【摘要】：近十幾年來,隨著高靈敏度多接收電感耦合等離子體質(zhì)譜(MC-ICP-MS)的廣泛應(yīng)用,穩(wěn)定同位素分析方法取得重大突破,非傳統(tǒng)穩(wěn)定同位素地球化學(xué)的地質(zhì)應(yīng)用也因此得到快速發(fā)展。鋇是堿土金屬元素,在地幔部分熔融過程中高度不相容,因此地殼中的鋇含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于地幔。Ba還是流體活動性元素,在板塊俯沖過程中,地殼物質(zhì)中大量的Ba會隨著流體釋放加入到地幔楔中。因此,Ba元素可以用來示蹤與俯沖有關(guān)的流體活動。此外,利用海洋沉積物中Ba的積累速率還可以制約古海洋輸出生產(chǎn)力。實驗研究和自然觀測已經(jīng)發(fā)現(xiàn)自然界高溫和低溫過程中都可以發(fā)生Ba同位素分餾,預(yù)示著Ba同位素作為新的工具示蹤地球化學(xué)過程的重要前景。開展Ba同位素地球化學(xué)應(yīng)用的基礎(chǔ)是建立高精度的同位素分析方法和確定地球重要儲庫的Ba同位素組成。但是,已有研究在以下兩方面存在不足:(1)缺乏統(tǒng)一的“δ-0”Ba同位素國際標(biāo)樣以及對多種標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)Ba同位素組成的大量重復(fù)測量,這不利于各個實驗室之間進(jìn)行數(shù)據(jù)的對比和對數(shù)據(jù)質(zhì)量的評價;(2)缺乏最基礎(chǔ)的對地球重要儲庫的Ba同位素組成特征的制約。本論文中,我們先對Ba元素的基本地球化學(xué)特征和Ba同位素地球化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行介紹,并總結(jié)了 Ba同位素地球化學(xué)的研究現(xiàn)狀。之后,針對上述問題,詳細(xì)說明了我們建立的高精度Ba同位素分析方法,以此為基礎(chǔ),我們對大陸上地殼和大洋玄武巖的Ba同位素組成進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。考慮到自然界樣品特別是地質(zhì)樣品的復(fù)雜性,我們在前人基礎(chǔ)上對化學(xué)流程進(jìn)行改進(jìn),采用2mL的AG50W-X12樹脂以期望獲得更純的鋇溶液,并檢測了不同巖性和不同上樣量對淋濾曲線的影響。采用MC-ICP-MS進(jìn)行Ba同位素測試,并通過“樣品-標(biāo)樣間插法”校正儀器測量過程中的質(zhì)量相關(guān)分餾。我們做了各種條件實驗來檢測可能影響B(tài)a同位素測量精確度和準(zhǔn)確度的各種因素,包括MC-ICP-MS測量過程中樣品和間插標(biāo)樣之間的酸度不匹配和濃度不匹配,以及基質(zhì)效應(yīng)等。Ba同位素的結(jié)果相對于純Ba標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM3104a報道,表示為δ137/134Ba (‰)= [137/134Basample / 137/134BaSRM3104a- 1] × 1000。添加了基質(zhì)元素的SRM3104a的長期測量結(jié)果為0.005±0.047‰(2SD,n=36),與推薦值在誤差范圍內(nèi)完全一致。利用建立的Ba同位素分析方法,我們對碳酸鋇標(biāo)樣IAEA-CO-9、8個國際巖石標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和兩個晚中生代玄武巖樣品進(jìn)行了 Ba同位素重復(fù)測量。其 δ137/134Ba 值分別為:IAEA-CO-9, 0.017±0.049‰(2SD,n=13); BCR-2, 0.050± 0.039‰(2SD, n= 13); BHVO-2,0.047 ±0.028‰(2SD,n=22); JB-2,0.085 ±0.035‰(2SD,n=19); W-2, 0.035±0.022‰(2SD,n=11); AGV-1,0.047±0.040‰(2SD,n=11); JA-2, 0.038±0.048‰(2SD,n=17); RGM-1, 0.142±0.030‰(2SD,n= 15); GSP-2,0.013 ± 0.046‰(2SD, n=]5)。