當(dāng)前,能源和環(huán)境問題已成為制約人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展最關(guān)鍵的因素之一,降低能耗和開發(fā)新能源已成為世界各國普遍關(guān)注的焦點(diǎn)。近年來,具有體積小、能耗低、亮度高、壽命長、可靠性高等優(yōu)點(diǎn)的發(fā)光二極管(Light-Emitting Diodes,LEDs)和具有低成本、質(zhì)輕、柔性和可大面積制備等優(yōu)點(diǎn)的有機(jī)太陽能電池(Organic Solar Cells,OSCs)受到了科研界和產(chǎn)業(yè)界的廣泛關(guān)注。而碳點(diǎn)(Carbon Dots,CDs)作為一種粒徑小于10 nm,且表面富含多種官能團(tuán)的新型納米顆粒,因其獨(dú)特的光電特性、優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性、低成本和無毒等優(yōu)點(diǎn)受到了研究者們的青睞。針對(duì)LEDs用CDs固態(tài)易發(fā)生熒光猝滅和LEDs器件發(fā)光顏色單一,以及OSCs用CDs制備方法嚴(yán)苛和OSCs器件存在光浴效應(yīng)等問題,本論文旨在構(gòu)筑多色LEDs用固態(tài)發(fā)光的CDs熒光粉及免光浴OSCs用制備簡單、性能優(yōu)良的CDs修飾材料。通過雜原子摻雜法,采用微波法或水(溶劑)熱法,分別以富氧且可與氨基反應(yīng)的檸檬酸(Citric Acid,CA)、L-抗壞血酸(Ascorbic Acid,AA)和三羥甲基丙烷基五元環(huán)狀碳酸酯(Trimethylolpropane-Based Five-Membered Cyclic Carbonates,TBCC)為碳源,不同氨基活性的乙二胺(Ethanediamine,EDA)、L-半胱氨酸(L-cysteine,L-cys)和過硫酸銨(Ammonium Persulphate,APS)為摻雜劑,通過優(yōu)化CDs的反應(yīng)條件(原料摩爾配比、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)溫度),考察CDs的微觀形貌、化學(xué)結(jié)構(gòu)、光電特性及穩(wěn)定性,實(shí)現(xiàn)CDs的固態(tài)發(fā)光及在多色LEDs和免光浴OSCs器件中的應(yīng)用。主要工作包括以下四部分內(nèi)容:(1)為獲得LEDs用高熒光量子產(chǎn)率(Quantum Yield,QY)且固態(tài)發(fā)光的CDs熒光粉,以CA為碳源,EDA為氮源,去離子水為溶劑,采用一步微波法快速合成了QY高達(dá)75.96%的氮摻雜碳點(diǎn)(Nitrogen-doped Carbon Dots,N-CDs)。通過三因素三水平正交實(shí)驗(yàn)探討了原料摩爾配比、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)溫度對(duì)N-CDs的熒光性能影響,并對(duì)最佳反應(yīng)參數(shù)下所得N-CDs的微觀形貌、化學(xué)結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性和穩(wěn)定性進(jìn)行表征。將N-CDs與硅膠混合來制備N-CDs/硅膠復(fù)合材料,利用硅膠中聚合物鏈的空間位阻效應(yīng),增加相鄰N-CDs間的距離,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)N-CDs的固態(tài)發(fā)光。將N-CDs/硅膠復(fù)合材料作為熒光粉,并結(jié)合UV-LED芯片制備了色坐標(biāo)為(0.42,0.40)、相關(guān)色溫為3416 K的黃光LEDs器件。(2)為獲得高效低成本的白光LEDs器件,并且尋找一種操作簡便的分散介質(zhì)來避免其固態(tài)熒光猝滅,以CA為碳源,L-cys為添加劑,去離子水為溶劑,采用一步水熱法合成了QY高達(dá)67.41%的氮硫共摻雜碳點(diǎn)(Nitrogen and Sulfur Co-doped Carbon Dots,N,S-CDs)。探討了原料摩爾配比和反應(yīng)溫度對(duì)其熒光性能的影響,并對(duì)最佳反應(yīng)參數(shù)下所得N,S-CDs的微觀形貌、化學(xué)結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性進(jìn)行表征。將N,S-CDs與聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol,PVA)共混來制備N,S-CDs/PVA熒光膜,由于PVA中含有大量的羥基和一定長度的聚合物鏈,這將使得固態(tài)N,S-CDs得到有效分散,同時(shí)增加相鄰N,S-CDs顆粒之間的距離,最終實(shí)現(xiàn)了固態(tài)發(fā)光。此外,還使得最佳發(fā)射峰紅移、拓寬發(fā)射光譜以及大大增加紅綠藍(lán)光總比重(從31.60%增加到61.30%)。將其作為熒光粉并結(jié)合UV-LED芯片制備了色坐標(biāo)為(0.40,0.38)、相關(guān)色溫為3980 K、亮度為3629 cd m~(-2)的暖白光LEDs器件。(3)為獲得直接固態(tài)發(fā)光的CDs,并將其用于制備高效低成本的多色LEDs器件,以TBCC為碳源,EDA為添加劑,乙醇為溶劑,采用一步溶劑熱法合成了固態(tài)發(fā)光N-CDs�？疾炝瞬煌瑴囟人卯a(chǎn)物的形貌、結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性,提出TBCC和EDA先經(jīng)過加聚、交聯(lián)形成聚合物,然后再發(fā)生脫水、碳化形成表面帶有氨基甲酸酯聚合物鏈的N-CDs。由于該聚合物鏈的空間位阻效應(yīng)和自身的發(fā)光特性,實(shí)現(xiàn)了N-CDs的直接固態(tài)發(fā)光。通過對(duì)比溶液和固態(tài)N-CDs的光學(xué)特性,發(fā)現(xiàn)固態(tài)發(fā)光N-CDs還可以使得PL光譜中的最佳發(fā)射峰紅移,拓寬發(fā)射光譜以及大大增加紅綠藍(lán)光總比重。將其作為熒光粉,通過改變芯片的發(fā)射波長,獲得白光、黃光、橘黃和紅光LEDs器件;在420 nm藍(lán)光芯片激發(fā)下,通過增加固態(tài)發(fā)光N-CDs含量,實(shí)現(xiàn)了LEDs器件發(fā)光顏色從白光逐漸往黃光區(qū)域移動(dòng)。因此,開發(fā)了一種通過調(diào)控芯片發(fā)射波長和固態(tài)發(fā)光N-CDs含量來制備多色LEDs的新策略,推進(jìn)了碳納米材料在高效、低成本及多色LEDs領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)程。(4)為解決OSCs器件由于界面功函不匹配而導(dǎo)致的光浴效應(yīng),以及OSCs用CDs的制備方法嚴(yán)苛等問題,以AA為碳源,APS為添加劑,去離子水為溶劑,采用一步水熱法合成了N,S-CDs,并考察其微觀形貌、化學(xué)結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性和穩(wěn)定性。將該結(jié)晶性好且表面含有大量極性官能團(tuán)的N,S-CDs作為OSCs中ZnO電子傳輸層的表面修飾劑,有效降低了ZnO薄膜的功函、表面粗糙度和表面能,并通過配位作用鈍化ZnO的表面缺陷,消除了OSCs器件中的光浴效應(yīng)并最終提高了器件性能,獲得光電轉(zhuǎn)換效率為9.31%的PTB7-Th:PC_(71)BM基倒置OSCs器件,開辟了碳納米材料在光伏領(lǐng)域的新應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TN15;O613.71
【部分圖文】：

