溶液法合成的膠體量子點(QDs)由于具有色純度高、發(fā)射光譜隨尺寸連續(xù)可調(diào)、熒光量子產(chǎn)率高、熱穩(wěn)定和光化學穩(wěn)定性強等特點,在生物醫(yī)藥、光電探測、新能源和照明顯示等領(lǐng)域均顯示出巨大的應用前景。特別地,近年來,量子點這些獨特的光學性質(zhì)使其在發(fā)光二極管中的應用受到人們越來越多的關(guān)注。隨著量子點合成技術(shù)的不斷改進、器件結(jié)構(gòu)的不斷優(yōu)化以及人們對其物理機制的深入理解,器件的性能得到了極大地提高,特別是紅色和綠色有機發(fā)光二極管(QLED)的器件性能已經(jīng)能夠和優(yōu)質(zhì)的有機發(fā)光二極管(OLED)相媲美。然而,目前所報道的高性能QLED器件,其最大外量子效率(EQE)隨著電流密度(J)或亮度(L)的增加出現(xiàn)快速下降,即通常所說的效率滾降。滾降效應限制了器件實際可達到的亮度水平,并使其產(chǎn)生過多的熱量,導致功耗增加,降低器件的壽命,進而成為制約QLED器件走向?qū)嶋H應用不可忽視的因素。研究表明,引起器件出現(xiàn)滾降效應的主要原因是非輻射俄歇復合。引起非輻射俄歇復合的原因主要有以下兩個方面:一是量子點核和殼之間積累的晶格應力過大產(chǎn)生的界面缺陷;二是電子和空穴注入不平衡。因此,為了抑制俄歇復合,可以采用界面勢壘更加平緩的合金結(jié)構(gòu)量子點,并通過對量子點發(fā)光層進行表面配體調(diào)控提高電子和空穴的注入效率和注入平衡�；谏鲜隹紤],本論文的主要內(nèi)容包括以下兩個方面:(1)基于CdSe_(1-x)S_x量子點的組分調(diào)控構(gòu)筑低效率滾降的QLED。由于梯度合金結(jié)構(gòu)量子點具有平緩的界面勢壘,能有效抑制因晶格失配產(chǎn)生的界面缺陷。因此,我們通過系統(tǒng)的組分調(diào)控來降低量子點內(nèi)部的俄歇復合發(fā)生幾率。實驗結(jié)果表明,當S:Se=8:1時,所獲得的CdSeS量子點的熒光量子產(chǎn)率高達91%,色純度高(FWHM=29 nm)、穩(wěn)定性好且呈現(xiàn)單通道熒光衰減。更重要的是,S:Se=8:1時,俄歇壽命達到150 ps,是S:Se=3:1和15:1比例的3-5倍。在此基礎(chǔ)上,我們研究了不同組分的CdSeS量子點對器件效率滾降的影響,結(jié)果表明,S:Se=8:1時,QLED器件的最大EQE為14.3%,最高亮度為91,540 cd/m~2,且在845-38,900 cd/m~2的較高亮度范圍內(nèi),其效率仍能保持在峰值效率的70%以上,在電流密度達到220 mA/cm~2時出現(xiàn)效率滾降。而其他S:Se比的QLED在電流密度和亮度較小時即出現(xiàn)效率滾降,因此,當S:Se=8:1時,器件的滾降效應能夠得到一定程度的抑制�；诖朔N合金結(jié)構(gòu)的量子點構(gòu)筑的QLED器件具有高效率、高亮度、低效率滾降等優(yōu)異的性質(zhì),這種優(yōu)異的性能是由于通過適當調(diào)控合金量子點的組分減少了晶格失配和缺陷補償引起的晶格應力,抑制了非輻射俄歇復合,提高了激子輻射復合的效率,從而在一定程度上抑制了器件的效率滾降。(2)基于正丙硫醇配體修飾的ZnCdSeS量子點構(gòu)筑高亮度、低效率滾降的藍色QLED。由于量子點原本的長鏈油酸配體在薄膜中的絕緣性會增加載流子在發(fā)光層的傳輸阻抗,而正丙硫醇配體的烷基鏈遠短于油酸配體,因此能提高載流子的注入效率;而且?guī)�基作為供電子基團與量子點鍵合后會使量子點的價帶能級向上移動,從而降低空穴注入勢壘,提高空穴的注入效率。實驗結(jié)果表明,正丙硫醇配體交換過后器件的電子和空穴的注入效率均有明顯提高,且空穴注入效率提高的幅度更大,特別是在電壓為5-7 V時電子和空穴的注入平衡提高了1.7-4.9倍。由于電荷注入平衡得到了提高,配體交換后器件的最大亮度為52,360 cd/m~2,在亮度為1,040 cd/m~2時,器件的EQE和電流效率達到最大,分別為9.9%和11.4 cd/A。值得注意的是,在100-10,000 cd/m~2的亮度范圍內(nèi),效率仍然可以保持在峰值效率的75%。此外,與配體交換前的QLED(效率滾降出現(xiàn)在電流密度為155 mA/cm~2時)相比,配體交換后的器件其效率滾降提升到了540 mA/cm~2。因此,短鏈正丙硫醇作為配體在提高電荷注入和傳輸?shù)耐瑫r,增強了高電壓下電荷注入的平衡性,從而抑制了激子的非輻射俄歇復合,獲得了高亮度且低效率滾降的藍色QLED器件。
【學位單位】：河南大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TB383.1;O471.1
【部分圖文】：