兩個玄武巖樣品(MZ815 和 MZ834)的δ137/134Ba分別為-0.132 士 0.020%‰和0.001 ± 0.034‰。這些火成巖樣品Ba同位素的變化達(dá)到了 0.274%‰,遠(yuǎn)大于本實驗室δ137/134Ba測定結(jié)果的長期外部精度(0.05‰,2SD),表明Ba同位素具有示蹤高溫地質(zhì)過程的應(yīng)用前景。本工作確定的多種火成巖標(biāo)樣的Ba同位素推薦值對未來各個實驗室之間進(jìn)行數(shù)據(jù)對比具有重要參考意義。利用建立的高精度Ba同位素分析方法,我們對71個花崗巖、黃土、河流沉積物和冰磧巖樣品進(jìn)行Ba同位素測量,來研究大陸上地殼的平均Ba同位素組成特征。結(jié)果顯示,佛岡復(fù)式巖體I型花崗巖的δ137/134Ba變化范圍為-0.16‰～0.01‰,其變化可能由巖漿演化后期富Ba礦物的分離導(dǎo)致;大容山-十萬大山S型花崗巖δ137/134Ba的變化范圍為0.03‰～0.11%‰,可能反映了源區(qū)混合過程;南昆山A型花崗巖δ137/134Ba變化范圍為-0.47‰～-0.33%‰,可能反映了巖漿演化后期富Ba礦物的分離或者源區(qū)同化了富集輕Ba同位素組成的地殼物質(zhì)。黃土具有相對均一的Ba同位素組成,δ137/134Ba質(zhì)量加權(quán)平均值為0.00 ± 0.03‰(2SD,n=18),可以用來制約大陸上地殼的平均Ba同位素組成。河流沉積物δ137/134Ba的加權(quán)平均值為-0.01±0.06‰(2SD, n = 3),與基于黃土和花崗巖計算所得的UCC平均Ba同位素組成一致。冰磧巖具有較大的Ba同位素組成變化范圍(δ137/134Ba為-0.19‰～0.35‰),低Ba含量和高CIA樣品具有高度變化的δ137/134Ba表明化學(xué)風(fēng)化過程會導(dǎo)致Ba同位素分餾。整體上,大陸上地殼具有高度不均一的Ba同位素組成,本工作首次給出了大陸上地殼的平均δ137/134Ba=0.00±0.03‰(2SD/√n,n=71)。該平均值明顯輕于海水組成(δ137/134Ba=0.2～1.0‰),為示蹤地表圈層中Ba循環(huán)提供了重要參數(shù)。為了制約地幔的Ba同位素組成,本工作對地幔部分熔融的產(chǎn)物——大洋玄武巖開展了系統(tǒng)的Ba同位素研究。測定結(jié)果顯示,26個來自不同大洋洋脊的MORB的δ137/134Ba變化范圍為-0.05‰～ 0.08‰。根據(jù)La/Sm的變化,進(jìn)一步劃分為N-MORB (19個)和E-MORB (7個),其Ba同位素組成變化范圍分別為-0.03‰～ 0.08‰和-0.05‰～0.08‰。5 個勞盆地 BABB 的 δ137/134Ba 的變化范圍為0.01‰～0.06‰。60個夏威夷OIB的δ137/134Ba組成變化范圍更大,為-0.08‰～0.15‰。由于Ba在地幔熔融過程中極度不相容,在熔融比例1%時,即有超過99.9%的Ba進(jìn)入熔體中,因此部分熔融過程中不會產(chǎn)生Ba同位素分餾。同時,這些大洋玄武巖的δ137/134Ba與巖漿演化的指標(biāo),例如MgO含量、CaO/Al2O3等并無任何相關(guān)性,表明分離結(jié)晶過程也不導(dǎo)致Ba同位素分餾。因此,本工作中大洋玄武巖的Ba同位素組成反映了其源區(qū)的特征。δ137/134Ba隨著Ba/Th以及87Sr/86Sr的變化趨勢表明,隨著具有不同Ba同位素組成特征的地殼物質(zhì)(俯沖的蝕變洋殼和沉積物等)的加入,地幔的Ba同位素可能極大的受到“再循環(huán)”地殼物質(zhì)組分的影響。我們根據(jù)未受到改造的N-MORB獲得上地幔平均δ137/134Ba為0.04±0.03‰(2SD),與上地殼組成在誤差范圍內(nèi)一致。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：P597

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本文編號：2433860