【摘要】：發(fā)光二極管(Light-Emitting Diode,LED)是一種將電能轉(zhuǎn)換成光能的光電器件,主要應(yīng)用于新型顯示和固態(tài)照明領(lǐng)域。近年來(lái),鈣鈦礦材料由于其優(yōu)異的光電特性,如量子產(chǎn)率高、色純度高、禁帶寬度易調(diào)控以及材料價(jià)格便宜且兼容溶液法等,引起人們的注意和廣泛研究,有望成為新一代的光電材料。研究發(fā)現(xiàn),實(shí)現(xiàn)高性能鈣鈦礦發(fā)光二極管(perovskite LEDs,PeLEDs)的關(guān)鍵是鈣鈦礦晶體能產(chǎn)生強(qiáng)烈、均勻、穩(wěn)定地發(fā)光。因此,本論文具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)研究了制備工藝對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶狀況的影響。研究了旋涂轉(zhuǎn)速、反溶劑引入時(shí)間、退火溫度以及退火時(shí)間對(duì)鈣鈦礦薄膜結(jié)晶狀況的影響。結(jié)果表明,在旋涂轉(zhuǎn)速為4000 rpm、共計(jì)60 s的旋涂過(guò)程中第20 s引入氯苯作為反溶劑,同時(shí)在80?C進(jìn)行退火處理30 min,可以制備表面均勻平整、結(jié)晶度高的鈣鈦礦薄膜。研制的PeLEDs的發(fā)光亮度為261 cd/m~2,電流效率為0.01 cd/A,與常規(guī)PeLEDs的器件性能基本相當(dāng)。(2)利用醇類(lèi)溶劑優(yōu)化空穴傳輸層,制備了性能提高的PeLEDs。研究了甲醇、乙醇和異丙醇三種高極性溶劑對(duì)空穴傳輸層和鈣鈦礦發(fā)光層的影響。結(jié)果表明,醇類(lèi)溶劑處理能優(yōu)化界面性質(zhì),主要表現(xiàn)為提高器件空穴傳輸能力和鈣鈦礦的結(jié)晶度,進(jìn)而增強(qiáng)激子的輻射復(fù)合能力。器件最大亮度可達(dá)到2075 cd/m~2,相比于對(duì)照組提升了一個(gè)數(shù)量級(jí),最大電流效率提升了近40倍,最大功率效率提升了近10倍,并有效降低了PeLEDs的啟亮電壓。(3)利用甲醇處理后的空穴傳輸層,制備了高性能的發(fā)光-探測(cè)多功能光電器件。采用甲醇溶劑優(yōu)化后的空穴傳輸層,制備了活性層分離的多功能光電器件。分離活性層主要是為了充分利用兩種活性材料的特性,避免因工作機(jī)理的相悖導(dǎo)致發(fā)光性能和探測(cè)性能相互制約。多功能器件的發(fā)光亮度可達(dá)到13737 cd/m~2,同時(shí),探測(cè)率可達(dá)到4.0?10~(12) Jones。綜上所述,本論文利用醇類(lèi)溶劑修飾空穴傳輸層,制備了高性能的鈣鈦礦和有機(jī)器件,為今后高性能光電子器件的研制打下基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TB34;TN312.8
【圖文】：

電子科技大學(xué)碩士學(xué)位論文方結(jié)構(gòu)的晶體材料，通用分子式結(jié)構(gòu)為與 X 離子配位形成八面體 MX64-，M 離面體的頂端，八面體通過(guò)頂端 X 離子共構(gòu)。A 離子填充于八個(gè)鄰接 MX6正八面表明 A 離子或者離子基團(tuán)的大小受到空常決定晶體結(jié)構(gòu)和維度，且與鈣鈦礦的為有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化物或者無(wú)機(jī)物，如甲胺離（FA+）或者堿金屬銫離子 Cs+。M 為二金屬，如 Pb2+、Sn2+或者 Cu2+；X 為一價(jià)

當(dāng) A 位陽(yáng)離子的半徑增大到無(wú)法滿足形成三維鈣鈦礦材料需要的容忍因子件時(shí)，導(dǎo)致原本上下兩層的 MX64-八面體被陽(yáng)離子隔開(kāi)而不能再形成共頂點(diǎn)，此時(shí)形成的新結(jié)構(gòu)就是二維晶體結(jié)構(gòu)[29-32]，如圖 1-2(a)所示。二維材料由X64-八面體無(wú)機(jī)層的導(dǎo)帶位置低于有機(jī)陽(yáng)離子的導(dǎo)帶，并且價(jià)帶高于有機(jī)陽(yáng)離價(jià)帶，因此二維鈣鈦礦材料能形成量子阱結(jié)構(gòu)，如圖 1-2(b)所示。當(dāng)載流子注維鈣鈦礦材料時(shí)，產(chǎn)生的激子就會(huì)更容易被限制在禁帶寬度較小的 MX64-無(wú)機(jī)。由于量子阱效應(yīng)的存在，二維鈣鈦礦材料比三維鈣鈦礦材料有更大的激子能。通常，以鈣鈦礦中八面體 MX64-的分層數(shù)目（n）進(jìn)行區(qū)分鈣鈦礦維度， 時(shí)，是 2 維；n 2，是準(zhǔn) 2 維；n 趨于無(wú)窮大時(shí)，為三維鈣鈦礦材料[33, 34]。三鈦礦薄膜不可避免的缺陷和晶界會(huì)降低鈣鈦礦的光電性能，而二維以及準(zhǔn)二鈦礦材料能有效避免[19, 35, 36]。二維鈣鈦礦可以將二維無(wú)機(jī)固體的優(yōu)異傳輸和性質(zhì)與有機(jī)化合物的靈活性和多樣性相結(jié)合。最近，二維鈣鈦礦已經(jīng)用于光件領(lǐng)域，因?yàn)樗鼈儗?duì)薄膜和器件的穩(wěn)定性具有前所未有的增強(qiáng)作用[37-39]。二鈦礦中的較小的介電常數(shù)和電子限制效應(yīng)引入了穩(wěn)定的激子，這些可以增eLEDs 的光致發(fā)光強(qiáng)度并有益于發(fā)光器件的應(yīng)用。

電子科技大學(xué)碩士學(xué)位論文段有響應(yīng)[7, 43]。以 CH3NH3PbI3（MAPbI3）為例[44]，在 550 nm.5 10-4cm-1，600 nm 處的吸收系數(shù)高達(dá) 5.7 10-4cm-1。MAP軌道（highest occupied molecular orbital，HOMO）能級(jí)為-5.44子軌道（lowest unoccupied molecular orbital，LUMO）能級(jí)為-帶隙為 1.51 eV，吸收截止邊接近 820 nm[44]。而傳統(tǒng)硅基太陽(yáng)能2 eV[45]，且硅材料為間接帶隙的半導(dǎo)體材料，導(dǎo)致硅基太陽(yáng)能電電池的吸光厚度大得多，往往需要幾十微米才能滿足條件。）鈣鈦礦材料光學(xué)禁帶寬度可以調(diào)節(jié)，這在發(fā)光領(lǐng)域非常受用，常采用的方法是調(diào)節(jié)鈣鈦礦材料的 A 位陽(yáng)離子和 X 位鹵素離子PbI3的禁帶寬度是 1.51 eV，MAPbBr3的禁帶寬度是 2.30 eV，將可得到禁帶寬度在 1.51-2.30 eV 范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的 MAPb(BrxI(1 MAPbI3中 A 位陽(yáng)離子 MA+替換成 FA+、Cs+，則可得到 FAPbI3度分別為 1.48 eV 和 1.73 eV。

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