碲化錳(MnTe)具有砷化鎳(NiAs)型和閃鋅礦(Zinc-blende,ZB)型兩種典型晶體結(jié)構(gòu),其中,六角NiAs型MnTe(Hex-MnTe或H-MnTe)以熱力學(xué)穩(wěn)定相存在,而閃鋅礦型MnTe(ZB-MnTe)是一種熱力學(xué)不穩(wěn)定的亞穩(wěn)相結(jié)構(gòu)。上述兩種結(jié)構(gòu)的碲化錳晶體均為具有反鐵磁交換磁序結(jié)構(gòu)的磁性半導(dǎo)體材料,其奈爾轉(zhuǎn)變溫度(TN)分別為310 K(H-MnTe)和50-70 K(ZB-MnTe)。砷化鎳型MnTe以Mn/Te/Mn/Te六角密堆的方式沿c軸方向堆疊。在與c軸相垂:直平面內(nèi),Mn原子的磁矩方向一致,表現(xiàn)為鐵磁性;而沿著c軸方向,相鄰Mn原子層的磁矩方向相反,形成反鐵磁楩合,從而導(dǎo)致Hex-MnTe材料表現(xiàn)出反鐵磁性。由于這種獨(dú)特的磁結(jié)構(gòu),Hex-MnTe表現(xiàn)出豐富的磁性和磁輸運(yùn)性質(zhì),如磁各向異性和磁阻各向異性等效應(yīng)。研究表明,與體材料不同,薄膜形態(tài)的Hex-MnTe呈現(xiàn)鐵磁交換作用,而且,隨著薄膜厚度的減小,Hex-MnTe中的半導(dǎo)體特性會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘偬匦浴ｉW鋅礦型MnTe是為數(shù)極少的海森堡反鐵磁體,其獨(dú)有的磁結(jié)構(gòu)會(huì)使體系呈現(xiàn)出磁化臺(tái)階、自旋玻璃態(tài)、中子非彈性散射、單磁振子散射以及巨磁光效應(yīng)等特性。ZB-MnTe為熱力學(xué)不穩(wěn)定的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),只能以非平衡態(tài)的方式實(shí)現(xiàn)制備。不同于其它的硫系錳化合物,ZB-MnTe為典型的寬帶隙半導(dǎo)體,其光學(xué)帶隙約為3.4 eV,因而也是研究Mn2+中d-d多能級(jí)躍遷行為(其躍遷能量高于2 eV)的理想體系。本論文中,我們采用分子束外延技術(shù)實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)態(tài)和,亞穩(wěn)態(tài)兩種MnTe單晶薄膜的制備。通過RHEED、XRD、AFM以及HRTEM等表征和分析手段,研究了薄膜表面、界面、晶體結(jié)構(gòu)、應(yīng)力狀態(tài)以及外延關(guān)系等薄膜結(jié)構(gòu)性質(zhì)。采用拉曼光譜和光致發(fā)光光譜技術(shù)分別研究了 H-MnTe的聲子振動(dòng)特性以及ZB-MnTe中Mn2+3d軌道電子的多能級(jí)躍遷行為。文的主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下:一、在具有不同形貌的InP(111)襯底上外延生長MnTe薄膜,發(fā)現(xiàn)在InP(111)襯底平整表面(均方根粗糙度(RMS)約0.5 nm)獲得的外延薄膜具有六角NiAs結(jié)構(gòu),而在粗糙表面(RMS～1-2 nm)獲得的外延薄膜具有立方閃鋅礦結(jié)構(gòu)。H-MnTe/InP異質(zhì)外延結(jié)構(gòu)界面平整清晰,H-MnTe與InP襯底之間存在著(001)H-MnTe||(111)InP,[210]H-MnTe ‖[110]InP和[010]H-MnTe‖[112]InP的外延關(guān)系。ZB-MnTe/InP異質(zhì)外延結(jié)構(gòu)之間為“鋸齒狀”連接結(jié)構(gòu),薄膜表面也呈現(xiàn)出起伏的島狀結(jié)構(gòu),這可能源于InP襯底粗糙表面局部晶格取向影響了MnTe薄膜的形成能,從而誘導(dǎo)亞穩(wěn)態(tài)MnTe單晶薄膜的形成。ZB-MnTe薄膜與InP襯底之間存在(111)ZB-MnTe‖(111)InP,[110]ZB-MnTe ‖110]InP,[112]ZB-MnTe‖[112]InP的外延構(gòu)型關(guān)系。二、通過拉曼散射譜研究了H-MnTe薄膜中的各聲子振動(dòng)模,發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度低于TN時(shí),E4能級(jí)的拉曼峰的峰位、強(qiáng)度和半峰寬均偏離非簡諧振動(dòng)模型,表明H-MnTe中可能存在自旋-聲子耦合作用。根據(jù)E2g聲子振動(dòng)模頻率隨溫度的變化關(guān)系,我們推算出E2g能級(jí)的自旋-聲子耦合強(qiáng)度約為-0.16 cm-1。此外,拉曼譜中268.8 cm-4和345.8 cm-4處散射峰的出現(xiàn),表明體系中存在,W因自旋翻轉(zhuǎn)引起的二磁振子散射(two magnons scattering)行為,可能分別源于Mn2+ 最近鄰和第三近鄰Mn2+之間的磁交換作用。三、通過變溫光致發(fā)光譜獲得了 ZB-MnTe薄膜中Mn2+ 3d軌道電子多能級(jí)躍遷的發(fā)光特性。光譜分析表明,位于1.715 eV和2.113 eV的發(fā)光峰分別對(duì)應(yīng)于ZB-MnTe中位于八面體和四面體中心的Mn2+ 3d軌道電子由低激發(fā)態(tài)4T1g(4G)和471(4G)至基態(tài)6A1(^S)的輻射躍遷,由于電聲耦合作用,發(fā)光峰位隨溫度升高向高能方向移動(dòng),對(duì)應(yīng)的聲子能量分別為~21 meV和~42 meV。位于2.393 eV的發(fā)光則是來源于Mn2+3d軌道電子高激發(fā)態(tài)4T2(4G)至基態(tài)6A1(6S)的輻射躍遷,發(fā)光峰的峰位和強(qiáng)度均未隨溫度的變化而變化,表明高激發(fā)態(tài)至基態(tài)的躍遷是高度局域化的。此外,位于1.542 eV的發(fā)光來源于受到缺陷或者雜質(zhì)干擾的Mn2+態(tài),而1.602 eV處的發(fā)光則來源于與磁振子相互作用的微擾Mn2+態(tài)。隨溫度升高,這兩個(gè)發(fā)光峰的峰位均向低能方向移動(dòng),強(qiáng)度均呈現(xiàn)指數(shù)衰減。四、在大晶格失配鈣鈦礦結(jié)構(gòu)STO(001)襯底上外延獲得了具有立方閃鋅礦結(jié)構(gòu)的亞穩(wěn)態(tài)MnTe單晶薄膜。所制備ZB-MnTe薄膜沿其[111]晶向生長,'薄膜與STO襯底之間存在(111)ZB-MnTe||(001)STO;[110]ZB-MnTe||[100]STO;[112]ZB-MnTe ||[010]STO的結(jié)晶學(xué)關(guān)系。沿薄膜的[111]方向,ZB-MnTe,呈現(xiàn)出十二重對(duì)稱性,構(gòu)型分析表明,薄膜中可能存在四種類型的疇結(jié)構(gòu)。在薄膜生長的最初階段,由于STO(001)襯底表面形成了一層厚度為1-2 nm的超薄“贗晶層”,使得隨后的薄膜生長不再受大失配襯底的應(yīng)力束縛,該過程具備明顯的“順從外延”生長機(jī)制的特點(diǎn)。
【學(xué)位單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TN304.05
【部分圖文】：

