電子、激子和聲子等量子態(tài)在固體中的行為早已被人們所熟知.然而,當(dāng)體系的尺寸只有納米量級(jí)的時(shí)候,已有的固體理論常常不能適用,需要新的低維物理理論的建立.我們系統(tǒng)研究了低維體系限域量子態(tài)（包括電子、激子和聲子）的行為對(duì)環(huán)境、應(yīng)力、壓力及光的響應(yīng)和性質(zhì)的調(diào)控.較早認(rèn)識(shí)到低維體系之顯著的表面-體積比對(duì)量子態(tài)性質(zhì)調(diào)控之有效性,系統(tǒng)地揭示了低維體系的一系列由表面和應(yīng)力決定的新穎性質(zhì),證明了低維體系的表面和應(yīng)力效應(yīng)同量子限域效應(yīng)同等重要.本文概述了如下五個(gè)方面的結(jié)果:（1）一種使用應(yīng)力效應(yīng)調(diào)控電子能帶結(jié)構(gòu)的方法和（2）一種使用表面效應(yīng)調(diào)控電子能帶結(jié)構(gòu)的方法（這兩個(gè)方法都可將低維體系能帶從間接能隙調(diào)控至直接能隙能帶結(jié)構(gòu)）;（3）一種低維體系表面摻雜方法（該方法將在低維體系摻雜中取代傳統(tǒng)方法）;（4）量子點(diǎn)表面誘導(dǎo)的光致異構(gòu)現(xiàn)象;（5）基于表面自催化半導(dǎo)體低維結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理.希望我們的研究工作有助于促進(jìn)低維體系在光電子、納電子、環(huán)境、能源、生物和醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用. 

【文章來源】：原子與分子物理學(xué)報(bào). 2020年06期 北大核心

【文章頁數(shù)】：7 頁

【部分圖文】：

硅納米量子點(diǎn)光學(xué)隙(吸收)和發(fā)射隙(發(fā)光)隨量子點(diǎn)尺寸的變化圖.

上世紀(jì)90年代末實(shí)驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)了一種以氧化物代替金屬的合成技術(shù)[33],在無需金屬催化的情況下,生產(chǎn)出了大量具有特定生長方向、尺寸均勻、長度較長的高純硅納米線(SiNWs). 這種納米合成技術(shù)是對(duì)傳統(tǒng)的氣液固相沉積法的補(bǔ)充,可以用來制備硅等多種材料的納米結(jié)構(gòu),包括鍺納米線、碳納米線、硅和二氧化錫納米帶,以及III-V和II-VI族化合物半導(dǎo)體納米線. 但是,氧化輔助生長的SiNWs形成機(jī)理一度令人困擾[33]. 當(dāng)反應(yīng)物中的硅和氧的化學(xué)成分相等時(shí),SiNWs產(chǎn)量可以達(dá)到最大,而用純SiO2材料反應(yīng)物,幾乎不能獲得任何或根本沒有SiNWs. 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),來自含Si和SiO2或SiO蒸發(fā)源所產(chǎn)生的氣相亞氧化硅團(tuán)簇,尤其是一氧化硅團(tuán)簇,在SiNWs的成核和生長中起著重要的作用. 為了理解氧化物輔助形成過程,探索多種尺寸下的氧化硅團(tuán)簇含氧比例是非常必要的[34]. 基于大量的計(jì)算研究,我們發(fā)現(xiàn)[35],氧化硅團(tuán)簇中氧原子比率約為0.6時(shí)能量上最穩(wěn)定;2n>m時(shí),硅氧團(tuán)簇(SinOm)中硅原子的反應(yīng)活性非常高. 當(dāng)硅氧團(tuán)簇聚集在一起或堆積到基底上,Si-Si鍵首先形成,促進(jìn)了硅納米結(jié)構(gòu)的成核. 結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬和密度泛函理論計(jì)算[36,37],我們發(fā)現(xiàn),n> 5時(shí)一氧化硅團(tuán)簇(SiO)n在能量上最有利,此時(shí)的結(jié)構(gòu)包含一個(gè)被氧化硅鞘包圍的sp3雜化的硅核. 由于其高的化學(xué)反應(yīng)活性,這些團(tuán)簇之間很容易結(jié)合. 后續(xù)的重構(gòu)中,氧從中心擴(kuò)散遷移到團(tuán)簇表面,留下更大的具有sp3雜化硅核的團(tuán)簇. 由此形成的晶體硅核可以作為硅納米結(jié)構(gòu)后續(xù)生長的核心和前驅(qū)體[36,38]. 也就是說,氣態(tài)(SiO)n團(tuán)簇由于Si的高反應(yīng)活性而被錨定在基底上,沉積下來的(SiO)n團(tuán)簇其余的活性Si原子面向外時(shí),將從蒸汽中吸收其他的(SiO)n團(tuán)簇,起到形核的作用,在氧從核到表面層的擴(kuò)散遷移作用下不斷增大. 氧的擴(kuò)散長度取決于形核溫度和結(jié)晶取向,導(dǎo)致了不同晶面取向的SiNWs的形成,實(shí)驗(yàn)觀察到的<110>和<112> SiNWs生長正是由于這個(gè)原因[33,39].7 總 結(jié)

