單重態(tài)激子分裂(singlet fission,SF)是指1個單重態(tài)激子與1個處于基態(tài)的分子發(fā)生相互作用,單重態(tài)激子分裂生成2個三重態(tài)激子的過程。此現(xiàn)象在光催化、光伏和光探測等領(lǐng)域中的運用具有較好前景。SF過程多發(fā)生在各種并苯(包括anthracene、tetracene和pentacene)以及它們的衍生物中。作為并四苯衍生物之一的紅熒烯(rubrene)材料,由于其具有較窄的能隙、較高的載流子遷移率和近乎100%的SF量子產(chǎn)率等獨特的光物理特性,現(xiàn)已成為研究的熱點材料被廣泛應(yīng)用于各類有機半導體器件中,例如有機發(fā)光二極管(organic light-emitting diodes,OLEDs)、太陽能電池、有機晶體管等。迄今為止,有機磁效應(yīng)和瞬態(tài)光致發(fā)光衰減曲線等工具已被用來深入探究基于紅熒烯材料的薄膜和器件內(nèi)部的自旋對態(tài)相關(guān)的各種過程。通常,器件結(jié)構(gòu)(例如,電子和空穴傳輸層材料的種類和厚度等)和測試條件(例如注入電流和工作溫度等)的改變會引起激子的形成方式、載流子遷移率、激發(fā)態(tài)數(shù)量以及壽命等因素的變化,且至今并沒有能較好解釋所有現(xiàn)象的理論分析。不同器件在特定工作條件下的內(nèi)在自旋對態(tài)作用仍是具體情況具體分析。因此,仍舊有必要探究并分析一些器件在特定測試環(huán)境下自旋對態(tài)間的動力學過程來為紅熒烯有機光電器件的性能優(yōu)化提供思路。本文制備了基于紅熒烯材料的一系列非摻雜和摻雜OLEDs,并測量了這些器件在不同注入電流和不同溫度下的磁效應(yīng)曲線。此外,還利用相應(yīng)的洛倫茲與非洛倫茲函數(shù)組合公式對這些曲線進行了擬合和定量分析,確定了OLEDs中各自旋對態(tài)相關(guān)過程的變化規(guī)律。經(jīng)過這些分析,加深了對紅熒烯器件中自旋對態(tài)演化機制的認識。本論文的主要內(nèi)容如下:第一章作為緒論主要介紹了OLEDs的簡單定義、研究進展以及應(yīng)用現(xiàn)狀等基本知識。其次,也簡要地介紹了OLEDs器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計、各功能層的用途、常用材料以及具體發(fā)光原理。此外,還介紹了激子的形成過程和分類、摻雜器件中常見的兩種激子輸運過程。最后,著重介紹了OLEDs中常見的八種微觀過程形成機理及特征響應(yīng)曲線。第二章則介紹了本實驗室所用OLEDs的詳細制備過程、簡要的儀器工作原理和器件磁-光-電特性測量方法等。第三章首先介紹了m-MTDATA/rubrene/Bphen器件在室溫較大電流范圍調(diào)控下的電致發(fā)光磁效應(yīng)(magneto-electroluminescence,MEL)曲線,該器件的具體結(jié)構(gòu)為ITO/PEDOT:PSS/m-MTDATA(60 nm)/rubrene(30 nm)/Bphen(50 nm)/LiF(1nm)/Al(120 nm)。實驗發(fā)現(xiàn):注入較小電流時,MEL曲線顯示器件只存在SF過程,且其線型和幅值基本不隨注入電流而改變;注入中等電流時,TF過程開始出現(xiàn);注入較大電流時,器件中包含了SF、TF以及系間竄越(intersystem,ISC)三種微觀過程。在另一參考器件(NPB/rubrene/BCP)中,得到了類似的變化規(guī)律。m-MTDATA/rubrene/Bphen器件在室溫磁電導(magneto-conductance,MC)曲線的電流依賴關(guān)系顯示:注入大電流條件下,ISC過程的出現(xiàn)是由于三重態(tài)激子-電荷湮滅(triplet-charge annihilation,TQA)過程中的解離通道增強,產(chǎn)生的二次極化子對間的自旋混合過程。此外,我們還探究了溫度對ISC過程的影響,發(fā)現(xiàn)低溫下由于熱輔助激子形成減少和TQA形成的極化子對數(shù)目增加導致了ISC過程的增強。最后,我們還發(fā)現(xiàn)由于紅熒烯鄰近傳輸層具有較高的三重態(tài)能量,導致紅熒烯層中的三重態(tài)激子能夠被較好的束縛住。因此,紅熒烯層左右鄰近界面的改變不會對紅熒烯器件的MEL曲線產(chǎn)生影響。第四章介紹了具有不同主體材料的紅熒烯摻雜器件中,ISC過程隨著溫度降低而增強的反常溫度效應(yīng)。器件結(jié)構(gòu)為:ITO/PEDOT:PSS/NPB(60 nm)/Host:3%rubrene(40 nm)/BCP(60 nm)/LiF(1 nm)/Al(120 nm),host表示摻雜主體材料Alq_3和CBP。實驗發(fā)現(xiàn):與參考器件相比,紅熒烯摻雜器件中低場的ISC過程具有正常的電流效應(yīng),即ISC隨著注入電流的增大而減弱;但其卻具有反常的溫度效應(yīng),即ISC隨著溫度的降低而增強。通過分析器件的能級結(jié)構(gòu)、主體發(fā)射譜與客體吸收譜的重疊程度可知,器件中存在兩種激子形成通道:能量轉(zhuǎn)移作用和載流子陷阱作用。前者具有較弱的溫度依賴性且主要決定高場線型,后者在低溫下被抑制導致極化子對數(shù)量增加從而ISC過程增強。
【學位單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TN383.1
【部分圖文】：

