【摘要】：稀土元素是一組化學特性統一的微量元素,被廣泛用于示蹤水文地球化學過程。絡合作用是地下水稀土元素分布的控制因素。然而,地下水鐵、錳的絡合作用如何影響稀土元素的遷移轉化和分異行為卻尚未完全清楚。本文以華北平原典型區(qū)第四系地下水為研究對象,在分析稀土元素分布特征的基礎上,結合水文地球化學模擬手段,研究了鐵、錳絡合對稀土元素分布的影響,揭示了地下水系統中稀土元素分異的水文地球化學過程,具有一定的理論意義和實際價值。論文得到的結論主要有以幾方面。1.華北平原典型區(qū)地下水稀土元素含量整體處于pmol/L-nmol/L級別,與世界其它地區(qū)和我國內蒙河套平原及山西大同盆地地下水的含量相當。在山前補給區(qū)附近,稀土元素的含量沿地下水流向呈遞減趨勢,而在中部和濱海平原,稀土元素的含量變化較大。2.地下水稀土元素的上陸殼(UCC)標準化配分模式表現為中稀土和重稀土元素相對于輕稀土元素富集。山前淺層地下水和深層地下水具有相似的稀土元素標準化模式;中部平原淺層地下水中稀土和重稀土元素富集程度最大;中部深層地下水以及濱海淺層地下水和深層地下水稀土均呈現平坦型的配分模式。說明沿地下水流向稀土元素的配分模式發(fā)生變化,指示著不同的化學過程。3.在典型區(qū),沿地下水流向上,Ce/Ce*值逐漸增大�？側芙忤F(Fe_T)和錳(Mn_T)與Ce/Ce*的正相關關系,表明鐵、錳氧化物參與的氧化還原過程是Ce異常的主要原因。山前平原Ce負異常顯著,相對富氧的環(huán)境有利于Ce氧化沉淀;進入中部和濱海平原后,地下水氧化環(huán)境變弱,Ce的氧化不易發(fā)生或氧化的Ce仍然以膠體或細微粒形式存在于水中,導致Ce負異常值減弱或呈正異常。4.地下水pH影響稀土元素的含量和存在形式�？傮w而言,稀土元素含量隨pH值的增大而減小,地下水pH越大,碳酸根絡合物態(tài)(LnCO_3~+和Ln(CO_3)_2~-)含量越高。5.鐵、錳氧化物(≡Fe_oH和≡Mn_oH)表面絡合是影響地下水稀土元素分布的重要因素。鐵、錳氧化物表面絡合對水體中溶解態(tài)稀土的吸附-解吸作用隨區(qū)域變化而不同。鐵和錳絡合態(tài)(≡Fe_oNd~(2+)和≡Mn_oNd~(2+))(以Nd為例)分別為1%-84%(平均值9%)和1%-99.5%(平均值24%)。沿地下水流向,鐵、錳氧化物絡合物總含量呈上升趨勢。在鐵、錳氧化物膠體含量普遍低的山前平原(≡Fe_oNd~(2+)和≡Mn_oNd~(2+)含量普遍5%),碳酸根溶液絡合是地下水富集中、重稀土元素的主要過程。而在中部和濱海平原,碳酸根溶液絡合與鐵、錳氧化物表面絡合的競爭則是地下水稀土元素含量和分異的主要控制因素。由此可知,地下水鐵、錳膠體的輸入對稀土元素的遷移和轉化有著重大影響。
【圖文】：

1 緒論 選題背景及研究意義1 選題背景稀土元素英文簡稱 REEs（Rare Earth Elements），位于元素周期表的第 ШB 族指原子序數為 57~71 的 15 種鑭系元素，，包括鑭（La）、鈰（Ce）、鐠（Pr）、釹（Pm）、衫（Sm）、銪（Eu）、釓（Gd）、鋱（Tb）、鏑（Dy）、鈥（Ho）、鉺（Tm）、 鐿（Yb）、镥（Lu）；其中原子序數為 61 的 Pm 是一種放射性元素，很難穩(wěn)定存在。因此，一般不跟其它稀土元素一起研究或討論。由于物理化學系元素相似，原子序數為 21 的鈧（Sc）和 39 的釔（Y）也歸為稀土元素（圖 1

外研究現狀層結構來看（[Xe]4f0-15d0-16s2），稀土元素的 5d 層和 6s 層的 3 個常以穩(wěn)定的正三價離子形式存在，而具有極其相似統一的物理化子序數的增大，稀土元素原子核正電荷逐漸增加，正電荷對外層，引起電子層收縮，正三價稀土離子半徑隨著原子序數的增加逐至 0.861 ）（即“鑭系收縮”）（圖 1-2），導致其物理化學性質又
【學位授予單位】：中國地質大學(北京)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：P641.3

【參考文獻】

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本文編號：2637402