圖 1-1 六方砷化鎳型穩(wěn)態(tài) MnTe 磁結(jié)構(gòu)示意圖[26]。薄膜生長技術(shù)的不斷發(fā)展，人們也嘗試在不同襯底上制備 MnTe一種新的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的 MnTe 材料[27]。該種結(jié)構(gòu)的 MnTe 薄膜具有zinc-blende structure MnTe，ZB-MnTe），如圖 1-2 所示。其晶格n-Te 鍵長度為 2.73 [12, 27-32]。ZB-MnTe 是一種間接帶隙半導(dǎo)體，2~3.4eV[27-29, 31]。ZB-MnTe 提供了一個(gè)獨(dú)特的現(xiàn)實(shí)存在的面心格點(diǎn)fcc Heisenberg system)，其最近鄰 Mn 原子之間表現(xiàn)為很強(qiáng)的反鐵與 Hex-MnTe 相比，ZB-MnTe 同樣具有反鐵磁性且具有更低的奈）[32-35]。

1-1 六方砷化鎳型穩(wěn)態(tài) MnTe 磁結(jié)構(gòu)示意圖[2的不斷發(fā)展，人們也嘗試在不同襯底上態(tài)結(jié)構(gòu)的 MnTe 材料[27]。該種結(jié)構(gòu)的 Mtructure MnTe，ZB-MnTe），如圖 1-2 所為 2.73 [12, 27-32]。ZB-MnTe 是一種間接31]。ZB-MnTe 提供了一個(gè)獨(dú)特的現(xiàn)實(shí)存g system)，其最近鄰 Mn 原子之間表現(xiàn) 相比，ZB-MnTe 同樣具有反鐵磁性且具

a）H-MnTe/InP 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的 X 射線衍射圖；（b）外加 0.5 T 磁場時(shí)面內(nèi)及面外磁化率隨溫度的變化關(guān)系；（c）H-MnTe 的霍爾測(cè)量[4，捷克共和國科學(xué)院物理研究所的 Kriegner 等人成功在（11獲得了高質(zhì)量的 H-MnTe 單晶薄膜，并研究了外延薄膜的性質(zhì)，如圖 1-3 所示[26, 46]。他們的研究結(jié)果表明，在移除nTe 多穩(wěn)態(tài)各向異性磁阻存儲(chǔ)器件中依然存在各向異性磁阻度時(shí)（5 K），強(qiáng)磁場的擾動(dòng)也不會(huì)改變多穩(wěn)態(tài)存儲(chǔ)器的鐵磁體中是前所未有的[26, 46]。能源需求日益增長和環(huán)境危機(jī)日益加劇的推動(dòng)下，清潔可界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注和研究，以熱能和電能相互轉(zhuǎn)換的熱熱電材料無鉛化應(yīng)用的發(fā)展趨勢(shì)，具有高塞貝克系數(shù)和低導(dǎo)

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本文編號(hào)：2816871