【摘要】：有機(jī)發(fā)光二極管(OLEDs)近年來在顯示和照明領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景,越來越多的有機(jī)發(fā)光材料被合成出來,并用于制備高性能OLEDs。人們對于OLED的研究,除了繼續(xù)不斷提高器件效率和壽命,降低成本,也逐漸開展深入的機(jī)理研究,更多的實驗手段和測試方法被用來探討OLED的發(fā)光機(jī)制和物理過程。有機(jī)磁場效應(yīng)因其與載流子的自旋屬性相關(guān),可以作為一種簡單而且直接的手段來研究OLED的光電物理過程,受到了人們的廣泛關(guān)注。有機(jī)磁場效應(yīng)主要是利用外加磁場為輔助的手段,在正常的發(fā)光器件中,添加磁場這一變量,一般是幾十到幾百mT的磁場大小,然后通過觀察磁場下通過器件的電流、發(fā)光或其他參數(shù)隨外磁場的變化,根據(jù)出現(xiàn)的曲線線型分析器件相應(yīng)的物理過程。經(jīng)過多年的發(fā)展,有機(jī)磁場效應(yīng)檢測不僅已成為研究OLED發(fā)光機(jī)制的重要手段,對提升OLED器件性能以及制備新型自旋相關(guān)器件也具有十分重要的指導(dǎo)意義。盡管有機(jī)磁場效應(yīng)發(fā)展到目前已有一些理論體系來支撐所觀察到的實驗現(xiàn)象,比如電子-空穴對模型(electron-hole pair model)、雙極化子模型(Bipolaron model)、激子-激子相互作用(TTA)或者激子-極化子相互作用(TPA)模型,但是在一些特定的體系中,這些模型并不能完全的解釋實驗現(xiàn)象,它們之間總是存在著互相制約但又互相競爭的關(guān)系,而且到目前為止,還未有一個完全統(tǒng)一的模型可以用來解釋所有的實驗現(xiàn)象,因此在有機(jī)磁場效應(yīng)中仍有許多的問題有待去研究。基于此,我們選擇具有高效率發(fā)光特性的的激基復(fù)合物體系作為磁場效應(yīng)的研究對象,通過詳細(xì)地分析激基復(fù)合物中磁場效應(yīng)的來源以及不同磁效應(yīng)之間的關(guān)系,揭示了激基復(fù)合物器件的磁場效應(yīng)機(jī)制,建立了理論模型,實現(xiàn)了對激子的調(diào)控,最終通過簡單而有效的的物理方法制備出了高性能激基復(fù)合物OLEDs。論文的主要工作如下:1.研究了m-MTDATA:3TPYMB激基復(fù)合物體系的磁場效應(yīng),制備了大磁場效應(yīng)的OLED器件,在恒定電壓下MC=16%,MEL=32%;在恒定電流下MEL=12%。并用單載流子器件研究了器件中磁場效應(yīng)的來源以及MC和MEL之間的聯(lián)系。研究發(fā)現(xiàn),光激發(fā)下單載流子激基復(fù)合物器件中的磁致電流主要來源于光生激子的分離,且只存在于單空穴器件中。通過改變器件結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn),單載流子器件中磁場效應(yīng)與電荷轉(zhuǎn)移態(tài)的形成和傳輸層材料的選取密切相關(guān)。通過對單載流子器件和雙極器件磁場效應(yīng)線型的比較,發(fā)現(xiàn)光激發(fā)產(chǎn)生的激子與電激發(fā)產(chǎn)生的激子對磁電流的貢獻(xiàn)明顯不同,光激發(fā)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)D+A-的分離對磁電流的貢獻(xiàn)占主導(dǎo),而電激發(fā)下初始態(tài)與PP態(tài)有關(guān),PP態(tài)除了進(jìn)一步形成CT態(tài)進(jìn)而受磁場影響產(chǎn)生磁電流之外,其本身在外磁場的作用下也將會受到影響從而改變器件中的磁電流。不同入射波長下的光誘導(dǎo)MC和m-MTDATA:3TPYMB共混薄膜的MPL所展示出來的相似的特征曲線也證明了激子的分離對磁電流的貢獻(xiàn)。通過改變單載流子器件的偏壓和光激發(fā)強(qiáng)度,調(diào)控器件內(nèi)部載流子和光生激子的濃度,揭示了激基復(fù)合物器件中的淬滅過程。研究表明,激基復(fù)合物中存在著較嚴(yán)重的TPA淬滅,其中極化子作用為主。2.研究了激基復(fù)合物的三線態(tài)能級與形成它的給體和受體的三線態(tài)能級高低對激基復(fù)合物OLED發(fā)光的影響。磁致發(fā)光效應(yīng)研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)給體或受體的三線態(tài)能級較低時,形成的激基復(fù)合物將會傳遞能量到鄰近的給體或受體,從而損失能量,而這種能量的損失會加重激基復(fù)合物器件的TTA淬滅過程。瞬態(tài)MEL的分析也表明了這種能量傳遞造成激子淬滅的根本原因。MEL的進(jìn)一步研究還發(fā)現(xiàn),在恒流下的MEL出現(xiàn)了特殊的“W”線型,并認(rèn)為是TAPC材料自身的特性引起的,其電致激基締合物的形成決定了其負(fù)MC和MEL的出現(xiàn),從而影響了OLED器件的磁場效應(yīng)。3.研究了改善激基復(fù)合物OLED器件性能的結(jié)構(gòu)和方法。提出了在給受體共混激基復(fù)合物中混合一個寬帶隙雙極有機(jī)材料Spacer的有效結(jié)構(gòu),通過擴(kuò)大給受體的空間距離,減小了ΔEst,增強(qiáng)了RISC,增加了三線態(tài)激子的利用率,從而提高了器件性能。通過該方法制備的TCTA:PO-T2T激基復(fù)合物OLEDs,其EQE從3.9%提升到了8.0%,在1000 cd/m2的亮度下也能維持7.5%,作為主體也制備出了高效率磷光OLEDs。磁場效應(yīng)研究表明,這種共混器件均為長程耦合的電子-空穴對發(fā)光,顯示了該方法在激子調(diào)控和高效利用上的特點。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN383.1
【圖文】：

