透射電子顯微鏡是一種具有超高空間分辨能力的儀器,因此被普遍應(yīng)用于材料科學(xué)與生命科學(xué)的研究中,特別是納米材料科學(xué)。近十年來,由于像差校正器的發(fā)展,透射電子顯微鏡的分辨率得到了很大的提升,從0.2nm左右的近原子分辨提升到了 0.05納米左右的亞原子分辨。很多材料,例如催化劑,鐵電材料或二維材料等,都受益于這一提升。要進(jìn)一步提升透射電子顯微鏡的分辨率,需要進(jìn)一步地校正剩余像差并提升透射電子顯微鏡系統(tǒng)的穩(wěn)定性和成像相干性。相比于昂貴的像差校正器,另外一種提升分辨率的方法是“無透鏡”成像技術(shù)。其中一種,也是本文采用的方法,稱為疊層成像(ptychography),也被人稱作掃描相干衍射成像(scanning coherent diffractive imaging)。這一技術(shù)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于X射線成像領(lǐng)域,但在電子成像領(lǐng)域,疊層成像的研究和應(yīng)用還非常少。疊層成像的一個重要的成像優(yōu)勢還沒有被展示出來,那就是它能夠?qū)p元素進(jìn)行成像。特別是對于很多關(guān)鍵材料,例如儲氫材料,鋰電池材料,功能氧化物材料等,了解輕元素在其中的分布,對研究構(gòu)效關(guān)系非常重要。我們使用了單晶六硼化鑭樣品進(jìn)行了疊層成像實(shí)驗(yàn),采用匯聚的電子束,其優(yōu)點(diǎn)是在衍射中,衍射斑拓展成為衍射盤,從而不必?fù)?dān)心中心斑無法采集帶來的信息丟失問題。令電子束在樣品上二維掃描并在每個掃描點(diǎn)上采集二維衍射圖案,并且在每兩個相鄰的掃描位置之間,樣品表面的電子束斑應(yīng)有相互交疊的部分,這也是這一方法名稱的由來。由于相機(jī)速度較慢,我們將樣品放在距離焦點(diǎn)幾十納米的位置,這樣使用的離焦電子束斑直徑較大,就能減少需要采集的衍射圖案數(shù)量。在四維數(shù)據(jù)采集完成后,我們使用增強(qiáng)型疊層成像迭代引擎(ePIE)進(jìn)行重構(gòu)。重構(gòu)的結(jié)果表明,疊層成像方法能夠用于非孤立的晶體樣品,而這是常規(guī)的相干衍射成像所不能夠做到的。并且在這樣的樣品重構(gòu)中,硼元素能夠被清晰地觀察到,而在同時采集的高角環(huán)形暗場像中,只能夠觀察到鑭元素。在實(shí)驗(yàn)中,我們同樣采集了環(huán)形明場技術(shù),這一技術(shù)同樣能夠?qū)p元素進(jìn)行成像。圖像對應(yīng)的頻譜表明,疊層成像的重構(gòu)圖像則能夠達(dá)到83pm的亞原子分辨率,超過同時采集的高角環(huán)形暗場像和環(huán)形明場像。這一結(jié)果表明,通過在迭代算法中對掃描位置誤差的校正,疊層成像能夠有效地探測和校正剩余像差。這一技術(shù)的理論極限分辨率能夠達(dá)到波長所決定的極限分辨率。盡管有一些文章在算法中考慮了空間部分相干性,還沒有人在模擬上研究部分相干性對輕元素成像的影響。在模擬中,我們首相比較了樣品厚度對輕元素成像襯度的影響,隨后在模擬中加入“冷凍聲子”模型,并卷積了等效的源尺寸來研究空間部分相干性對結(jié)果的影響。如果要實(shí)現(xiàn)定量的研究,這些因素都必須被考慮到。我們相信,疊層成像技術(shù)由于與現(xiàn)有的掃描透射電子顯微鏡的軟硬件兼容,能夠成為一種對輕元素進(jìn)行高分辨率高靈敏度成像的重要技術(shù)。在過去的幾十年中,透射電子顯微鏡更多是將三維結(jié)構(gòu)投射為二維的圖像來進(jìn)行研究,但這樣就會丟失光軸方向的很多信息,可能會引起錯誤的判斷。因此三維結(jié)構(gòu)分析是一種用來理解材料性能與結(jié)構(gòu)關(guān)系的重要工具。常用的三維成像方法是光學(xué)切片方法和斷層掃描方法,我們則使用了一種新的方法,使用上下兩根交疊的多壁碳納米管作為樣品,分別距離電子束焦點(diǎn)125nm和197nm。使電子束在樣品上進(jìn)行二維的平面掃描并采集四維數(shù)據(jù)。最后,我們使用結(jié)合增強(qiáng)疊層成像迭代引擎和逆向的多層法算法來實(shí)現(xiàn)三維重構(gòu)。在重構(gòu)中,我們將樣品分成6層,成功地將上下交疊的碳納米管在光軸方向區(qū)分開來。在重構(gòu)結(jié)果的頻譜中,我們看到了(0002)衍射斑,對應(yīng)于0.34nm的徑向分辨率;通過觀察這一衍射斑在軸向的強(qiáng)度變化,我們確認(rèn)了軸向分辨率為24-30nm。隨后,我們從理論上分析了傳遞函數(shù),計(jì)算了理論分辨率,在軸向和徑向上分別為0.11nm和22nm,并將這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較和解釋。而三維疊層成像技術(shù)的最大優(yōu)勢則在于它的成像過程不需要旋轉(zhuǎn),因此采集速度較快,可能應(yīng)用于易損傷樣品。另外一個潛在應(yīng)用則是一些特殊的樣品桿,例如原位液體或氣體樣品桿,這些樣品桿在透射電鏡中很難旋轉(zhuǎn)。在論文的最后,我們進(jìn)行了總結(jié)與展望。我們相信,得益于快速相機(jī)和直接電子探測技術(shù)的發(fā)展,疊層成像將能夠成為一種高分辨率高靈敏度的常規(guī)技術(shù)。而三維疊層成像技術(shù)的最大優(yōu)勢則在于它的成像過程不需要旋轉(zhuǎn),因此能夠應(yīng)用于一些特殊的樣品桿,例如原位液體或氣體樣品桿。
【學(xué)位單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TN16
【部分圖文】：

