半導(dǎo)體量子點(diǎn)在太陽(yáng)能電池,生物細(xì)胞追蹤,發(fā)光材料及顯示器等方面具有巨大的學(xué)術(shù)價(jià)值和商業(yè)前景。然而隨著單分子光譜技術(shù)的發(fā)展,在單顆粒尺度下量子點(diǎn)呈現(xiàn)出熒光閃爍現(xiàn)象。深入的理解量子點(diǎn)熒光閃爍行為及光動(dòng)力學(xué)特征,有助于提高量子點(diǎn)的光學(xué)特性。關(guān)于量子點(diǎn)熒光閃爍現(xiàn)象及激子衰變動(dòng)力學(xué)的研究通常集中在type-I型結(jié)構(gòu)上,而對(duì)于type-II型量子點(diǎn)研究很少。相對(duì)于type-I型量子點(diǎn),type-II型量子點(diǎn)具有更寬的吸收和發(fā)射光譜范圍。基于此,type-II型量子點(diǎn)的熒光閃爍現(xiàn)象及激子輻射特征的研究具有深刻的意義。在本論文中,我們采用一系列不同殼層厚度的typeII型ZnSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)(1-6單層CdS)借用單分子熒光壽命成像顯微系統(tǒng)(FLIM)與時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)(TCSPC)相結(jié)合的聯(lián)用技術(shù),研究type-II型ZnSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)熒光閃爍行為及激子衰變動(dòng)力學(xué)隨著殼層厚度的變化特征。通過(guò)強(qiáng)度分辨的熒光壽命分析,發(fā)現(xiàn)type-II型ZnSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)三種激子輻射通道,隨著殼層厚度的變化,這三種輻射通道所占的比例影響量子點(diǎn)熒光閃爍行為和量子產(chǎn)率及亮態(tài)光子數(shù)所占比例。最后我們用一個(gè)物理模型來(lái)解釋單顆粒type-II型ZnSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)熒光閃爍動(dòng)力學(xué)機(jī)制。本論文內(nèi)容主要分為以下三部分:1.首先制備不同殼層厚度的ZnSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn),研究不同殼層厚度量子點(diǎn)溶液集合體的光學(xué)性質(zhì)。通過(guò)紫外可見(jiàn)吸收光譜,熒光光譜,量子產(chǎn)率,溶液集合體熒光壽命等方面對(duì)量子點(diǎn)進(jìn)行研究,初步確定量子點(diǎn)溶液狀態(tài)下的光學(xué)特征。2.制備單粒子量子點(diǎn),利用單分子熒光壽命成像顯微系統(tǒng)(FLIM)結(jié)合時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)(TCSPC)技術(shù)研究不同殼層厚度量子點(diǎn)的熒光閃爍行為。并對(duì)大量單粒子量子點(diǎn)熒光閃爍行為進(jìn)行統(tǒng)計(jì),發(fā)現(xiàn)它的熒光閃爍行為與殼層厚度密切相關(guān)。并將熒光閃爍行為分為on態(tài),off態(tài),發(fā)現(xiàn)on態(tài)占的比例隨著殼層厚度的變化在變化。并且隨著殼層厚度的增加產(chǎn)生了grey態(tài)。我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)殼層厚度為4層時(shí),光致發(fā)光(PL)量子產(chǎn)率(QY)和on態(tài)比例(fraction-on)將達(dá)到最大值。也就是說(shuō),在這種情況下,“閃爍現(xiàn)象”將得到一定程度的抑制。我們進(jìn)一步推測(cè)不同殼層厚度量子點(diǎn)的熒光閃爍行為與激子的不同復(fù)合途徑密切相關(guān)。3.我們通過(guò)分析不同殼層厚度量子點(diǎn)的熒光強(qiáng)度分辨的熒光壽命衰減曲線。以及結(jié)合統(tǒng)計(jì)分析的方法,確定激子的復(fù)合途徑,包括三種衰變途徑:三粒子發(fā)射,帶邊發(fā)射和陷阱態(tài)發(fā)射。正是由于這三種不同的衰變途徑隨著殼層厚度變化所做的貢獻(xiàn)不同,進(jìn)而影響量子點(diǎn)熒光閃爍行為。我們發(fā)現(xiàn)提高量子產(chǎn)率和on態(tài)光子比例主要在于增加帶邊發(fā)射的貢獻(xiàn)。從論文的工作和布局安排上,我們首先對(duì)量子點(diǎn)做了一個(gè)簡(jiǎn)介,介紹了量子點(diǎn)基本特性,量子點(diǎn)發(fā)光過(guò)程,并介紹了量子點(diǎn)熒光閃爍行為和熒光閃爍機(jī)制模型。另外對(duì)熒光壽命成像顯微系統(tǒng)的原理,測(cè)量過(guò)程與方法做了簡(jiǎn)單介紹。最后我們對(duì)量子點(diǎn)分別從溶液集合體和單顆粒兩個(gè)方面的光學(xué)性質(zhì)做了探究。希望該工作能夠?yàn)橹笱芯扛黝恡ype-II量子點(diǎn)的熒光閃爍動(dòng)力學(xué)機(jī)制,或是提高性能方面提供方法和思路。
【學(xué)位單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O471.1
【部分圖文】：

