大量實驗研究表明石墨烯量子點與傳統(tǒng)半導體量子點相比具有優(yōu)越的非線性光學性質(zhì),使得其在現(xiàn)代激光技術、光學通訊、數(shù)據(jù)儲存、光信息處理等領域具有廣泛的應用前景。目前對石墨烯量子點非線性光學性質(zhì)的研究大多處在實驗層面,其理論研究相對匱乏。本文從理論上研究了參量相關矩形石墨烯量子點的非線性光學折射和吸收性質(zhì)。本文以矩形石墨烯量子點為研究對象,從電子所滿足的狄拉克方程出發(fā),采用有效質(zhì)量近似,解析求解了矩形石墨烯量子點的本征能量和波函數(shù),分析了矩形石墨烯量點的能帶結構隨尺寸和邊界的變化;又從非線性光學極化理論出發(fā),結合矩形石墨烯量子點的電子波函數(shù),推導出三階非線性光學極化率的公式,根據(jù)非線性光學折射率n₂與三階非線性極化率的實部之間的關系,推導出非線性光學折射率的表達式,同時得到了電子的躍遷選擇定則;描繪了矩形石墨烯量子點的非線性折射譜,討論了量子點的非線性光學折射率隨邊界和尺寸的變化情;最后從微觀的角度,用電子-光子相互作用的二階微擾理論推導了矩形石墨烯量子點的雙光子吸收系數(shù)的表達式,討論了其隨尺寸和邊界的變化情況。研究表明:邊界和尺寸是影響石墨烯量子點非線性光學性質(zhì)很重要的... 

【文章來源】：云南師范大學云南省

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

自上而下和自下而上方法圖

Pan 等科學家通過單粒子光譜測量探究了石墨烯量子點的熒光行為[62]。如圖1.6 所示，通過 - *轉移的光生電子會弛豫到 sp2能級或缺陷態(tài)(表面態(tài))上，從離散的 sp2相關態(tài)和連續(xù)的缺陷態(tài)的輻射再復合，發(fā)射藍光或長波熒光。另外還有從較高能級到較低能級缺陷態(tài)的非輻射弛豫。由于 sp2碳域中電子的量子限域效應使得藍光的發(fā)射具有分散性。由含氧官能團和石墨烯組成的混合結構跟長波發(fā)射相關。雖然粒子間的尺寸和層數(shù)有顯著的不同，但是幾乎所有的石墨烯量子點都有著相同的光譜形狀和峰位，這表明這些石墨烯量子點的熒光來源于他們的表面態(tài)。圖 1.6 石墨烯量子點中光激發(fā)電子的能級結構示意圖[62]另外，石墨烯量子點的表面態(tài)還受含氧官能團和氨基官能團的影響。在Tetsuka 等科學家利用氨輔助水熱方法制備了石墨烯量子點。產(chǎn)物以伯胺為封端，可通過胺基團和石墨烯核之間的有效軌道共振來改變其電子結構[63]。對于相同尺寸的石墨烯量子點，當胺基團數(shù)目增加時，石墨烯量子點的發(fā)射波長也會增加。結合理論計算和實驗驗證，石墨烯量子點的邊界所具有的伯胺比氫終端基

圖 1.7 基于密度泛函理論計算的 - *間轉移的能隙[71]最近，Li 等科學家提出了可以通過有機化學方法制備出尺寸可以調(diào)控烯量子點，通過這種方法制備的石墨烯量子點由石墨烯基團組成，它們8，132，170 個共軛碳原子[72]。石墨烯量子點由輕原子組成，因此石墨烯具有很弱的自旋軌道耦合和很小的介電常數(shù)。這些特征導致了電子態(tài)的重性和載流子之間的強相互作用。所以，相比于同尺寸下無機半導體量能帶結構，石墨烯量子點有著更大的能帶間隙。這就是大多數(shù)石墨烯量熒光范圍大的原因。另外，載流子之間的強相互作用會出現(xiàn)吸收一個光子產(chǎn)生多個激子的象。這一現(xiàn)象可以極大的提高光生載流子的效率[47]。石墨烯量子點的單裂為 175meV，導致石墨烯量子點同時發(fā)射熒光和磷光[72]。因為三線態(tài)有壽命，他們可以極大的影響化學反應活性和過程。Peng 等科學家[38]合成了三種不同尺寸的石墨烯量子點，而且石墨烯量尺寸對其熒光性質(zhì)有很大影響，其熒光不被量子限域效應控制，他們的


本文編號：3141041