基于有機(jī)半導(dǎo)體材料的光電探測器件,由于其材料來源廣泛、制備工藝簡單、成本低、可柔性化等優(yōu)點(diǎn),受到業(yè)界的廣泛關(guān)注。目前,有機(jī)光電探測器件(organic photodetectors,OPDs)的研究在國際上還處于起步階段,盡管取得了顯著的進(jìn)展,但是與無機(jī)光電探測器件相比,在探測能力、光譜選擇性以及能量損失機(jī)理等方面的研究明顯滯后。鑒于此,本論文基于不同的有機(jī)半導(dǎo)體材料體系,以提高器件的探測性能為目標(biāo),從器件結(jié)構(gòu)和制備工藝等方面進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),探索實(shí)現(xiàn)可溶液加工制備的高性能OPDs的新途徑;同時(shí),分析研究器件的材料體系-響應(yīng)光譜特性,以及電荷轉(zhuǎn)移和能量損失機(jī)理,為多功能和高性能OPDs的實(shí)現(xiàn)提供理論基礎(chǔ)。本論文的主要內(nèi)容分為以下四個(gè)方面:1.基于聚乙烯咔唑:富勒烯衍生物材料體系的OPDs的性能研究通過體異質(zhì)結(jié)(bulk heterojunction,BHJ)活性層的調(diào)控、功能層的引入和器件結(jié)構(gòu)的優(yōu)化等方法,提升了OPDs的紫外光探測性能。結(jié)果表明:優(yōu)化活性層厚度和退火溫度可以降低器件的暗電流,提高探測率(specific detectivity,D~*)。當(dāng)活性層厚度為100 nm,退火溫度為100 ~oC時(shí),在0.6 mW/cm~2 350 nm紫外光照射下,-1.5 V偏壓下的D~*為1.07×10~(12) Jones;電子阻擋層增加了注入能級勢壘,有效阻擋了暗態(tài)條件下電子的反向注入,降低了器件的暗電流。當(dāng)引入8 nm1,1-bis((di-4-tolylamino)-phenyl)cyclohexane(TAPC)作為電子阻擋層時(shí),器件的D~*提升到5.59×10~(12) Jones;基于氧化鋅/poly(N,N'-bis-4-butylphenyl-N,N'-bisphenyl)benzidine(poly-TPD)中間連接層的雙層結(jié)構(gòu)器件能夠有效降低暗電流,增加光響應(yīng)度,器件的D~*提高了15.6倍。2.基于熱激活延遲熒光受體材料的非富勒烯OPDs的性能研究采用三種熱激活延遲熒光(thermally activated delayed fluorescence,TADF)作為電子受體材料,研究了TADF材料的選擇以及新型器件結(jié)構(gòu)對OPDs紫外探測性能的影響。結(jié)果表明:基于poly(N-vinylcarbazole)(PVK):3,4,5,6-tetrakis(carbazol-9-yl)-1,2-dicyanobenzene(4CzPN)活性層的器件探測性能最優(yōu),在0.5 mW/cm~2 350 nm紫外光照射下,-9 V偏壓下的D~*為1.09×10~(12) Jones;通過減小銀(silver,Ag)電極的厚度,可以實(shí)現(xiàn)半透明紫外OPDs,最優(yōu)器件可見光透過率達(dá)到43%,在同等測試條件下,D~*為2.09×10~(11) Jones;氧化鉬(molybdenum oxide,MoO_x)/Ag/MoO_x疊層結(jié)構(gòu)可以作為高效導(dǎo)電電極取代氧化銦錫(indium tin oxide,ITO),用于半透明器件的制備。其中,最優(yōu)器件的可見光透過率達(dá)到46.7%,D~*為5.31×10~(10) Jones,且器件具有峰值在380 nm處的雙側(cè)入射響應(yīng)特性。3.光譜選擇性全聚合物光電探測器件的性能研究采用聚合物作為電子受體材料,系統(tǒng)研究了活性層厚度調(diào)控及器件結(jié)構(gòu)對響應(yīng)光譜特性、探測性能及能量損失機(jī)理的影響。結(jié)果表明:由于受體層的濾光作用以及載流子傳輸對厚度的依賴特性,基于雙層結(jié)構(gòu)全聚合物OPDs的響應(yīng)光譜隨受體層厚度的改變具有選擇性。隨著受體層厚度的增加,OPDs由300 nm-750 nm的全光譜響應(yīng)轉(zhuǎn)變?yōu)榉逯禐?50 nm和780 nm波長處的雙峰響應(yīng),且響應(yīng)光譜隨外加電場的增強(qiáng)而拓寬;基于BHJ結(jié)構(gòu)OPDs,響應(yīng)光譜隨BHJ厚度(150 nm-2μm)的改變具有選擇性。當(dāng)BHJ厚度為150 nm時(shí),實(shí)現(xiàn)了響應(yīng)波段為300 nm-750 nm的全光譜響應(yīng)OPDs;當(dāng)BHJ厚度增加到2μm時(shí),實(shí)現(xiàn)了峰值響應(yīng)位于770 nm處的窄帶近紅外響應(yīng)OPDs,D~*為1.61×10~(11) Jones;基于雙層和BHJ結(jié)構(gòu)器件中的光學(xué)損失率和雙分子復(fù)合損失率相近,而雙層結(jié)構(gòu)OPDs中的一階復(fù)合損失率較低,器件的光響應(yīng)度較高。4.基于石墨烯材料導(dǎo)電電極、可溶性小分子材料體系OPDs的性能研究基于可溶性小分子材料benzodithiophene-terthiophene-rhodanine(BQR):[6,6]-phenyl C_(71)butyric acid methyl ester(PC_(71)BM)體系,采用三層石墨烯材料取代ITO作為透明導(dǎo)電電極,制備了柔性O(shè)PDs,并研究了界面修飾作用以及器件的能量損失機(jī)理。結(jié)果表明:界面修飾層MoO_x有效降低了polyethylene terephthalate(PET)/石墨烯電極的表面電阻和粗糙度,增加了電極的功函數(shù);基于PET/石墨烯電極和基于玻璃/ITO電極OPDs的雙分子復(fù)合損失率相近,而基于石墨烯電極OPDs較低的光響應(yīng)度主要是由器件內(nèi)較高的光學(xué)吸收損失及一階復(fù)合損失造成的。
【學(xué)位單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TN36
【部分圖文】：

光譜波長范圍及探測應(yīng)用示意圖

(a) (b) (c)圖 1-2 光致電子轉(zhuǎn)移 (PET)。(a)通道 I：給體材料光激發(fā)產(chǎn)生激子擴(kuò)散到 D/A 界面后，電子轉(zhuǎn)移到受體材料的 LUMO 能級上效率為 ηI；通道 II：受體材料中的激子在界面處轉(zhuǎn)移的效率為 ηII；(b)-(c)電荷轉(zhuǎn)移激子在界面處分離為自由載流子的[15]

(a) (b) (c)圖 1-3 有機(jī)光電探測器件的基本結(jié)構(gòu)。(a)平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖；(b)體異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖；(c)溶液法制備層-層結(jié)構(gòu)示意圖在 PHJ 結(jié)構(gòu)器件的基礎(chǔ)上，將給受體材料充分混合后成膜就形成了體異質(zhì)

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本文編號：2816695