海洋生物污損涉及了4000多種海洋生物,對海上工程設(shè)施造成了極大危害。海洋生物污損的防護(hù)方法多種多樣,其中應(yīng)用最為廣泛的是商業(yè)防污涂料,該方法使用簡便,效果良好,成本低,但由于該類涂料中含有殺生物劑,會對海洋生態(tài)平衡造成一定的危害。因此,開發(fā)環(huán)境友好型的防污涂料或者開發(fā)新型防污技術(shù)是刻不容緩的。本論文選擇新型的光催化殺菌防污技術(shù),以AgVO_3和ZnO為基礎(chǔ)材料,分別與Ag_2MoO_4和助催化劑AgBr復(fù)合,構(gòu)建出具有不同的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的復(fù)合光催化劑,增強光捕獲能力并延長光吸收區(qū)域,抑制電子和空穴對的重組,進(jìn)而提高其光催化活性,獲得具有優(yōu)異的光催化活性的抗菌防污材料。根據(jù)降解、抗菌實驗數(shù)據(jù)以及自由基捕獲實驗,評價復(fù)合材料的光催化抗菌防污活性,并提出相應(yīng)的光催化反應(yīng)機理,為開發(fā)穩(wěn)定、高效、綠色環(huán)保的抗菌防污半導(dǎo)體材料提供了理論依據(jù)。具體研究內(nèi)容如下:(1)利用水熱法合成具有一維棒狀結(jié)構(gòu)的AgVO_3納米材料,然后通過原位生長法在其上負(fù)載顆粒狀A(yù)gBr,成功制備出由AgVO_3的(501)晶面和AgBr的(200)晶面緊密結(jié)合的AgBr/AgVO_3復(fù)合材料。光催化降解實驗表明,0.5AgBr/AgVO_3復(fù)合材料具有優(yōu)異的光催化活性,在可見光照射下150 min后對RhB的降解率可達(dá)到92.3%。由光催化抗菌防污實驗得出,在30 min內(nèi),使用0.5AgBr/AgVO_3異質(zhì)結(jié)光催化劑,超過99.9970%的E.coli,P.aeruginosa和S.aureus被殺死,說明0.5 AgBr/AgVO_3復(fù)合材料具有優(yōu)異的殺菌性能。經(jīng)過6次殺菌循環(huán)實驗后,0.5 AgBr/AgVO_3復(fù)合材料對P.aeruginosa的抗菌率沒有明顯降低,表明該復(fù)合材料具有良好的可重復(fù)使用性。根據(jù)自由基捕獲實驗以及上述數(shù)據(jù),提出復(fù)合材料的光催化機理。(2)利用水熱法和原位生長法制備了具有不同摩爾比的AgBr/Ag_2MoO_4@AgVO_3光催化劑,研究AgBr和Ag_2MoO_4的不同負(fù)載量對所制備的復(fù)合材料的光催化活性的影響。結(jié)果表明1.0 AgBr/Ag_2MoO_4@AgVO_3光催化劑對RhB溶液具有最好的降解效果,降解率達(dá)到了94.9%。在光催化抗菌防污實驗中,1.0 AgBr/Ag_2MoO_4@AgVO_3光催化劑對三種模式菌的殺菌率均超過了99.99%,在經(jīng)過5個循環(huán)后,該催化劑對銅綠假單胞菌的抗菌率依然達(dá)到98.5942%,表明該材料具有良好的抗菌性以及穩(wěn)定性。(3)利用水熱法和原位生長法合成具有Z型結(jié)構(gòu)的AgBr/Ag_2MoO_4@ZnO復(fù)合材料,通過XRD,SEM,XPS和HRTEM等一系列表征手段對所制備的復(fù)合材料的形貌,組成和結(jié)構(gòu)等進(jìn)行表征。選擇環(huán)丙沙星(CIP)和羅丹明B(RhB)作為目標(biāo)物進(jìn)行光降解實驗,以揭示制備的復(fù)合材料的光催化活性。光催化降解實驗表明,0.5 AgBr/Ag_2MoO_4@ZnO光催化劑在可見光照射下對環(huán)丙沙星的降解率為80.5%,表現(xiàn)出較好的光催化降解活性。在光照60 min后,超過99.999%的E.coli,P.aeruginosa和S.aureus被殺滅。此外在5次循環(huán)殺菌實驗后,該催化劑依舊表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,說明0.5 AgBr/Ag_2MoO_4@ZnO復(fù)合光催化劑具有優(yōu)異的光催化活性。通過自由基捕獲實驗提出復(fù)合材料的光催化反應(yīng)機理。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院海洋研究所)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TN304;O643.36;O644.1
【部分圖文】：