圖 1-1 三種不同類型的碳點(diǎn)(CDs)[1, 3]Figure 1-1 Three types of carbon dots (CDs)[1, 3]備方法 的多樣性，其制備方法也很多，但整體上分為：“自上而 1-2）�！白陨隙隆狈ㄊ菍⑤^大的碳結(jié)構(gòu)切割成 CDs 的化學(xué)法[8, 9]、電弧放電法[2]和激光燒蝕法[10]等�！白韵露鳛榍膀�(qū)體合成 CDs 的過程，包括水熱法[11]、微波法[12]和

圖 1-1 三種不同類型的碳點(diǎn)(CDs)[1, 3]Figure 1-1 Three types of carbon dots (CDs)[1, 3]1.1.2 CDs 的制備方法由于 CDs 的多樣性，其制備方法也很多，但整體上分為：“自上而下”法和“自下而上”法（圖 1-2）。“自上而下”法是將較大的碳結(jié)構(gòu)切割成 CDs 的過程，包括強(qiáng)酸氧化法[5-7]、電化學(xué)法[8, 9]、電弧放電法[2]和激光燒蝕法[10]等。“自下而上”法是以有機(jī)分子或聚合物作為前驅(qū)體合成 CDs 的過程，包括水熱法[11]、微波法[12]和燃燒法[13]等。

太原理工大學(xué)博士研究生學(xué)位論文（1）“自上而下”法通常，通過氧化切割具有較大碳結(jié)構(gòu)的碳源可以制備得到 CDs。這些碳源主要包括CNTs[2, 14]、石墨粉[15]、碳棒[16]、碳纖維[17]、碳黑[18]、以及蠟燭煙灰[19]等，它們均具有完美的 sp2碳結(jié)構(gòu)，但是缺乏有效的帶隙來產(chǎn)生熒光。為了使這些類型的碳材料產(chǎn)生熒光，必須精確調(diào)控它們的尺寸和表面化學(xué)。而最常用的切割方法是強(qiáng)酸氧化法[6]，在這個(gè)過程中，大的碳材料通過濃 HNO3或者濃 H2SO4/HNO3混合液切割成小的片段，并且這些片段的表面經(jīng)常被含氧官能團(tuán)所修飾。最終生成的產(chǎn)物被稱為 G-CDs。值得注意的是，G-CDs 的制備通常需要三步過程[5, 7]：第一步是用修飾的 Hummers 法將石墨轉(zhuǎn)化為GO；第二步是將 GO 再通過氧化和切割轉(zhuǎn)變?yōu)?GO 納米片；第三步是將 GO 納米片通過還原或表面鈍化轉(zhuǎn)變?yōu)?G-CDs（圖 1-3）。

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4 吳佳s

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