手環(huán) Lifeband Touch; (b) LG 公司制備的 65 寸曲面 OLEDc) 京東方公司生產(chǎn)的柔性顯示屏; (d) 華為 Mate X 5G 折對有機電致發(fā)光器件和材料的研究產(chǎn)生了極大的，韓國的三星和 LG 公司、日本的索尼公司、和我量產(chǎn)。如今，OLEDs 顯示器作為高端顯示屏，由，且可以耗電更低、視角更廣、對比度更高、柔運用中得到了應(yīng)用。如圖 1.1 所示，LG 手環(huán)在 20 1.1(a)]；同年，LG 將超高清分辨率和 OLEDs 自發(fā)

圖; (c)電激發(fā)下發(fā)光的 OLED在OLEDs的實際設(shè)計過程之中，考慮到應(yīng)該優(yōu)化并平衡器件的各項性能，通常會采用多層夾層式的器件結(jié)構(gòu)。以五層OLEDs結(jié)構(gòu)[圖1.2(a)]為例，該器件共包含了ITO陽極、空穴注入和傳輸層、發(fā)光層、電子傳輸和注入層等7個部分�？傮w來說，各功能層所起的不同作用決定于有機材料的能級結(jié)構(gòu)和載流子傳輸性質(zhì)[1]。具體來講，空穴（或電子）注入層的作用是用來降低ITO陽極（或金屬陰極）和空穴（或電子）傳輸層間的界面勢壘，從而增加空穴（或電子）的注入等，從而能夠有效地降低器件的開啟和工作電壓�？昭ǎɑ螂娮樱﹤鬏攲有枰邆漭^好的空穴（或電子）遷移性質(zhì)、真空蒸鍍后能形成無針孔的薄膜且穩(wěn)定性好等特點。一些 常 用 的 空 穴 注 入 材 料 包 括 ： copper phthalocyanine （ CuPc ）、dipyrazino[2,3-f:20,30-h]-quinoxaline-2,3

1.1.3 摻雜器件中激子的兩種形成方式圖1.3 (a)載流子陷阱作用示意圖;(b)能量轉(zhuǎn)移作用示意圖據(jù)文獻報道[18]，摻雜系統(tǒng)中摻雜劑（也就是客體）中自旋對態(tài)的形成方式有兩種，即：載流子陷阱作用（direct charge trapping，DCT）和能量轉(zhuǎn)移（energy transfer，
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本文編號：2876062