后者隨著分析對象的增加,樣品消耗量也隨之增大而成為半破壞性方法,因此目前微量元素分析方法無法滿足對珍貴/復雜微小樣品微區(qū)原位分析的需求。飛行時間二次離子質譜技術是最有效的表面分析技術之一,無需對樣品進行化學處理,能夠實現(xiàn)對樣品表面無損傷、高靈敏度的微區(qū)原位分析,并且能夠單次測量獲得幾乎全部同位素信息,僅消耗比傳統(tǒng)方法低1-5個數(shù)量級的樣品,非常適用于對地球,特別是對宇宙樣品/復雜樣品的微量元素微區(qū)原位分析。本文針對地球科學微區(qū)原位SIMS分析發(fā)展的新需求,以及目前地球化學微量元素微區(qū)原位分析手段的局限性,提出了用于地球化學微量元素分析的TOFSIMS的總體設計方案,研制了離子源和一次離子光學系統(tǒng)、高分辨TOF質量分析器、中性粒子飛秒激光后電離系統(tǒng)等核心部件�；谏鲜龌A,成功研制了用于地球化學微量元素分析的新的TOF-SIMS儀器(目前尚無這種儀器研制的相關報道)。該儀器性能指標如下:質量分辨率R=21720(FWHM)(m/z=228)空間分辨率:5μm質量范圍:1-350 amu質量精度:優(yōu)于100 ppm長期質量穩(wěn)定度:優(yōu)于10 ppm檢測限:優(yōu)于0.2 ppm稀土元素(NIST610)分析精度:優(yōu)于10%采用研制的TOF-SIMS建立了鋯石稀土元素和Ti元素分析方法,實現(xiàn)了對鋯石稀土元素和Ti元素含量的準確測量。開展了TOF-SIMS鋯石稀土元素以及Ti元素的應用研究,獲得了TEMORA 2球粒隕石歸一化稀土元素配分模式和鋯石Ti溫度計。結果表明,研制的TOF-SIMS實現(xiàn)了地質樣品近乎無損的高空間分辨率、高靈敏度的微區(qū)原位分析,滿足地球化學微量元素微區(qū)原位分析的需求,為珍貴樣品/復雜樣品分析提供了新的技術手段。TOF-SIMS和核心部件的研制,填補了該領域儀器和部分核心部件研制的空白,為自主研制TOF-SIMS奠定了理論基礎和技術基礎。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O657.63;P595
【圖文】：

吉林大學博士學位論文較大半徑的磁場和靜電分析器，實現(xiàn)了較高的二次離子傳焦實現(xiàn)了高質量分辨率，實現(xiàn)了同時獲得高靈敏度和高質其質量分辨率高達 5000（1%峰高），解決了大部分分子題，也解決了鋯石顆粒溶液法定年時，因鋯石晶體結構和到錯誤的年齡的問題[12, 13]，實現(xiàn)了幾十到幾微米礦物微區(qū)微量元素高靈敏度分析。

3（c）圖 1.3 地質樣品及宇宙樣品圖（a）地球上最古老鋯石，（b）月巖，（c）隼鳥號帶回小行星帶樣品目前國際上常見的地球化學微量元素分析技術包括：礦物顆粒同位素溶液稀釋法（ID-TIMS）、激光剝蝕等離子質譜法（LA-ICP-MS）和二次離子磁質譜法（SHRIMP II 和 IMS1280 等）。其中 ID-TIMS 方法精度最高，但需要對礦物進行化學溶解，對樣品是破壞性的，而且其無法獲取同一顆粒內不同構造域的信息；LA-ICP-MS 方法是微區(qū)分析方法，但其剝蝕深度較深，對樣品是半破壞性的；二次離子磁質譜法相比以上兩種方法，剝蝕深度較淺，基本是原位非破壞性分析，

圖 1.4 TOF-SIMS 原理圖（引自 ION-TOF）輝等 (1996)采用 TOF-SIMS 分析了難揮發(fā)的雜環(huán)新化合物咪三種衍生物，支持了對該新化合物的鑒定[59]。梁漢東等 (S 分析了乙硫醇與金的表面相互作用，首次在質譜中再現(xiàn)了硫裝過程[60]。王光普 (2005)采用 TOF-SIMS 進行了航天器污染實驗研究表明，TOF-SIMS 具有高的靈敏度和全譜并行分析能本領和高質量精確度，高的橫向分辨本領，有效地檢測了極微并通過指紋鑒定判斷來源，同時通過污染物各種成分面和層污染物的形成過程，證明 TOF-SIMS 是一種強有力的航天器污1]。李紅等 (2010)采用 TOF-SIMS 對通用型大氣污染物采集儀細粒子與粗粒子的表面無機組分進行了比較分析，表明細粒子次形成的親水化合物，從而影響大氣行為，而粗粒子表面存
【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據庫 前10條

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本文編號：2864660