【摘要】：激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)(LIBS)是一種基于發(fā)射光譜的物質(zhì)檢測分析手段,通過激光聚焦區(qū)域產(chǎn)生的局部高溫將樣品原子化并電離產(chǎn)生等離子體,當(dāng)?shù)入x子體中處于激發(fā)態(tài)的原子或分子發(fā)生躍遷時(shí)會輻射具有特定頻率的光子,利用波長位置與特定元素一一對應(yīng)關(guān)系以及譜線強(qiáng)度與元素濃度的對應(yīng)關(guān)系可以獲得樣品的定性和定量信息。由于LIBS技術(shù)適用于任何形態(tài)(固體、液體、氣體等)的樣品并且能夠分析所有元素,因此被廣泛應(yīng)用于材料加工、環(huán)境監(jiān)測、工業(yè)生產(chǎn)、生物醫(yī)學(xué)、生物學(xué)、考古學(xué)等領(lǐng)域。本文以Nd:YAG脈沖激光器作為光源,在UV-VIS波段開展了基于LIBS技術(shù)的氣體檢測應(yīng)用研究,主要工作內(nèi)容包括:(1)研究了LIBS光譜信號處理方法。針對LIBS光譜信號中連續(xù)背景輻射、特征譜線和噪聲相互混疊的問題,本文改進(jìn)了基于迭代離散小波變換的光譜信號連續(xù)背景扣除方法,探索了數(shù)學(xué)形態(tài)學(xué)方法在LIBS信號處理中的應(yīng)用,結(jié)合離散小波變換和數(shù)學(xué)形態(tài)學(xué)方法對LIBS信號的背景分離進(jìn)行了嘗試。通過分析LIBS信號的噪聲來源,發(fā)現(xiàn)LIBS光譜信號中除了高斯白噪聲外還存在與信號強(qiáng)度有關(guān)的噪聲,通過靜態(tài)小波變換結(jié)合滑動窗口的方法對噪聲進(jìn)行了有效抑制。為了提升LIBS光譜信號處理效率,提出了一種基于連續(xù)小波變換的LIBS信號自動擬合算法,能夠自適應(yīng)地提取不同強(qiáng)度、不同信噪比的LIBS光譜信息。(2)研究了激光誘導(dǎo)氣體等離子體特性�；诩す馀c氣體相互作用理論,通過計(jì)算考慮不同物理過程時(shí)的氣體擊穿閾值并與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對比,確定了氣體擊穿中的物理過程。利用時(shí)間分辨光譜技術(shù),研究了激光誘導(dǎo)N_2等離子體溫度和電子數(shù)密度的時(shí)間演化規(guī)律及其演化機(jī)理,由于等離子體衰退過程中碰撞過程占主導(dǎo)作用而輻射引起的能量損耗往往可以忽略,因此等離子體溫度將隨時(shí)間按指數(shù)衰減,而三體碰撞引起的輻射復(fù)合則是引起等離子體中電子數(shù)密度衰減的主要機(jī)理�；跁r(shí)間分辨光譜技術(shù),測量了不同延遲下的激光誘導(dǎo)SF_6等離子體溫度,通過聯(lián)立電離方程、解離方程、Dalton分壓定律、電中性原理和化學(xué)計(jì)量守恒定律計(jì)算了激光誘導(dǎo)SF_6等離子體組分,并對比了電子數(shù)密度的理論和和實(shí)驗(yàn)值。通過測量不同比例的N_2/SF_6氣體等離子體光譜,研究分析了N_2/SF_6比例對等離子體溫度、溫度變化率及電子數(shù)密度的影響。(3)開展了基于LIBS技術(shù)的氣體組分定量分析方法。首先利用內(nèi)標(biāo)法建立了SF_6中O含量的定標(biāo)曲線,獲得了38ppm的檢測限,并建立了SF_6中O含量檢測的偏最小二乘回歸模型。其次,通過利用連續(xù)背景輻射對特征元素作標(biāo)定,建立了Ar和N_2中O含量的定標(biāo)曲線,獲得了26ppm(Ar)和41ppm(N_2)的檢測限,并從等離子體形成和衰退的物理過程解釋了造成Ar和N_2中O含量檢測限差異的原因。最后,建立了基于CF-LIBS技術(shù)的SF_6/Air元素組分的定量分析模型,并進(jìn)行了不確定度分析。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院光電技術(shù)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TN249
【圖文】：

第 1 章 緒論1 研究背景激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（Laser-Induced Breakdown Spectroscopy, LIBS）技一種基于發(fā)射光譜的物質(zhì)檢測分析手段，通常用于元素檢測[1-2]，也可以用子或自由基的檢測[3-14]。LIBS 技術(shù)通過將激光聚焦到樣品以產(chǎn)生局部高溫在高溫下將原子化并電離產(chǎn)生等離子體，當(dāng)?shù)入x子體中的激發(fā)態(tài)原子或分子躍遷時(shí)會輻射具有特定頻率的光子，由于不同的物質(zhì)具有不同的能級結(jié)構(gòu)具有不同的發(fā)射光譜，根據(jù)發(fā)射光譜中譜線的波長與特定元素一一對應(yīng)關(guān)系得樣品的定性信息，圖 1.1 給出了電磁波分布示意圖。此外，由于發(fā)射光譜度與發(fā)光物質(zhì)的濃度有關(guān)，因此根據(jù)發(fā)射光譜的強(qiáng)度可獲得樣品的定量信

在一些工業(yè)制造中往往需要涉及氣體等離子體（如離子[55-58]等）或需要將特定氣體作為保護(hù)氣（如增材制造[59-61]等），并且制造過程中環(huán)境較為惡劣、各類干擾很大，通常的檢測紅外光譜技術(shù)（FTIR）[62-64]、光腔衰蕩技術(shù)（CRDS）[65-67]、可譜技術(shù)（TDLAS）[68，69]、差分光譜技術(shù)（DOAS）[70]、腔增強(qiáng)光譜技術(shù)學(xué)傳感[72，73]等往往不能滿足要求或者只能進(jìn)行局部區(qū)域的測量能彌補(bǔ)這些不足。因此，開展關(guān)于氣體等離子體以及 LIBS 技應(yīng)用研究具有很大的發(fā)展空間。鑒于此，本文將氣體作為研究光與氣體相互作用、氣體等離子體特性以及 LIBS 技術(shù)在氣體究。光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)

）激發(fā)態(tài)粒子的光致電離（photoionization，PI）或粒子的多光子電離（Multiphotoionization，MPI）。A紫外激光誘導(dǎo)等離子體發(fā)現(xiàn)，在 532nm 激光作用下輻射引起的電離過程占主導(dǎo)地位，而在 355nm 激光位，這是由于逆韌致輻射與2 或3 成正比，因此波。另一方面，Berman 等[82]通過研究 1064nm 和 355發(fā)現(xiàn)，紫外激光產(chǎn)生的等離子體具有較低的連續(xù)背比，通過比較不同波長激光激發(fā)下獲得的定標(biāo)曲線的定標(biāo)曲線具有更大的斜率即更低的檢測限。Ng 等度的可見和紫外光產(chǎn)生的等離子體電子數(shù)密度相近度更低，從而使得等離子體的連續(xù)背景輻射較弱。不譜如圖 1.3 所示。

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本文編號：2753768