發(fā)布時(shí)間：2020-07-11 19:21

【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步,激光與原子分子相互作用的研究引起了人們的重視。其中,高次諧波發(fā)射的研究吸引了國(guó)內(nèi)外廣大學(xué)者的關(guān)注。高次諧波發(fā)射是一個(gè)包含著量子效應(yīng)的非線性過(guò)程,為了理解高次諧波的發(fā)射過(guò)程,1993年Corkum提出了半經(jīng)典三步模型。第一步即所謂的電離過(guò)程,初始電子處于基態(tài),當(dāng)庫(kù)侖勢(shì)被抑制時(shí)電子可能發(fā)生隧穿電離或者多光子電離進(jìn)而進(jìn)入到連續(xù)態(tài);第二步,被電離的電子可以看成是準(zhǔn)自由電子,僅受到激光場(chǎng)的作用,其運(yùn)動(dòng)過(guò)程滿足牛頓方程。第三步,當(dāng)激光場(chǎng)改變方向時(shí)一部分電子越跑越遠(yuǎn)無(wú)法回到核附近,另外一部分電子將回到核周圍與核發(fā)生重碰撞。高次諧波理論有廣泛的應(yīng)用范圍,例如產(chǎn)生相干阿秒脈沖和探測(cè)超快動(dòng)力學(xué)。同時(shí),高次諧波的產(chǎn)生使納米結(jié)構(gòu)的相干成像具有接近衍射極限的空間分辨率,并以前所未有的時(shí)間分辨率探測(cè)原子、分子、固體和等離子體的超快動(dòng)力學(xué)。本文研究了高次諧波連續(xù)譜發(fā)射及高次諧波的光譜紅移,內(nèi)容概括如下:(1)采用非玻恩-奧本海默近似理論,在激光脈沖為3fs、800nm,作用時(shí)間為6個(gè)脈沖周期條件下,討論高次諧波的發(fā)射及空間分布。通過(guò)空間分布可以判斷出分子軸上的每一坐標(biāo)點(diǎn)對(duì)高次諧波發(fā)射的貢獻(xiàn),并且諧波譜的空間分布表明了在原點(diǎn)及平衡核間距位置對(duì)諧波發(fā)射的貢獻(xiàn)很弱。在此基礎(chǔ)上,利用中紅外激光脈沖和太赫茲場(chǎng)的疊加場(chǎng),實(shí)現(xiàn)了H_2~+分子高次諧波發(fā)射的空間分布的不對(duì)稱性。本文利用太赫茲脈沖來(lái)操縱電子的運(yùn)動(dòng),數(shù)值結(jié)果表明當(dāng)加入太赫茲場(chǎng)之后,電子與負(fù)z軸方向的核復(fù)合所產(chǎn)生的高次諧波的截止階次被延展,與正z軸方向的核復(fù)合所產(chǎn)生的高次諧波的截止階次被縮短。同時(shí),通過(guò)控制雙色場(chǎng)下的時(shí)間延遲來(lái)控制高次諧波的空間分布。當(dāng)時(shí)間延遲為0 fs(1.34 fs)時(shí),電子與沿著負(fù)(正)z軸方向的核復(fù)合形成了一個(gè)光滑的連續(xù)譜。并在時(shí)間延遲為1.34 fs時(shí),合成了脈沖持續(xù)時(shí)間為99 as的孤立阿秒脈沖。(2)本文研究了不對(duì)稱分子HeH~(2+)在啁啾激光和單級(jí)脈沖的組合場(chǎng)下的高次諧波發(fā)射�？紤]將載波包絡(luò)相位為0時(shí)的啁啾激光場(chǎng)疊加一個(gè)單級(jí)脈沖,以及載波包絡(luò)相位為π時(shí)疊加一個(gè)反方向的單級(jí)脈沖,在這兩種不同的激光場(chǎng)下,分別論述多通道分子高次諧波發(fā)射的機(jī)制。與此同時(shí),還研究了不對(duì)稱雙原子分子HeH~(2+)的高次諧波發(fā)射的空間分布。諧波譜的空間分布表明兩個(gè)核的幾何中心附近(z=1.17 a.u.)以及H原子的平衡核間距位置(z=3.11 a.u.)對(duì)諧波發(fā)射幾乎沒(méi)有貢獻(xiàn)。我們驗(yàn)證了在少周期激光脈沖作用下,載波包絡(luò)相位對(duì)高次諧波發(fā)射空間分布的影響。結(jié)果表明電子與He核復(fù)合所產(chǎn)生的諧波強(qiáng)度在φ=0.25π時(shí)最強(qiáng),φ=0.75π時(shí)最弱。隨時(shí)間演化的電子幾率密度分布給出了高次諧波的發(fā)射過(guò)程。利用不對(duì)稱分子HeH~(2+)兩個(gè)核分別對(duì)應(yīng)的時(shí)頻分析進(jìn)一步解釋了其潛在的物理機(jī)制。(3)本文對(duì)中紅外激光脈沖、中紅外激光脈沖與太赫茲場(chǎng)的疊加場(chǎng)下H_2~+分子高次諧波的雙中心干涉現(xiàn)象進(jìn)行了理論研究。將含時(shí)偶極加速度分成兩部分,分別研究了沿著正z軸和負(fù)z軸方向的核對(duì)高次諧波發(fā)射的貢獻(xiàn),并驗(yàn)證了諧波最小值對(duì)應(yīng)的階次。通過(guò)計(jì)算諧波的發(fā)射時(shí)間,結(jié)果表明疊加太赫茲場(chǎng)之后短軌道在60階次左右的諧波強(qiáng)度要強(qiáng)于僅在中紅外激光脈沖作用下時(shí)該位置的強(qiáng)度,進(jìn)一步驗(yàn)證有效的抑制了諧波發(fā)射的干涉最小值。(4)研究了H_2~+分子及其同位素分子在不同初始振動(dòng)態(tài)下的高次諧波發(fā)射情況。通過(guò)數(shù)值求解非玻恩-奧本海默近似下的含時(shí)薛定諤方程,研究了在梯形激光脈沖作用下H_2~+分子及其同位素分子高次諧波發(fā)射譜的頻率移動(dòng)。對(duì)于H_2~+分子,當(dāng)逐漸增加初始振動(dòng)態(tài)時(shí),諧波頻率發(fā)生了從紅移到藍(lán)移的轉(zhuǎn)化。我們同時(shí)研究了初始振動(dòng)態(tài)v(28)0時(shí),H_2~+分子諧波譜隨核間距R的變化。結(jié)果表明諧波譜隨著核間距R的增加而逐漸發(fā)生頻率移動(dòng),這就意味著質(zhì)量較大的同位素分子由于其核運(yùn)動(dòng)較慢,從而更難發(fā)生諧波頻率移動(dòng)。為了驗(yàn)證這一點(diǎn),我們研究了H_2~+分子的同位素分子。對(duì)于同位素D_2~+,T_2~+分子,其諧波頻率隨振動(dòng)態(tài)變化的趨勢(shì)與H_2~+分子相同,但不如H_2~+分子的情況明顯。然而,對(duì)于質(zhì)量足夠大的同位素X_2~+分子,當(dāng)振動(dòng)態(tài)從v(28)0增加到v(28)8時(shí),只觀察到了奇數(shù)階次諧波,并沒(méi)有發(fā)生頻率移動(dòng)。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TN24;O56
【圖文】：