圖１．邋１實(shí)驗(yàn)所用透射電子顯微鏡。（ａ）邋ＦＥＩ邋Ｆ２０型號透射電子顯微鏡，（ｂ）邋ＦＥＩ逡逑Ｔｉｔａｎ３邋Ｃｕｂｅｄ邋６０－３００型號透射電子顯微鏡，裝備有兩個像差校正器。逡逑近三十年來，透射電？顯微鏡領(lǐng)域的最大進(jìn)展則是球差校正器的發(fā)明。透鏡逡逑

第一章緒論逡逑的三維成像技術(shù)是光學(xué)切片方法（ｏｐｔｉｃａｌ邋ｓｅｃｔｉｏｎｉｎｇ）邋［３８，３９］或是斷層掃描逡逑方法（ｔｉｌｔｅｄ邋ｔｏｍｏｇｒａｐｈｙ）邋［４０］。在第四章中，我們將展示一種新的三維成像逡逑方法，只需要使電子束在樣品上二維掃描并在每個掃描點(diǎn)上采集二維衍射圖案，逡逑構(gòu)成四維數(shù)據(jù)，再結(jié)合逆向多層法進(jìn)行重構(gòu)就行了。在４．邋５節(jié)我們分析了這一方逡逑法的理論分辨率并與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了比較。在４．邋６節(jié)中，我們更進(jìn)一步地將逆向多層逡逑法疊層成像與維格納分布去卷積方法進(jìn)行了比較，初步探索了這一方法在處理電逡逑子與樣品的動力學(xué)散射問題中的應(yīng)用前景。這一部分工作于２０１７年發(fā)表在逡逑Ｎａｔｕｒｅ邋Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ邋上。逡逑１．２電子光學(xué)成像原理逡逑

邐＋＾２Ａ１邋＋邋＆）２＜0５２邋＋＾＜＊＞３＞ｌ２邋＋邋ｊＷ２ｃ５２Ｃ３邋＋邋0＞３（0５３邋＋逡逑ｉｗ４ｉ４３邋＋邋＜0３（0２５４邋＋邋＆）４ｗＤ４邋＋邐＾邋＆）３0＞３Ｃ５邋＋邐＋邋－邋｝邐（１．４）逡逑其中，Ｑ為離焦量，４為像散，Ｓ２為彗差，各項(xiàng)像差如圖１．３所示。逡逑在實(shí)際的掃描透射電子顯微鏡的操作中，會聚鏡光闌應(yīng)選擇為包含相位變化逡逑圖像（如圖１．３）中心平坦區(qū)域最大的光闌。通常平坦區(qū)域可以是相位變化從零逡逑到ｔｉ／２的區(qū)域［４２］，盡管通常在像差校正時，用ｔｉ／４作為基準(zhǔn)［４３］。逡逑７逡逑

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10 易劍,赫曉東,李W

本文編號：2829703