全球化石能源的快速消耗以及嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題使得人們加快了研究開(kāi)發(fā)可再生清潔能源的步伐。太陽(yáng)能作為一種取之不盡用之不竭的綠色能源,引起了人們的極大關(guān)注,對(duì)其進(jìn)行了廣泛的利用與轉(zhuǎn)化研究。當(dāng)前,太陽(yáng)能分解水制氫被認(rèn)為是最有前景的綠色能源獲取方式,人們?cè)谶@一領(lǐng)域進(jìn)行著不懈的努力。光電催化水分解主要是基于半導(dǎo)體光電極進(jìn)行水裂解產(chǎn)氫產(chǎn)氧的研究,其中,發(fā)生在光陽(yáng)極的產(chǎn)氧過(guò)程由于熱力學(xué)的難題成為限制光電催化水分解實(shí)現(xiàn)的最關(guān)鍵瓶頸問(wèn)題。研究最廣泛的光陽(yáng)極材料包括α-Fe₂O₃、BiVO₄和WO₃等n型半導(dǎo)體,但是他們?nèi)匀淮嬖诟髯缘娜秉c(diǎn),比如光生載流子容易體相復(fù)合、表面產(chǎn)氧動(dòng)力學(xué)緩慢以及材料穩(wěn)定性較差。本論文針對(duì)這些光陽(yáng)極半導(dǎo)體材料各自的問(wèn)題,通過(guò)不同的均相和多相產(chǎn)氧催化劑,來(lái)設(shè)計(jì)和構(gòu)筑復(fù)合/雜化的光陽(yáng)極,從而提升光陽(yáng)極的光電催化水氧化性能。主要的工作內(nèi)容如下:1.通過(guò)水熱方法合成了納米棒的α-Fe₂O₃光電陽(yáng)極,然后我們采納多金屬氧酸鹽[(A-α-SiW₉

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

半導(dǎo)體/電解液的固液界面能級(jí)圖：（a）平衡前；（b）平衡后；（c）光照條件下[5]

圖 1-2 光電催化水分解系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖[6]因此帶隙必須小于 3.2 eV。但是為了滿足水分解的要求，理論帶隙能必須大于1.23 eV，實(shí)際帶隙能約大于 1.8 eV（考慮過(guò)電勢(shì)等影響），即吸收光的上限是 700nm 左右。也就是說(shuō)，光陽(yáng)極半導(dǎo)體一般選用帶隙能 1.8~3.2 eV 的 n 型半導(dǎo)體，其吸光能力就可以滿足對(duì)可見(jiàn)光區(qū)太陽(yáng)光的吸收。其次，所選半導(dǎo)體需要具有可靠的穩(wěn)定性。光腐蝕是影響半導(dǎo)體的穩(wěn)定性最主要的一個(gè)問(wèn)題，一些半導(dǎo)體的光生載流子會(huì)自氧化/還原其金屬離子，造成光腐蝕，導(dǎo)致光陽(yáng)極不穩(wěn)定。一個(gè)例子就是 BiVO4光陽(yáng)極，光照條件下，其 V5+離子容易溶脫[7]，導(dǎo)致光腐蝕的發(fā)生。另一個(gè)影響光電極穩(wěn)定性的因素是 pH 值，典型的例子是 WO3。一般情況下，堿性條件會(huì)使得 WO3自身發(fā)生腐蝕，所以基于 WO3構(gòu)筑光陽(yáng)極必須采用酸性或者中性電解液。最后，所選半導(dǎo)體需要具有較好的電荷分離與傳輸能力，減少光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合率。這就需要考慮所選半導(dǎo)體的本身屬性、材料結(jié)晶度以及

比如納米棒、納米顆粒、納米樹(shù)和納米管等（如圖1-3 所示）。合適的納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑不僅有利于減少光生載流子的復(fù)合，還能增大半導(dǎo)體材料與電解液的接觸面積，擴(kuò)大活性表面積。Beermann 等人在較早的時(shí)6


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