最近幾十年來(lái),隨著超快激光技術(shù)的發(fā)展,強(qiáng)激光場(chǎng)與物質(zhì)相互作用領(lǐng)域的研究取得了顯著的進(jìn)步。超快激光脈沖的出現(xiàn)為人們研究微觀世界的物質(zhì)結(jié)構(gòu)以及探索極端條件下的物理過(guò)程提供了一個(gè)有力的工具。高次諧波作為飛秒激光脈沖與物質(zhì)相互作用時(shí)產(chǎn)生的一種高階非線性、非微擾的輻射,是獲取高亮度極紫外相干光源以及合成阿秒脈沖的首選方案。通過(guò)解碼輻射的高次諧波信號(hào),原子分子的電子結(jié)構(gòu)信息以及電子在強(qiáng)激光場(chǎng)下的阿秒動(dòng)力學(xué)過(guò)程能夠被有效地探測(cè)。目前,由于理論方法和實(shí)驗(yàn)條件的限制,氣體高次諧波的研究主要集中于原子以及結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的小分子上,而很少涉及結(jié)構(gòu)復(fù)雜的多原子分子。近些年來(lái)固體高次諧波的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)和理論預(yù)言又進(jìn)一步把產(chǎn)生高次諧波的靶介質(zhì)拓展到了更復(fù)雜的晶體材料中。固體高次諧波的產(chǎn)生已經(jīng)成為強(qiáng)場(chǎng)物理領(lǐng)域中備受關(guān)注的熱門(mén)課題�；谏鲜龅难芯楷F(xiàn)狀,本文集中研究了復(fù)雜結(jié)構(gòu)的多原子分子及固體體系產(chǎn)生高次諧波的若干特性。本文的主要研究?jī)?nèi)容包括如下幾個(gè)方面:(1)依據(jù)靶分子與激光電場(chǎng)的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性,指出利用“最大分約數(shù)法則”這一直觀的方法來(lái)判斷氣體諧波的選擇定則。本研究首次將選擇定則的研究拓展到了立體分子,指出立體分子的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性由其在激光偏振平面的投影來(lái)確定。此外,我們發(fā)現(xiàn)激光電場(chǎng)的轉(zhuǎn)向?qū)﹄妶?chǎng)的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性有重要的影響。本研究的發(fā)現(xiàn)為利用高次諧波光譜學(xué)揭示分子的幾何結(jié)構(gòu)信息提供了堅(jiān)定的理論基礎(chǔ)。(2)利用高次諧波譜探測(cè)共軛分子中的π-π~*躍遷過(guò)程。本研究發(fā)現(xiàn),作為共軛分子典型特征的π-π~*躍遷能夠通過(guò)高次諧波探測(cè)到。在共軛分子產(chǎn)生的高次諧波譜上,π-π~*軌道的能隙差正好對(duì)應(yīng)諧波譜上的一個(gè)輻射峰。通過(guò)對(duì)高次諧波譜作時(shí)頻分析,人們可以了解共軛分子中電子在π和π~*軌道間躍遷的時(shí)域特性。(3)提出利用含時(shí)布居圖像映射固體高次諧波產(chǎn)生的電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程。本研究為固體高次諧波的產(chǎn)生提供了一個(gè)直觀的圖景。利用含時(shí)布居圖像,我們可以預(yù)言固體高次諧波的實(shí)時(shí)輻射能以及截止能。類似于氣體諧波,我們根據(jù)含時(shí)布居圖像建立了固體諧波的長(zhǎng)短軌道概念�；诤瑫r(shí)布居圖像,我們研究了固體高次諧波產(chǎn)生的載波包絡(luò)相位效應(yīng)。(4)研究了帶內(nèi)諧波及帶間諧波的截止能的波長(zhǎng)依賴。通過(guò)分離帶內(nèi)諧波與帶間諧波的貢獻(xiàn),我們發(fā)現(xiàn)帶內(nèi)諧波的截止能與驅(qū)動(dòng)激光的波長(zhǎng)無(wú)關(guān),然而帶間諧波的截止能與驅(qū)動(dòng)激光的波長(zhǎng)呈線性關(guān)系。最終觀測(cè)到總諧波信號(hào)的截止能對(duì)波長(zhǎng)的依賴關(guān)系取決于哪種機(jī)制(帶內(nèi)或帶間)在截止區(qū)附近占據(jù)主導(dǎo)。我們的結(jié)果能夠統(tǒng)一地解釋目前文獻(xiàn)中關(guān)于固體諧波截止能波長(zhǎng)依賴的兩種不同的結(jié)論。(5)研究了固體高次諧波效率的波長(zhǎng)標(biāo)度率。本研究發(fā)現(xiàn)固體諧波效率的波長(zhǎng)標(biāo)度率與氣體諧波類似,仍然是由波包的擴(kuò)散和截止能的拓展引起的。此外,我們還發(fā)現(xiàn)了固體諧波效率對(duì)激光波長(zhǎng)呈現(xiàn)出的精細(xì)振蕩,并指出精細(xì)振蕩的振蕩周期是由固體材料的能帶結(jié)構(gòu)決定的。
【學(xué)位單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O56;TN24
【部分圖文】：

