大量實(shí)驗(yàn)研究表明石墨烯量子點(diǎn)與傳統(tǒng)半導(dǎo)體量子點(diǎn)相比具有優(yōu)越的非線性光學(xué)性質(zhì),使得其在現(xiàn)代激光技術(shù)、光學(xué)通訊、數(shù)據(jù)儲(chǔ)存、光信息處理等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。目前對(duì)石墨烯量子點(diǎn)非線性光學(xué)性質(zhì)的研究大多處在實(shí)驗(yàn)層面,其理論研究相對(duì)匱乏。本文從理論上研究了參量相關(guān)矩形石墨烯量子點(diǎn)的非線性光學(xué)折射和吸收性質(zhì)。本文以矩形石墨烯量子點(diǎn)為研究對(duì)象,從電子所滿足的狄拉克方程出發(fā),采用有效質(zhì)量近似,解析求解了矩形石墨烯量子點(diǎn)的本征能量和波函數(shù),分析了矩形石墨烯量點(diǎn)的能帶結(jié)構(gòu)隨尺寸和邊界的變化;又從非線性光學(xué)極化理論出發(fā),結(jié)合矩形石墨烯量子點(diǎn)的電子波函數(shù),推導(dǎo)出三階非線性光學(xué)極化率的公式,根據(jù)非線性光學(xué)折射率n₂與三階非線性極化率的實(shí)部之間的關(guān)系,推導(dǎo)出非線性光學(xué)折射率的表達(dá)式,同時(shí)得到了電子的躍遷選擇定則;描繪了矩形石墨烯量子點(diǎn)的非線性折射譜,討論了量子點(diǎn)的非線性光學(xué)折射率隨邊界和尺寸的變化情;最后從微觀的角度,用電子-光子相互作用的二階微擾理論推導(dǎo)了矩形石墨烯量子點(diǎn)的雙光子吸收系數(shù)的表達(dá)式,討論了其隨尺寸和邊界的變化情況。研究表明:邊界和尺寸是影響石墨烯量子點(diǎn)非線性光學(xué)性質(zhì)很重要的... 

【文章來(lái)源】：云南師范大學(xué)云南省

【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

自上而下和自下而上方法圖

Pan 等科學(xué)家通過(guò)單粒子光譜測(cè)量探究了石墨烯量子點(diǎn)的熒光行為[62]。如圖1.6 所示，通過(guò) - *轉(zhuǎn)移的光生電子會(huì)弛豫到 sp2能級(jí)或缺陷態(tài)(表面態(tài))上，從離散的 sp2相關(guān)態(tài)和連續(xù)的缺陷態(tài)的輻射再?gòu)?fù)合，發(fā)射藍(lán)光或長(zhǎng)波熒光。另外還有從較高能級(jí)到較低能級(jí)缺陷態(tài)的非輻射弛豫。由于 sp2碳域中電子的量子限域效應(yīng)使得藍(lán)光的發(fā)射具有分散性。由含氧官能團(tuán)和石墨烯組成的混合結(jié)構(gòu)跟長(zhǎng)波發(fā)射相關(guān)。雖然粒子間的尺寸和層數(shù)有顯著的不同，但是幾乎所有的石墨烯量子點(diǎn)都有著相同的光譜形狀和峰位，這表明這些石墨烯量子點(diǎn)的熒光來(lái)源于他們的表面態(tài)。圖 1.6 石墨烯量子點(diǎn)中光激發(fā)電子的能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖[62]另外，石墨烯量子點(diǎn)的表面態(tài)還受含氧官能團(tuán)和氨基官能團(tuán)的影響。在Tetsuka 等科學(xué)家利用氨輔助水熱方法制備了石墨烯量子點(diǎn)。產(chǎn)物以伯胺為封端，可通過(guò)胺基團(tuán)和石墨烯核之間的有效軌道共振來(lái)改變其電子結(jié)構(gòu)[63]。對(duì)于相同尺寸的石墨烯量子點(diǎn)，當(dāng)胺基團(tuán)數(shù)目增加時(shí)，石墨烯量子點(diǎn)的發(fā)射波長(zhǎng)也會(huì)增加。結(jié)合理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，石墨烯量子點(diǎn)的邊界所具有的伯胺比氫終端基

圖 1.7 基于密度泛函理論計(jì)算的 - *間轉(zhuǎn)移的能隙[71]最近，Li 等科學(xué)家提出了可以通過(guò)有機(jī)化學(xué)方法制備出尺寸可以調(diào)控烯量子點(diǎn)，通過(guò)這種方法制備的石墨烯量子點(diǎn)由石墨烯基團(tuán)組成，它們8，132，170 個(gè)共軛碳原子[72]。石墨烯量子點(diǎn)由輕原子組成，因此石墨烯具有很弱的自旋軌道耦合和很小的介電常數(shù)。這些特征導(dǎo)致了電子態(tài)的重性和載流子之間的強(qiáng)相互作用。所以，相比于同尺寸下無(wú)機(jī)半導(dǎo)體量能帶結(jié)構(gòu)，石墨烯量子點(diǎn)有著更大的能帶間隙。這就是大多數(shù)石墨烯量熒光范圍大的原因。另外，載流子之間的強(qiáng)相互作用會(huì)出現(xiàn)吸收一個(gè)光子產(chǎn)生多個(gè)激子的象。這一現(xiàn)象可以極大的提高光生載流子的效率[47]。石墨烯量子點(diǎn)的單裂為 175meV，導(dǎo)致石墨烯量子點(diǎn)同時(shí)發(fā)射熒光和磷光[72]。因?yàn)槿�態(tài)有壽命，他們可以極大的影響化學(xué)反應(yīng)活性和過(guò)程。Peng 等科學(xué)家[38]合成了三種不同尺寸的石墨烯量子點(diǎn)，而且石墨烯量尺寸對(duì)其熒光性質(zhì)有很大影響，其熒光不被量子限域效應(yīng)控制，他們的


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