【摘要】：近年來(lái),隨著分析技術(shù)的發(fā)展和分析精度的不斷提高,大量非傳統(tǒng)穩(wěn)定同位素體系被逐步建立并應(yīng)用于各地質(zhì)過(guò)程研究中。從太陽(yáng)系起源和星云演化到地球形成和演化,再到微生物的生命活動(dòng)等研究工作中,非傳統(tǒng)穩(wěn)定同位素體系顯示了巨大的作用和應(yīng)用前景。Cr作為過(guò)渡金屬元素,是除主量元素以外豐度最高的元素之一,在自然界中廣泛存在。目前,Cr同位素的研究主要應(yīng)用于太陽(yáng)系早期定年,星云演化等宇宙化學(xué)研究,及古環(huán)境的氧化還原演化等低溫地球化學(xué)中。前人研究發(fā)現(xiàn),硅酸鹽地球和月球相對(duì)于球粒隕石虧損Cr。而根據(jù)近年來(lái)高溫高壓實(shí)驗(yàn)巖石學(xué)的研究,Cr的親鐵性隨溫度的升高和氧逸度的降低而增強(qiáng),在一定的溫壓、氧逸度條件下,60%的Cr分配進(jìn)入地核,從而造成目前硅酸鹽地球相對(duì)虧損Cr。同時(shí),Cr是一個(gè)變價(jià)元素,在硅酸鹽中主要以+2和+3價(jià)存在,而在金屬地核中則以0價(jià)存在。根據(jù)同位素分餾理論,同一元素的不同價(jià)態(tài)間可能存在顯著的同位素分餾。因此,Cr同位素可能具有制約地球核幔分異過(guò)程的潛力。但是,目前高溫Cr同位素研究存在的主要問(wèn)題是:(1)對(duì)于硅酸鹽地球的Cr同位素組成制約工作還比較缺乏;(2)對(duì)于高溫地質(zhì)過(guò)程(如部分熔融和巖漿演化)中的Cr同位素分餾及其機(jī)制還沒(méi)有系統(tǒng)的研究;(3)地球上大部分的Cr可能儲(chǔ)存在地核中,但缺乏對(duì)地核的Cr同位素組成的制約;(4)缺少高溫實(shí)驗(yàn)中不同條件下金屬相和硅酸鹽相之間的Cr同位素分餾的研究,對(duì)地球核幔分異過(guò)程中可能發(fā)生的Cr同位素分餾還不清楚。針對(duì)上述問(wèn)題,本論文首先用雙稀釋劑法對(duì)來(lái)自不同地質(zhì)背景的地幔捕擄體的Cr同位素組成進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。對(duì)于不同類型的地幔捕擄體(尖晶二輝橄欖巖,石榴二輝橄欖巖,方輝橄欖巖,輝石巖)的分析結(jié)果顯示,地幔捕擄體的Cr 同位素組成極其不均一,δ53CrNIST979 從-l.36±0.04‰(2SD)到+0.75±0.05‰(2SD)。其中,新鮮的正常地幔橄欖巖(Al2O34.5wt.%,沒(méi)有經(jīng)歷過(guò)明顯的交代作用)的δ53Cr隨全巖CaO和Al2O3含量的升高而降低,指示部分熔融過(guò)程中可能存在一定的Cr同位素分餾。通過(guò)分離和批式熔融模擬發(fā)現(xiàn),部分來(lái)自外蒙古的樣品Cr同位素組成不能用部分熔融解釋,可能還存在動(dòng)力學(xué)過(guò)程導(dǎo)致較大的Cr同位素的分餾。交代過(guò)程中,由于熔體與橄欖巖間存在Cr含量的不平衡,Cr從地幔橄欖巖向熔體擴(kuò)散,產(chǎn)生了具有極低Cr同位素組成的熔體巖脈(低至-1.36±0.04‰)和偏高Cr同位素組成的橄欖巖(高至+0.75±0.05‰)。考慮到部分熔融,交代作用及后期蝕變均可能改變地幔橄欖巖的Cr同位素組成,我們選取了飽滿或接近飽滿的地幔橄欖巖來(lái)計(jì)算地幔的平均Cr同位素組成,得到的上地幔平均的δ53Cr為-0.14 ± 0.12‰(2SD),與前人得到的硅酸鹽地球的Cr同位素(-0.12±0.10‰)組成一致。為了進(jìn)一步研究巖漿演化過(guò)程中的Cr同位素分餾行為,我們對(duì)夏威夷玄武巖的Cr同位素進(jìn)行了系統(tǒng)的測(cè)量。結(jié)果顯示, MaunaKea和Koolau的樣品Cr同位素組成相對(duì)均一,且兩者的平均組成在誤差范圍內(nèi)一致,指示海水蝕變及源區(qū)再循環(huán)物質(zhì)的加入沒(méi)有明顯改變夏威夷洋島玄武巖的Cr同位素組成。Kilauea Iki的樣品則顯示一定的Cr同位素變化,δ53Cr從-0.18±0.04‰(2SD)to0±0.04‰(2SD),且與全巖MgO, FeOtot及Cr含量正相關(guān),與SiO2,CaO和Al2O3含量等負(fù)相關(guān)。