最近幾十年來,隨著超快激光技術的發(fā)展,強激光場與物質相互作用領域的研究取得了顯著的進步。超快激光脈沖的出現為人們研究微觀世界的物質結構以及探索極端條件下的物理過程提供了一個有力的工具。高次諧波作為飛秒激光脈沖與物質相互作用時產生的一種高階非線性、非微擾的輻射,是獲取高亮度極紫外相干光源以及合成阿秒脈沖的首選方案。通過解碼輻射的高次諧波信號,原子分子的電子結構信息以及電子在強激光場下的阿秒動力學過程能夠被有效地探測。目前,由于理論方法和實驗條件的限制,氣體高次諧波的研究主要集中于原子以及結構簡單的小分子上,而很少涉及結構復雜的多原子分子。近些年來固體高次諧波的實驗觀測和理論預言又進一步把產生高次諧波的靶介質拓展到了更復雜的晶體材料中。固體高次諧波的產生已經成為強場物理領域中備受關注的熱門課題。基于上述的研究現狀,本文集中研究了復雜結構的多原子分子及固體體系產生高次諧波的若干特性。本文的主要研究內容包括如下幾個方面:(1)依據靶分子與激光電場的旋轉對稱性,指出利用“最大分約數法則”這一直觀的方法來判斷氣體諧波的選擇定則。本研究首次將選擇定則的研究拓展到了立體分子,指出立體分子的旋轉對稱性由其在激光偏振平面的投影來確定。此外,我們發(fā)現激光電場的轉向對電場的旋轉對稱性有重要的影響。本研究的發(fā)現為利用高次諧波光譜學揭示分子的幾何結構信息提供了堅定的理論基礎。(2)利用高次諧波譜探測共軛分子中的π-π~*躍遷過程。本研究發(fā)現,作為共軛分子典型特征的π-π~*躍遷能夠通過高次諧波探測到。在共軛分子產生的高次諧波譜上,π-π~*軌道的能隙差正好對應諧波譜上的一個輻射峰。通過對高次諧波譜作時頻分析,人們可以了解共軛分子中電子在π和π~*軌道間躍遷的時域特性。(3)提出利用含時布居圖像映射固體高次諧波產生的電子動力學過程。本研究為固體高次諧波的產生提供了一個直觀的圖景。利用含時布居圖像,我們可以預言固體高次諧波的實時輻射能以及截止能。類似于氣體諧波,我們根據含時布居圖像建立了固體諧波的長短軌道概念�；诤瑫r布居圖像,我們研究了固體高次諧波產生的載波包絡相位效應。(4)研究了帶內諧波及帶間諧波的截止能的波長依賴。通過分離帶內諧波與帶間諧波的貢獻,我們發(fā)現帶內諧波的截止能與驅動激光的波長無關,然而帶間諧波的截止能與驅動激光的波長呈線性關系。最終觀測到總諧波信號的截止能對波長的依賴關系取決于哪種機制(帶內或帶間)在截止區(qū)附近占據主導。我們的結果能夠統一地解釋目前文獻中關于固體諧波截止能波長依賴的兩種不同的結論。(5)研究了固體高次諧波效率的波長標度率。本研究發(fā)現固體諧波效率的波長標度率與氣體諧波類似,仍然是由波包的擴散和截止能的拓展引起的。此外,我們還發(fā)現了固體諧波效率對激光波長呈現出的精細振蕩,并指出精細振蕩的振蕩周期是由固體材料的能帶結構決定的。
【學位單位】：華中科技大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：O56;TN24
【部分圖文】：

中 科 技 大 學 博 士 學 位 論 文足經驗公式cutoff3.17p pE I U質的電離能，pU 是激光電場的有質動力能。在原子單位下204 ，其中0F 是激光的電場振幅，0 為激光角頻率。直到 1orkum[18]提出了經典的三步模型，從而在理論上很好地解釋平臺區(qū)和截止區(qū)無法用經典的微擾理論解釋，它們的存在是的典型特征。高次諧波可能出現的階次具有選擇性而不是任波的選擇定則。在早期實驗中，人們用線偏光與原子氣體相階的諧波。研究表明[19-23]，高次諧波的選擇定則取決于靶介。

分子高次諧波研究的一個突破性成果是利用高次諧波輻射對分子軌道進行2004 年，加拿大渥太華大學的 Itatani 等人[43]首次利用高次諧波層析成像技術 N2分子的最高占據軌道（Highest-occupied Molecular Orbitals, HOMO）的圖像 1-2（a）所示，他們先測量不同取向下 N2分子的諧波信號并提取出 HOMO 偶極躍遷矩陣元，再以 Ar 原子為參考原子推測出返回電子波包的復振幅，最傅利葉變換重構出坐標空間的基態(tài)波函數[如圖 1-2（b）和（c）所示]。該報際上立即引起了研究者們利用高次諧波光譜學對物質的電子軌道進行成像的45]。2010 年，法國科學家 Haessler 及其合作者突破了 HOMO 軌道的限制，實分子內層軌道的成像[46]。相比于傳統的成像方法，基于高次諧波的分子軌道圖 1-2 N2分子軌道成像的結果[43]。(a) 不同取向下 N2分子產生諧波的效率。(b) 實驗重構得到的 N2分子的最高占據軌道圖像。(c) 第一性原理計算得到的 N2分子的最高占據軌道圖像。

體高次諧波譜的一個典型特征是時常出現多平臺結構。2015 年，M. Wu 等求解周期勢下的含時薛定諤方程，發(fā)現固體高次諧波譜出現了一個雙平臺過進一步研究，他發(fā)現諧波譜的多平臺結構是由于較高導帶的電子向價帶的[66]。圖 1-4（a）和（b）分別顯示了諧波譜的多平臺結構和這種結構產生意圖。隨后，其它研究者也通過理論計算發(fā)現了固體諧波中類似的多平臺]。2016 年，Ndabashimiye 及其合作者[69]通過測量低溫下固態(tài)的 Ar 和 Kr波譜，發(fā)現當驅動激光的強度由弱到強增加時，得到的諧波譜會逐漸由單過渡到多平臺結構。他們的研究首次在實驗上觀測到了固體諧波的多平臺 1-5（a）和（b）分別是實驗中固體 Ar 和 Kr 產生的高次諧波譜，從圖中可地看到雙平臺結構。固體高次諧波的多平臺結構突破了氣體諧波截止定律圖 1-3 不同實驗中報導的固體諧波截止能對電場振幅的依賴。（a）ZnO 晶體截止能對電場振幅的依賴[58]。（b）SiO2晶體中的截止能對電場振幅的依賴[62
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本文編號：2867192