吉林大學(xué)博士學(xué)位論文前電離產(chǎn)生的阿秒脈沖，不能完全耗盡基態(tài)布居�；谶@種產(chǎn)生機(jī)制，可接受的脈沖范圍為 3fs 到 30fs。第三，要求載波包絡(luò)相位足夠穩(wěn)定。由于阿秒脈沖產(chǎn)生于激光周期的一小部分，載波包絡(luò)相位的改變會(huì)導(dǎo)致阿秒脈沖點(diǎn)到點(diǎn)的變化。最后，激光要有較高的重復(fù)頻率，一般是千赫茲量級(jí)。為了避免空間電荷效應(yīng)，對(duì)于每次發(fā)射對(duì)應(yīng)的電子數(shù)量都有一個(gè)上限。因此，信號(hào)計(jì)數(shù)率主要取決于重復(fù)率。能量穩(wěn)定、重復(fù)頻率高的激光器比重復(fù)頻率低的激光器要好。

第一章 緒論啾脈沖放大技術(shù)（Chirped Pulse Amplification, CPA）[4,5]的出現(xiàn)改變了二來(lái)激光技術(shù)停滯不前的狀況，使激光的強(qiáng)度增加到太瓦（1012W）量級(jí)并寬度突破了飛秒（10-15s）量級(jí)。啁啾脈沖放大（CPA）可以產(chǎn)生持續(xù)時(shí)30fs 的高功率激光脈沖，通過(guò)使用啁啾鏡或相位調(diào)制器的色散補(bǔ)償在充滿真空纖維中通過(guò)光譜展寬來(lái)獲得能量為幾個(gè)毫焦耳的脈沖。20 世紀(jì) 90 年們利用克爾透鏡鎖模鈦寶石振蕩器可以產(chǎn)生能量只有幾納焦耳、脈寬為 5沖。激光場(chǎng)強(qiáng)度從 20 世紀(jì) 60 年代至 21 世紀(jì)初的發(fā)展歷程如圖 1.2 所示。

圖 1.3 用于產(chǎn)生阿秒脈沖的激光系統(tǒng)原理圖(圖引自文獻(xiàn)[7])。1.2 強(qiáng)激光場(chǎng)中的電離機(jī)制電子電離是研究強(qiáng)激光場(chǎng)與原子分子相互作用的基礎(chǔ)，其物理過(guò)程對(duì)高次諧波發(fā)射具有重要意義。光與物質(zhì)相互作用時(shí)，不同的激光場(chǎng)強(qiáng)度會(huì)發(fā)生不同的電離過(guò)程。在理論分析中，通常采用 Keldysh[8]參數(shù)作為判據(jù)，來(lái)分辨具體發(fā)生的是 哪 一 種 電 離 。 其 表 達(dá) 式 為pIUp /2， 其 中 UEIWcmmp 221422/49.310/ ，pI 為電離能，pU 為電子在激光場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)所獲得的有質(zhì)動(dòng)力能， 是激光震蕩的角頻率。如果我們將pU 的表達(dá)式代入，則有0222IIp , 由此我們可以得出 的物理意義，即：

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 崔鑫;張

本文編號(hào)：2750817