近年來,以石墨烯、過渡金屬硫族化合物(TMDCs)為代表的二維層狀材料因其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和光學(xué)、電學(xué)性質(zhì)引起了極大的研究熱情。相較于零帶隙的本征石墨烯,因?qū)訑?shù)效應(yīng),TMDCs擁有1.0～2.0eV的帶隙,可以在邏輯器件和光電器件領(lǐng)域有更廣闊的應(yīng)用。與其他制備方法相比,化學(xué)氣相沉積(CVD)法能可控且高效地生長質(zhì)量較高的TMDCs材料。本論文使用CVD法制備了單層二硫化鉬(MoS2)及不同成分的MoS2(1-x)Se2x合金,并探索了它們在場效應(yīng)晶體管中的應(yīng)用,取得如下主要創(chuàng)新成果:(1)利用雙管式CVD法在SiO2/Si襯底上生長了 MoS2圓形晶粒,這不同于通常文獻(xiàn)報道的MoS2三角形晶粒。改變前驅(qū)體三氧化鉬(MoO3)的加熱溫度,可以使MoS2的晶粒形狀從圓形演變?yōu)槿切�。利用拉�?Raman)光譜、熒光(PL)光譜、原子力顯微鏡(AFM)、掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)等表征手段,證明MoS2圓形晶粒為單層的半導(dǎo)體2H相。單層MoS2圓形晶粒的生長機(jī)理可歸納為:揮發(fā)的前驅(qū)體在襯底表面反應(yīng)成核,隨著小石英管內(nèi)前驅(qū)體濃度的不斷增加,反應(yīng)從熱力學(xué)控制轉(zhuǎn)變?yōu)閯恿W(xué)控制,MoS2的生長不再遵循其晶體對稱性,而是呈現(xiàn)各個方向生長速率一致的特性,最終生長為圓形的晶粒。通過調(diào)控生長機(jī)制和優(yōu)化生長參數(shù),均勻生長出面積較大的單層MoS2薄膜。(2)利用CVD法在SiO2/Si襯底上生長了成分和發(fā)光性能連續(xù)可調(diào)的單層MoS2(1-x)Se2x合金晶粒及其薄膜。通過改變參與反應(yīng)的硫(S)粉和硒(Se)粉的比例以及兩者的加熱溫度和生長氣氛,實(shí)現(xiàn)了發(fā)光峰位從675 nm到810 nm之間的調(diào)控。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),S比例和加熱溫度的升高均有利于連續(xù)薄膜的形成。利用高分辨掃描俄歇電子能譜(AES),表征了合金的成分及其分布。憑借AES的高度聚焦的電子束束斑,發(fā)現(xiàn)了 MoS2(1-x)Se2x合金晶粒中的成分不均勻性。(3)將MoS2作為Ge晶體管溝道的鈍化層,構(gòu)筑了 MoS2/Ge晶體管。通過理論分析和紫外光電子能譜(UPS)的測試,發(fā)現(xiàn)MoS2的價帶頂和導(dǎo)帶底與Ge的價帶頂和導(dǎo)帶底存在合適的能量差,可對Ge溝道內(nèi)的電子或空穴產(chǎn)生限域作用。此外,由于MoS2表面沒有懸掛鍵,能夠有效地鈍化Ge溝道和介電層Al2O3的界面,減少載流子在界面處的復(fù)合。Ge/MoS2晶體管的性能測試表明,MoS2的加入使晶體管的電子和空穴遷移率、工作電流和穩(wěn)定性都有了顯著的提高。(4)利用光刻技術(shù)和剝離技術(shù)(lift-off),構(gòu)筑了以MoS2薄膜為溝道,Au/Ti(60nm/5nm)為電極的背柵結(jié)構(gòu)場效應(yīng)晶體管,并實(shí)現(xiàn)了較大規(guī)模的器件陣列的制備。MoS2的結(jié)構(gòu)和性能在器件制備前后進(jìn)行了表征對比,結(jié)果表明光刻過程不會對MoS2的性能產(chǎn)生明顯的影響。研究表明,MoS2薄膜晶體管表現(xiàn)為明顯的n型溝道特征,其平均電子遷移率為4.75 cm2V-1s-1,最高電子遷移率達(dá)到17.6cm2V-1s-1,開關(guān)比分布在104～106之間,閾值電壓分布在10～30V之間。而且,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)由多晶MoS2薄膜作為溝道的晶體管在不同的偏壓掃描下呈現(xiàn)出不同的電阻態(tài),相應(yīng)的高低阻態(tài)的比值在103～105之間,具有明顯的憶阻效應(yīng)。其憶阻效應(yīng)的起源可歸結(jié)于MoS2中的S空位在電場作用下的遷移以及與晶界的相互作用。憶阻效應(yīng)的存在表明多晶MoS2薄膜有可能用于制備新型的存儲器件。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ136.12;TN386
【部分圖文】：