邐第１章緒論１．２．１有機(jī)發(fā)光二極管的器件結(jié)構(gòu)逡逑有機(jī)發(fā)光二極管（ＯＬＥＤ）最典型的器件結(jié)構(gòu)是Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ等人提出的三明治逡逑結(jié)構(gòu)，如圖１．１所示［４，４２］。ＯＬＥＤ器件結(jié)構(gòu)主要包括兩個電極層（陰極和陽極）逡逑和中間的發(fā)光層，其中陽極層大多采用透光性和導(dǎo)電性都較好的氧化銦錫ＩＴＯ，逡逑然而由于銦和錫均為稀有金屬，用之即少，難以保證其在未來市場上的應(yīng)用，此尋找可以替代它的陽極材料具有重要意義，近年來，石墨烯被發(fā)現(xiàn)具有高透率和高載流子遷移率特性而很有可能代替ＩＴＯ成為新一代的陽極材料１４５＂４＇極材料通常采用金屬鋁Ａ１、鎂Ｍｇ、鈣Ｃａ等，一些特殊情況下會采用貴金屬Ａｕ和銀Ａｇ［４８］。為了提高ＯＬＥＤ器件的載流子注入和發(fā)光特性，通常會在陰和陽極之間插入不同特性的功能層，比如說空穴注入層、空穴傳輸層、電子傳層、電子注入層、激子阻擋層等。一般制備的ＯＬＥＤ器件有機(jī)層總厚度保持１００邋ｎｍ左右，各功能層的厚度不同，會嚴(yán)重影響ＯＬＥＤ器件的發(fā)光性能，因優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)是獲得高性能ＯＬＥＤ的前提條

跳躍傳輸逡逑圖１．２有機(jī)發(fā)光二極管中載流子的注入與傳輸逡逑電極的接觸勢壘（如圖１．２），而這一勢壘的高低也直接與ＯＬＥＤ器件的啟亮電壓逡逑相關(guān)，注入勢壘越低，載流子注入過程引起的損耗就會越小，注入效率（？＞�。撸╁义暇驮礁摺Ｓ袝r候受材料和蒸鍍設(shè)備的限制，金屬電極與其接觸的有機(jī)材料之間的逡逑勢壘較大很難避免，通常需要在兩者之間加入一個注入層，以提升載流子的注入逡逑效率，比如在陽極一側(cè)加入Ｍｏ０３或ＨＡＴ－ＣＮ，在陰極一側(cè)加入ＬｉＦ，Ｌｉ２Ｃ０３，逡逑ＣｓＣ０３等薄層，這些材料一般具有較高的ＨＯＭＯ能級或者低的功函數(shù)，它們與逡逑金屬和有機(jī)半導(dǎo)體接觸的時候，可以使有機(jī)半導(dǎo)體一側(cè)的勢壘寬度減小，形成隧逡逑穿勢皇，載流子不需要越過高的勢壘而是直接隧穿進(jìn)入到有機(jī)半導(dǎo)體內(nèi)，增加了逡逑載流子的注入。表１．１列出了幾種常見的載流子注入機(jī)制

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本文編號：2728181