【摘要】：低維2D半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)和核/殼納米線(CSNWs)由于其有趣的物理性質(zhì)和在光電探測器、太陽能電池、發(fā)光二極管、傳感器、光電子化學電池、場效應(yīng)晶體管(FET)、電致變色器件、激光器、多狀態(tài)存儲器等領(lǐng)域潛在的應(yīng)用前景,得到了廣泛的研究和工業(yè)界的關(guān)注。在本文中,我們使用一種著名的量子力學方法,即密度泛函理論(DFT),來預(yù)測這種新的雜化材料在光電器件(晶體管、p-n結(jié)二極管、LED、FET)和儲能器件(鋰離子電池)中的應(yīng)用。第一章介紹了核/殼納米線(CSNWs)和2D半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的背景、應(yīng)用和重要性,第二章介紹了采用的密度泛函理論。第三章利用密度泛函理論計算研究了氫鈍化纖鋅礦ZnS/Si和Si/ZnS核/殼納米線(CSNWs)在[0001]方向上的電子結(jié)構(gòu)和帶隙性質(zhì)。研究了殼層化學組成比對晶格參數(shù)和帶隙的影響。幾乎所有這些不同尺寸和不同化學組成比的CSNWs都具有間接帶隙;然而,在ZnS/Si CSNWs的情況下,當尺寸為2.7 nm和3 nm且x=0.4,它們表現(xiàn)出直接帶隙。這種間接到直接的帶隙轉(zhuǎn)變歸因于它們的體對應(yīng)部分的核心區(qū)的直接帶隙性質(zhì)和核/殼界面上的應(yīng)變效應(yīng)。由于量子限域,當兩個CSNWs的尺寸從3 nm減小到2.5 nm時,帶隙會增加。帶隙調(diào)制與實驗結(jié)果完全一致。內(nèi)聚能表明,直徑較大的CSNWs能量更穩(wěn)定,Si/ZnS CSNWs比ZnS/Si CSNWs更穩(wěn)定。第四章研究了氫鈍化纖鋅礦CdSe/ZnS和ZnS/CdSe核/殼納米線(CSNWs)在[0001]方向上的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)。計算出的內(nèi)聚能表明,ZnS/CdSe CSNWs比CdSe/ZnS CSNWs更穩(wěn)定,ZnS/CdSeCSNWs的穩(wěn)定性隨著ZnS殼厚度的增加而增加。由于量子限制效應(yīng),當兩個CSNWs的尺寸減小時,調(diào)制的電子帶隙增加。核/殼的原子化學組成表明,在這些CSNWs中也存在強的組分效應(yīng),這反過來又影響它們的電子性質(zhì)。我們的模擬結(jié)果表明,通過調(diào)制CSNWs的能隙可以顯著改善CSNWs的光發(fā)射譜。在第五章中,我們利用密度泛函理論研究了三種過渡金屬二鹵化物(TMD)異質(zhì)膜、ZrS2/HfS2、ZrSe2/HfSe2和SnS2/SnSe2的結(jié)構(gòu)、電子和光學性質(zhì)。預(yù)測了這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)是能量和動態(tài)上的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。能帶結(jié)構(gòu)計算結(jié)果表明,ZrS2/HfS2、ZrSe2/HfSe2和SnS2/SnSe2異質(zhì)結(jié)是具有間接帶隙的半導(dǎo)體。ZrS2/HfS2和ZrSe2/HfSe2雜原子層中的有效電荷載流子分離表明它們可以用于能量收集裝置中。與以前關(guān)于ZrS2/HfS2異質(zhì)層的報道相反,我們發(fā)現(xiàn)它是一個本征Ⅱ型帶,這是p-n結(jié)二極管和隧道場效應(yīng)晶體管中所需要的,并且在ZrSe2/HfSe2和SnS2/SnSe2中也有相同的行為。ZrS2/HfS2 ZrSe2/HfSe2異質(zhì)膜在紫外和可見光區(qū)域中與各自的單層相比均有光吸收增強;而SnS2/SnSe2異質(zhì)層的光學吸收的平行和垂直部分表現(xiàn)出各向異性行為;在較高能量區(qū)域中,垂直部分大大提高,而在紫外區(qū)域中光學吸收的平行部分得到改善。第六章以密度泛函理論為基礎(chǔ),研究了 ZrS2和石墨烯單層膜和ZrS2/石墨烯異質(zhì)層在鋰離子電池(LIBs)中陽極應(yīng)用的電化學性能。首次證實了該復(fù)合材料的能量穩(wěn)定性和動態(tài)穩(wěn)定性。低鋰擴散阻擋層(0.24 eV)、低半電池電壓(0.7V)和高儲存容量(350 mAh/g)的ZrS2單層使得它成為LIBs的潛在陽極材料。ZrS2單層的大能隙可以降低可逆性,這個問題可以通過與石墨烯接觸來克服。與石墨烯和單層ZrS2相比,ZrS2/石墨烯異質(zhì)層的Li結(jié)合能得到了顯著的改善。
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TN15


本文編號：2725968