物）也有相似的性質(zhì)［６“７］。比較特殊的是，在少層的硒化鉬（ＭｏＳｅ２）中，由于逡逑它的間接能帶和直接能帶幾乎是簡并的，因此在少量幾層ＭｏＳｅ２中也能觀測到逡逑可觀的ＰＬ發(fā)射，如圖１．３邋ａ所示［｜８］。理論計算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均顯示單層ＴＭＤＣｓ逡逑具有很高的激子結(jié)合能，在０．５－１邋ｅＶ范圍內(nèi)這來源于單層材料中靜電屏蔽逡逑的減弱。除此之外，在脈沖激光的激發(fā)下，高階的準(zhǔn)粒子，包括三激子、雙激子逡逑能在低溫甚至常溫下被觀測到。研究ｔ現(xiàn)，單層ＴＭＤＣｓ材料中這些準(zhǔn)粒子的結(jié)逡逑合能比傳統(tǒng)準(zhǔn)二維半導(dǎo)體內(nèi)的高一個數(shù)量級左右［２４＿２６］。如此高的激子結(jié)合能帶來逡逑了許多獨(dú)特的光學(xué)特性，比如單層ＴＭＤＣｓ表現(xiàn)出獨(dú)特的光學(xué)吸收和光電響應(yīng)以逡逑及很短的輻射壽命（？１０－１００邋ｐｓ）。在單層以及少量奇數(shù)層的ＭｏＳ２中，研究者們逡逑還發(fā)現(xiàn)了二階非線性光學(xué)響應(yīng)現(xiàn)象［２７］，這是由于在單層和少量奇數(shù)層材料中空間逡逑反演對稱性被破壞了。逡逑－邐７邐－邐■邐邐逡逑■邋，ｒｎ邐１邐（ａ）邐＇邐？邐（ｂ）邐１９＊邋＼邐（ｃ）逡逑Ａ＂

輻射復(fù)合指數(shù)級增長ＰＬ強(qiáng)度減弱。而在兩層或少層ＭｏＳｅ２中，現(xiàn)象剛好相反，逡逑溫度升高帶來的層間熱膨脹使層與層之間的耦合減弱，間接能帶轉(zhuǎn)化為了與之幾逡逑乎簡并的直接能帶，因此隨著溫度的升高，ＰＬ強(qiáng)度反而也隨之增大（圖１．３邋ｂ）逡逑［１８］逡逑Ｏ逡逑（ａ）邋—＾ｓｉｎｇｌｅｉａｙ0ｒ￣１邐＾邋（ｂ）邋３邋Ａ邋Ａ邋Ｓｉｎｇｌｅ邋Ｌａｙｅｒ邋■逡逑ｍｌ邐■邋Ｆｅｗ邋Ｌａｙｅｒ逡逑１邋Ａ邐＂逡逑Ｉ邋Ａ逡逑…．ｕ：．：、逡逑１．４邐１．５邐１．６邐１．７邐１００邐２００邋＃邐３００邐４００逡逑Ｅｎｅｒｇｙ邋（ｅＶ）邐Ｔ邋（Ｋ）逡逑（ｃ）邋Ｓｔｒａｉｎｅｄ邋ｍｏｎｏｌａｙｅｒ邐含邐ｅ＝ｏ％．、逡逑ＭｏＳ２邐Ｓ邋＾邐０．５％邋Ｘ＼逡逑0逡逑１．６邋１．８邐２逡逑ｐｈｏｔｏｎ邋ｅｎｅｒｇｙ邋（ｅＶ）逡逑圖１．３（ａ）單層（紅色）、三層（藍(lán)色）、塊體Ｃ綠色）ＭｏＳｅ２的室溫ＰＬ光譜［Ｉ８１。（ｂ）單層（藍(lán)逡逑色三角形）和九層（紅色正方形）ＭｏＳｅ２ＰＬ強(qiáng)度的溫度依賴性［１８］。（ｃ）在受到０－１．５％的拉逡逑應(yīng)力下，單層ＭｏＳ２＆ＰＬ光譜變化［２８］。逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．３邋（ａ）邋Ｍｅａｓｕｒｅｄ邋ｒｏｏｍ－ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋ｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ邋ｏｎ邋ａ邋ｓｉｎｇｌｅ－ｌａｙｅｒ邋（ｒｅｄ），邋ｔｈｒｅｅ－ｌａｙｅｒ逡逑（ｂｌｕｅ）

電子顯微鏡包括掃描電子顯微鏡（ＳＥＭ）和透射電子顯微鏡（ＴＥＭ），是常逡逑規(guī)的表征ＴＭＤＣｓ形貌、成分和晶體結(jié)構(gòu)的手段。ＴＭＤＣｓ在電子束的激發(fā)下會逡逑發(fā)射出二次電子，因此在ＳＥＭ中和襯底有著明顯的襯度，如圖１．５邋ａ所示【４７】。利逡逑用ＳＥＭ，我們可以看到ＴＭＤＣｓ晶粒的形狀、尺寸、成核密度、層數(shù)、晶界以及逡逑邊緣的精細(xì)結(jié)構(gòu)。單層ＴＭＤＣｓ僅由三個原子層構(gòu)成，因此電子很容易透過，這逡逑為ＴＥＭ的制樣和測試提供了極大的方便。利用高分辨的ＴＥＭ和掃描透射顯微逡逑鏡（ＳＴＥＭ）可以在某些卷曲的邊緣讀出ＴＭＤＣｓ的層數(shù)，在平面區(qū)域獲得原子逡逑的排列信息（圖１．５邋ｂ）邋［４８］，直觀地看到缺陷和晶界的結(jié)構(gòu)（圖１．５邋ｄ）邋［４８］。選區(qū)逡逑電子衍射（ＳＡＥＤ）可以用來判斷ＴＭＤＣｓ的晶體取向和晶型，比如單晶的２Ｈ－ＭｏＳ２逡逑的衍射斑點(diǎn)是一套六次對稱的斑點(diǎn)，如圖１．５邋ｃ［４８１。如果幾個晶粒相連或者是多逡逑７逡逑

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1 趙峰;楊艷麗;;CVD技術(shù)的研究與進(jìn)展[J];陜西國防工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報;2009年03期

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本文編號：2814200