這些相關(guān)關(guān)系主要反映了巖漿演化過(guò)程中含有較重Cr同位素組成的鉻鐵礦與橄欖石一起堆晶的過(guò)程,表明在鉻鐵礦的分離結(jié)晶過(guò)程中存在明顯的Cr同位素分餾。通過(guò)混合模型計(jì)算,我們得到鉻鐵礦與熔體間的平衡分餾系數(shù)(A53Crchr-melt)為0.05‰到0.20‰,擬合最好的分餾系數(shù)為0.10‰。這一結(jié)果與前人對(duì)月球玄武巖的研究結(jié)果相似,指示在不同的氧逸度條件下(IW-2到FMQ或更高,IW: iron-wiistite 緩沖對(duì),FMQ: fayalite-magnetite-quartz 緩沖體系),鉻鐵礦的結(jié)晶過(guò)程中均會(huì)在一定程度上富集重的Cr同位素,這可能是由于在這一氧逸度范圍內(nèi),Cr在熔體中同時(shí)以Cr2+和Cr3+的形式存在,而鉻鐵礦結(jié)晶過(guò)程中更傾向于富集Cr3+造成的。大部分分異的硅酸鹽隕石的氧逸度在月球和地球表層巖石之間,這意味著在其他星體的巖漿演化過(guò)程中可能也存在一定的Cr同位素分餾,在確定其他分異星體如火星和灶神星硅酸鹽的Cr同位素組成是需要考慮巖漿演化的影響。受鉻鐵礦結(jié)晶分異影響比較小的夏威夷玄武巖的平均δ53Cr為-0.17±0.05‰(2SD),與地幔橄欖巖在誤差范圍內(nèi)一致,但可能整體略偏輕。在確定了地球硅酸鹽的Cr同位素組成的基礎(chǔ)上,本論文還對(duì)代表小行星分異后核部的鐵隕石的Cr同位素組成和高溫條件下金屬相和硅酸鹽相之間的Cr同位素分餾進(jìn)行了研究。對(duì)鐵隕石的研究結(jié)果顯示,代表行星核部的鐵隕石整體具有較重的 Cr 同位素組成,δ53Cr 從+0.86 ± 0.05‰(2SD)到+2.05 ± 0.04‰(2SD),遠(yuǎn)高于球粒隕石(-0.11 ±0.10‰,2SD),且同組鐵隕石雖然具有不同的非質(zhì)量相關(guān)分餾ε53Cr和ε54Cr值,但具有相似的穩(wěn)定Cr同位素組成。通過(guò)活塞圓筒壓機(jī),我們對(duì)1800℃, 1GPa條件下,不同組成的硅酸鹽和金屬相之間的Cr同位素分餾進(jìn)行了研究。結(jié)果顯示,Fe-Ni金屬和原始地幔橄欖巖組成的硅酸鹽間存在系統(tǒng)的的Cr同位素分餾,且金屬相Cr同位素相對(duì)硅酸鹽相偏重,兩相間Cr同位素的分餾值 △53CrM-s (△53CrM-S=δ53CrMetal-δ53CrSilicate)為:+0.08±0.04‰(2SD)。改變硅酸鹽的物質(zhì)組成后,我們發(fā)現(xiàn)△53CrM-S的值也會(huì)有一定的改變,整體上隨金屬相Ni含量和體系氧逸度的升高而升高。據(jù)此,我們將Cr在金屬和硅酸鹽間的分配系數(shù)模型和分餾系數(shù)相結(jié)合,對(duì)不同溫度、壓力和氧逸度條件下,金屬和硅酸鹽相中的Cr含量及同位素組成進(jìn)行了模擬。結(jié)果顯示,即使在比較氧化的實(shí)驗(yàn)條件下(IW-1.2),核幔分異產(chǎn)生的Cr同位素分餾也不能完全解釋鐵隕石重的Cr同位素組成。鐵隕石重的Cr同位素組成可能指示小行星核形成后的結(jié)晶分異過(guò)程中存在顯著的Cr同位素分餾。對(duì)地核而言,如果地核增生是從還原到氧化,那么地核的Cr同位素組成與硅酸鹽地球相似;如果地核增生是從氧化到還原,那么,地核的Cr同位素組成可能比硅酸鹽地球偏重。兩種情況下,硅酸鹽地球的Cr同位素組成都與球粒隕石相似,這與目前的測(cè)量結(jié)果一致。綜上所述,我們的研究發(fā)現(xiàn)在高溫核幔分異過(guò)程、地幔橄欖巖部分熔融和玄武質(zhì)巖漿結(jié)晶分異過(guò)程中,Cr同位素均會(huì)發(fā)生不同程度的分餾。這一結(jié)果暗示了 Cr同位素在示蹤高溫巖漿活動(dòng)及早期行星的形成和演化中具有巨大的潛在應(yīng)用。我們的結(jié)果為未來(lái)高溫Cr同位素體系的應(yīng)用和發(fā)展提供了理論及數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：P597
，

本文編號(hào)：2473113