圖 3.1AgBr/AgVO3材料的制備流程圖Fig. 3.1 The preparation flow diagram ofAgBr/AgVO3Br/AgVO3復(fù)合材料表征X射線衍射儀（Rigaku D/max-3C），掃描電子顯微鏡（SEMJapan），透射電子顯微鏡（TEM，Tecnai G2F20，America）能譜儀（XPS，ESCALAB 250XI，America）等一系列測VO3復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)，組成和形貌等進(jìn)行表征。與討論合材料的 X 射線衍射分析 X 射線衍射粉末分析圖譜（XRD）來表征光催化劑的晶相和

圖 3.3 樣品的掃描電鏡圖：（a）純 AgVO3,（b）純 AgBr,（c）0.1 AgBr/AgVO3,（d）0.3AgBr/AgVO3,（e）0.5AgBr/AgVO3,（f）0.7AgBr/AgVO3Fig. 3.3 SEM images of as-synthesized samples: (a) pureAgVO3, (b) pureAgBr,(c) 0.1AgBr/AgVO3, (d) 0.3AgBr/AgVO3, (e) 0.5AgBr/AgVO3, (f) 0.7 AgBr/AgVO33.3.3AgBr/AgVO3復(fù)合材料 TEM 分析為了進(jìn)一步研究 AgBr/AgVO3復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)，進(jìn)行了 TEM 以及HRTEM 分析。從圖 3.4（a, b）可以更清晰地看出，0.5 AgBr/AgVO3復(fù)合材料是負(fù)載了不規(guī)則顆粒的棒狀結(jié)構(gòu)。此外，圖 3.4（c）的 TEM 圖像清楚地顯示了該復(fù)合材料的棒狀結(jié)構(gòu)的直徑約為 500 nm，而其上負(fù)載的不規(guī)則顆粒平均尺寸約為 50 nm，證實該復(fù)合材料是納米級結(jié)構(gòu)。圖 3.4（d）顯示了 0.5 AgBr/AgVO3的 HRTEM 圖像，圖中可清晰地看到兩組不同的晶格條紋，其間距分別為 0.2985

圖 3.4 0.5 AgVO3/AgBr 樣品的 TEM(a, b), HRTEM(c)和 SAED(d)譜圖Fig. 3.4 (a,b) TEM, (c)HRTEM and (d)SAED of as-synthesized 0.5 AgVO3/AgBr compositions3.3.4AgBr/AgVO3復(fù)合材料 XPS 以及 UV-DRS 分析X 射線光電子能譜（XPS）用于研究 0.5 AgBr/AgVO3光催化劑的元素組成和每個元素的原子價態(tài)。如圖 3.5（a）所示，從樣品的 XPS 譜圖中可以看出該復(fù)合材料是由 Ag，V，O 和 Br 這四種元素組成。圖 3.5（b）顯示了元素 Ag 3d的高分辨率 XPS 圖譜，在該譜圖中具有兩個峰，分別為 367.96 eV 和 373.97 eV，說明該復(fù)合材料中元素 Ag 的價態(tài)為+1（Zhang et al., 2018）。在圖 3.5（c）中，V 2p 的譜圖顯示在 524.11 eV 和 516.75 eV 處有兩個峰，扥別對應(yīng)于 V 2p1/2 和 V2p3/2，說明材料中 AgVO3的元素 V 為+5（Lin et al., 2017; Xiang et al., 2017; Guoe al., 2016）。在 Br 3d 的高分辨率圖譜中，在 68.65 eV 和 69.64 eV 的兩個強峰分
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本文編號：2856834