圖 1-1（a）直徑為 11 nm 的 PbS 半導(dǎo)體納米晶體的透射電子顯微圖。（b）PbS 半導(dǎo)體納米晶體的三維原子結(jié)構(gòu)，其中金(黑色)球?yàn)?Pb(S)原子。量子點(diǎn)的限域效應(yīng)是由 L.Brus 等科學(xué)家發(fā)現(xiàn)的，他們提出當(dāng)量子點(diǎn)的半徑與激爾半徑相差不大時(shí)，電子的能級(jí)是分立的。小尺寸量子點(diǎn)的三維限域效應(yīng)限制了和空穴的自由運(yùn)動(dòng)。正是這導(dǎo)致了一個(gè)與尺寸相關(guān)的，分立的能級(jí)。L.Brus 認(rèn)為點(diǎn)第一激發(fā)態(tài)能級(jí)與其尺寸之間的關(guān)系見(jiàn)式（1-1）。Ｗ基態(tài)能級(jí)為參考零點(diǎn)：2 2 221 1 1.8E=E ( )2ge hh eR m m R （1-1）其中 R 是量子點(diǎn)的半徑，ε為材料的介電常數(shù)，me和 mh分別為電子和空穴的有量。從公式可以發(fā)現(xiàn)，量子點(diǎn)的尺寸越小，能級(jí)帶隙越大。因此量子點(diǎn)吸收和發(fā)熒光隨量于點(diǎn)尺寸的增大而減小，吸收光譜和熒光光譜峰位置逐漸紅移。使這些半導(dǎo)體納米晶體材料很有價(jià)值的原因是，它可以通過(guò)調(diào)控尺寸，進(jìn)而改

（a）測(cè)量了直徑為 4.3-8.4 nm 的 PbS 納米晶體在 10 K 的吸收光譜。圖 1-2（b）比較了平為 4.7、5.9 和 7.5 nm 的 PbS 量子點(diǎn)的吸收(固體線)和 PL(虛線)譜。圖 1-2（c）測(cè)量了直徑4.3-8.4 nm 的 PbS 量子點(diǎn)的 PL 譜。[57]1.2.2 半導(dǎo)體量子點(diǎn)的應(yīng)用尺寸和形狀可調(diào)諧的量子點(diǎn)在電學(xué)/光學(xué)/傳輸特性等方面展現(xiàn)了新奇的現(xiàn)象，比發(fā)射熒光可調(diào)諧等。隨著化學(xué)物理領(lǐng)域合成及操作這種納米結(jié)構(gòu)能力的提高，新型功能材料開(kāi)辟了新機(jī)會(huì)。我們介紹三個(gè)方面的領(lǐng)域，這些是量子點(diǎn)特別有前途的應(yīng)用。第一個(gè)是在室溫固體 CdSe 中的可調(diào)諧增益和受激發(fā)射[58]，這說(shuō)明有希望實(shí)現(xiàn)在可見(jiàn)和近紅外波的廉價(jià)量子點(diǎn)激光器。第二個(gè)是利用量子點(diǎn)標(biāo)記生物分子[59]，為創(chuàng)造發(fā)光的半米技術(shù)，對(duì)細(xì)胞過(guò)程、神經(jīng)元腦網(wǎng)絡(luò)、藥物運(yùn)輸?shù)冗M(jìn)行超靈敏成像鋪平了道路是，在一個(gè)媒體化的方向上，三星電子公司的研究人員，展示了第 4 英寸全彩[60]

我們通常通過(guò)修飾量子點(diǎn)表面來(lái)減少表面缺陷，比如外面包覆殼層形成核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)，從而使電子和空穴能夠有效地直接復(fù)合發(fā)光。圖１-3 量子點(diǎn)發(fā)光過(guò)程量子點(diǎn)的熒光閃爍和激子復(fù)合動(dòng)力學(xué)研究
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