中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文足經(jīng)驗(yàn)公式cutoff3.17p pE I U質(zhì)的電離能，pU 是激光電場(chǎng)的有質(zhì)動(dòng)力能。在原子單位下204 ，其中0F 是激光的電場(chǎng)振幅，0 為激光角頻率。直到 1orkum[18]提出了經(jīng)典的三步模型，從而在理論上很好地解釋平臺(tái)區(qū)和截止區(qū)無(wú)法用經(jīng)典的微擾理論解釋，它們的存在是的典型特征。高次諧波可能出現(xiàn)的階次具有選擇性而不是任波的選擇定則。在早期實(shí)驗(yàn)中，人們用線偏光與原子氣體相階的諧波。研究表明[19-23]，高次諧波的選擇定則取決于靶介。

分子高次諧波研究的一個(gè)突破性成果是利用高次諧波輻射對(duì)分子軌道進(jìn)行2004 年，加拿大渥太華大學(xué)的 Itatani 等人[43]首次利用高次諧波層析成像技術(shù) N2分子的最高占據(jù)軌道（Highest-occupied Molecular Orbitals, HOMO）的圖像 1-2（a）所示，他們先測(cè)量不同取向下 N2分子的諧波信號(hào)并提取出 HOMO 偶極躍遷矩陣元，再以 Ar 原子為參考原子推測(cè)出返回電子波包的復(fù)振幅，最傅利葉變換重構(gòu)出坐標(biāo)空間的基態(tài)波函數(shù)[如圖 1-2（b）和（c）所示]。該報(bào)際上立即引起了研究者們利用高次諧波光譜學(xué)對(duì)物質(zhì)的電子軌道進(jìn)行成像的45]。2010 年，法國(guó)科學(xué)家 Haessler 及其合作者突破了 HOMO 軌道的限制，實(shí)分子內(nèi)層軌道的成像[46]。相比于傳統(tǒng)的成像方法，基于高次諧波的分子軌道圖 1-2 N2分子軌道成像的結(jié)果[43]。(a) 不同取向下 N2分子產(chǎn)生諧波的效率。(b) 實(shí)驗(yàn)重構(gòu)得到的 N2分子的最高占據(jù)軌道圖像。(c) 第一性原理計(jì)算得到的 N2分子的最高占據(jù)軌道圖像。

體高次諧波譜的一個(gè)典型特征是時(shí)常出現(xiàn)多平臺(tái)結(jié)構(gòu)。2015 年，M. Wu 等求解周期勢(shì)下的含時(shí)薛定諤方程，發(fā)現(xiàn)固體高次諧波譜出現(xiàn)了一個(gè)雙平臺(tái)過(guò)進(jìn)一步研究，他發(fā)現(xiàn)諧波譜的多平臺(tái)結(jié)構(gòu)是由于較高導(dǎo)帶的電子向價(jià)帶的[66]。圖 1-4（a）和（b）分別顯示了諧波譜的多平臺(tái)結(jié)構(gòu)和這種結(jié)構(gòu)產(chǎn)生意圖。隨后，其它研究者也通過(guò)理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)了固體諧波中類似的多平臺(tái)]。2016 年，Ndabashimiye 及其合作者[69]通過(guò)測(cè)量低溫下固態(tài)的 Ar 和 Kr波譜，發(fā)現(xiàn)當(dāng)驅(qū)動(dòng)激光的強(qiáng)度由弱到強(qiáng)增加時(shí)，得到的諧波譜會(huì)逐漸由單過(guò)渡到多平臺(tái)結(jié)構(gòu)。他們的研究首次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了固體諧波的多平臺(tái) 1-5（a）和（b）分別是實(shí)驗(yàn)中固體 Ar 和 Kr 產(chǎn)生的高次諧波譜，從圖中可地看到雙平臺(tái)結(jié)構(gòu)。固體高次諧波的多平臺(tái)結(jié)構(gòu)突破了氣體諧波截止定律圖 1-3 不同實(shí)驗(yàn)中報(bào)導(dǎo)的固體諧波截止能對(duì)電場(chǎng)振幅的依賴。（a）ZnO 晶體截止能對(duì)電場(chǎng)振幅的依賴[58]。（b）SiO2晶體中的截止能對(duì)電場(chǎng)振幅的依賴[62
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本文編號(hào)：2867192