【摘要】：黃鐵礦是自然界中分布最廣泛的一種硫化物礦物,暴露在空氣中容易發(fā)生表面氧化,導(dǎo)致酸性礦山廢水(AMD)的排放,同時(shí)釋放出其中的一些重金屬元素,如Cu、As、Zn等,造成重金屬污染。而天然黃鐵礦由于其表面活性、晶體結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的原因,在治理水體方面又有廣泛的應(yīng)用。而砷是一種有毒物質(zhì),長(zhǎng)期暴露于含砷環(huán)境中對(duì)人體健康危害很大。目前已有的硫化物除砷方面的研究主要是用天然黃鐵礦,或者合成的FeS作為吸附劑。而天然黃鐵礦在去除水中的砷方面還存在比表面積小、表面活性低的問(wèn)題；合成的納米FeS則存在穩(wěn)定性差、制備成本高、使用過(guò)程中分離困難的問(wèn)題。目前,前人對(duì)黃鐵礦的熱分解進(jìn)行了一系列研究,發(fā)現(xiàn)黃鐵礦在惰性氣氛下高溫煅燒可以轉(zhuǎn)換為比表面積更大,反應(yīng)活性更強(qiáng)的磁黃鐵礦,對(duì)水中金屬離子的去除性能更加優(yōu)異。為此,本文研究了氮?dú)獗Ｗo(hù)氣氛下黃鐵礦樣品進(jìn)行高溫煅燒,采用差熱-熱重分析、X射線衍射、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡、磁化率等現(xiàn)代測(cè)試技術(shù)對(duì)煅燒黃鐵礦產(chǎn)物進(jìn)行表征分析,詳細(xì)研究了保護(hù)氣氛下煅燒黃鐵礦的結(jié)構(gòu)演化；然后以此煅燒產(chǎn)物作為吸附劑,對(duì)水中低濃度三價(jià)砷和五價(jià)砷的去除進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,闡述了煅燒黃鐵礦對(duì)三價(jià)砷和五價(jià)砷的吸附機(jī)理及反應(yīng)機(jī)制。以下為本論文取得的主要?jiǎng)?chuàng)新成果：1、在氮?dú)鈿夥障曼S鐵礦的熱分解過(guò)程為：黃鐵礦→單斜磁黃鐵礦→六方磁黃鐵礦→隕硫鐵,600℃為單斜磁黃鐵礦最佳轉(zhuǎn)換溫度,700℃為六方磁黃鐵礦最佳轉(zhuǎn)換溫度。不同磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)換溫度的不同對(duì)鐵硫化物礦物的成因和轉(zhuǎn)換具有重要的指示意義。2、黃鐵礦→單斜磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率和單斜磁黃鐵礦→六方磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率均隨著溫度的升高而升高。較低溫度下,500-600℃,黃鐵礦→單斜磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率大于單斜磁黃鐵礦→六方磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率,較高溫度下,700-900℃,單斜磁黃鐵礦→六方磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率高于黃鐵礦→單斜磁黃鐵礦的轉(zhuǎn)化速率。3、無(wú)論是在有氧環(huán)境還是缺氧環(huán)境中,黃鐵礦和磁黃鐵礦去除As(Ⅲ)的適宜pH都較寬(弱酸到弱堿),去除As(V)的適宜pH均為弱堿性。有氧環(huán)境下黃鐵礦和磁黃鐵礦對(duì)As(Ⅲ)和As(V)去除較缺氧環(huán)境下快,黃鐵礦和磁黃鐵礦對(duì)As(V)的去除優(yōu)于對(duì)As(ⅢⅢ)的去除。4、煅燒后的黃鐵礦對(duì)As(Ⅲ)和As(V)的去除優(yōu)于天然黃鐵礦,最佳煅燒條件為600℃煅燒1h,即單斜磁黃鐵礦對(duì)As(Ⅲ)和As(V)具有最佳吸附能,對(duì)As(Ⅲ)和As(V)吸附的適宜pH類似天然黃鐵礦。600℃煅燒黃鐵礦無(wú)論是有氧還是缺氧環(huán)境下對(duì)As(Ⅲ)和As(V)的吸附動(dòng)力學(xué)均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程擬合；等溫吸附則都符合Langmiur等溫模型。5、煅燒黃鐵礦對(duì)As(Ⅲ)和As(V)的吸附可認(rèn)為包括物理吸附和化學(xué)吸附兩個(gè)部分。物理吸附主要是礦物本身結(jié)構(gòu)對(duì)As(ⅢⅢ)和As(V)的吸附作用,所以存在更多吸附位的單斜磁黃鐵礦的吸附效果較好�；瘜W(xué)吸附主要通過(guò)氧化還原過(guò)程來(lái)反映：對(duì)As(Ⅲ)的吸附,有氧環(huán)境下大量Fe(Ⅱ)氧化為Fe(Ⅲ),生成FeOOH和Fe(OH)3,與As(Ⅲ)發(fā)生強(qiáng)烈的絡(luò)合作用及絮凝作用；缺氧環(huán)境下少量(或沒(méi)有)Fe(Ⅱ)氧化為Fe(Ⅲ),主要Fe(OH)3和Fe(OH)2,與As(1Ⅲ)發(fā)生絮凝作用。對(duì)As(V)的吸附類似于As(Ⅲ)的吸附,且由于As(V)還原為As(ⅢⅢ),促使Fe(Ⅱ)氧化為Fe(Ⅲ)；缺氧環(huán)境下,As(V)仍然可以還原為As(ⅢⅢ),同時(shí)Fe(Ⅱ)氧化為Fe(Ⅲ),可以形成大量的Fe(OH)3與As(Ⅲ)/As(Ⅴ)發(fā)生絮凝作用。XPS分析結(jié)果則顯示有氧環(huán)境下對(duì)As(Ⅲ)的吸附產(chǎn)物中砷價(jià)態(tài)基本為三價(jià),對(duì)As(V)的吸附產(chǎn)物中砷的價(jià)態(tài)為五價(jià)和三價(jià)共存；缺氧環(huán)境下對(duì)As(Ⅲ)的吸附無(wú)氧化反應(yīng),砷價(jià)態(tài)為三價(jià),對(duì)As(V)的吸附中存在五價(jià)砷的還原反應(yīng),所以砷價(jià)態(tài)基本為三價(jià)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X523;P579

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本文編號(hào)：2320517