圖 1-1 紫外光照射下不同量子點的發(fā)光照片[26]色純度高：量子點的熒光發(fā)射光譜的半峰寬（FWHM）可以表示其色純度。量子具有寬激發(fā)、窄發(fā)射的特點，其發(fā)射光譜窄而對稱，F(xiàn)WHM 僅~ 20-30 nm，色純度較高有利于寬色域顯示[28]。光化學穩(wěn)定性強：與有機熒光染料相比，量子點中無機材料固有的光物理穩(wěn)定性其具有良好的光化學穩(wěn)定性[29,30]，pH 值、溫度、溶劑等因素對量子點的熒光光譜產(chǎn)的影響較小，且經(jīng)過多次激發(fā)后不發(fā)生光漂白現(xiàn)象。因此，有利于將其應用于生物研等領(lǐng)域。量子點的表面配體可以降低其表面活性，防止量子點團聚，使用不同表面配體修量子點能夠使其穩(wěn)定分散在不同的有機溶劑中，因此量子點也具有可溶液加工的特[31]。另外，量子點還具有生物相容性好、熒光壽命較長等優(yōu)點。由于量子點具有以上優(yōu)越的性質(zhì)，目前正被廣泛應用于如照明和顯示、太陽能電池

如圖 1-2 所示，因此量子點發(fā)光二極管在照明和顯示領(lǐng)域具有很好的發(fā)展和應用前景[26,32]。但與液晶顯示屏（LCD）或 OLED 顯示技術(shù)相比，QLED 技術(shù)的發(fā)展目前還處于起步階段。因此，在深入了解 QLED 的關(guān)鍵突破和目前存在的瓶頸之前，有必要簡要了解一下 QLED 的發(fā)光機理和發(fā)展歷程。

圖 1-3 QLED 器件的發(fā)光機理[26]性能的影響因素）是評價 QLED 性能的最重要的參數(shù)，它是 Q比，滿足以下關(guān)系式[35]：EQE=γηradηout荷中所形成激子的比例，又稱電荷平衡因子，關(guān)，通過選擇合適的能帶能級和高遷移率的功中發(fā)生輻射復合的激子的比例，通過調(diào)控量陷或鄰近電荷傳輸層引起的激子猝滅能使其其受多層的折射率不同引起的全內(nèi)反射（TIR的組成和結(jié)構(gòu)及其熒光量子產(chǎn)率、電子和空穴其本征激子發(fā)光外，主要有以下因素影響其自
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本文編號：2862126