為解決低維材料間接帶隙阻礙其光電應(yīng)用這一問題,我們最早于2007年提出施加外部應(yīng)力改變材料能帶結(jié)構(gòu)的新策略[2]. 通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算探討了軸向壓縮或拉伸<112>硅納米線(SiNWs)對(duì)其電子能帶結(jié)構(gòu)的影響(見圖1 ),證實(shí)了施加應(yīng)力可以將<112>SiNWs原本為間接帶隙的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋?拓展了一維SiNWs在光電子領(lǐng)域的潛在應(yīng)用. 2011年,為進(jìn)一步驗(yàn)證這一策略的有效性和適用性,我們研究了應(yīng)力效應(yīng)對(duì)二維硅納米片電子能帶結(jié)構(gòu)的可調(diào)控性[3]. 證實(shí)了(100)和(110)硅納米片的電子能帶結(jié)構(gòu)也會(huì)在應(yīng)力作用下發(fā)生改變. 通過施加不同程度的軸向應(yīng)變,可以操控硅納米片能帶結(jié)構(gòu)的帶隙特性和大小. 如,在<100>方向的不對(duì)稱拉力下,(110)硅納米片的直接帶隙與拉伸應(yīng)變呈線性關(guān)系. 我們對(duì)硅納米片應(yīng)變工程的計(jì)算研究,突顯了二維材料在光電子學(xué)、發(fā)光和太陽能電池領(lǐng)域的應(yīng)用潛力. 2012年,我們把這方面的研究擴(kuò)展到了<112>鍺納米線(GeNWs)的能帶結(jié)構(gòu)應(yīng)變調(diào)控上[4]. 我們研究了GeNWs沿<112>方向的電子性質(zhì)與其尺寸、形狀和應(yīng)變依賴性. 當(dāng)(111)與(110)的截面縱橫比大于1時(shí),<112> GeNWs表現(xiàn)為直接帶隙. <112>GeNWs在壓縮應(yīng)變下帶隙往往擴(kuò)大,而在拉伸應(yīng)變下帶隙往往縮小. 帶隙的變化起源于價(jià)帶和導(dǎo)帶對(duì)外部施加應(yīng)變的不同響應(yīng). 我們證明了對(duì)低維體系施加應(yīng)力可實(shí)現(xiàn)從間接能隙向直接能隙能帶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的調(diào)控,為硅等電子材料用于光電子領(lǐng)域帶來希望.3 利用表面效應(yīng)調(diào)控低維納米體系的電子能帶結(jié)構(gòu)


本文編號(hào)：2923804