【摘要】：隨著超快激光技術(shù)的飛速發(fā)展,利用飛秒以及阿秒激光脈沖與物質(zhì)相互作用已經(jīng)成為人類探索物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)及其運(yùn)動規(guī)律的重要手段。利用這些激光脈沖的超快特性,人們能夠?qū)υ臃肿映叨壬系某爝\(yùn)動過程進(jìn)行直接觀測和操控。超短強(qiáng)激光脈沖與原子分子的作用進(jìn)入了全新的非線性區(qū)域,實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)了許多新奇的物理現(xiàn)象,如閾上電離,非次序雙電離,高次諧波的產(chǎn)生,以及分子的閾上解離等。對這些新奇現(xiàn)象的不斷探索推動著強(qiáng)場物理的蓬勃發(fā)展,同時也直接推動了一些新興學(xué)科領(lǐng)域的發(fā)展,例如阿秒科學(xué)。理論上,為了解釋實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的各種新奇現(xiàn)象,不同的理論模型應(yīng)運(yùn)而生。目前實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的現(xiàn)象向微擾理論提出了挑戰(zhàn),由于計算機(jī)計算能力的快速提升,數(shù)值求解含時薛定諤方程成為研究強(qiáng)場物理的有力工具。最近,基于電子軌跡的半經(jīng)典理論由于其物理圖像清晰、計算簡單等優(yōu)點(diǎn),在強(qiáng)場電離領(lǐng)域被廣泛使用。在本論文中,我們利用數(shù)值求解含時薛定諤方程、半經(jīng)典方法、經(jīng)典方法研究了原子的電離過程,以及分子在解離電離過程中的超快動力學(xué)過程。主要的研究成果總結(jié)如下:1.研究了初態(tài)具有不同角動量的模型氖原子的隧穿電離過程。我們利用數(shù)值求解含時薛定諤方程,經(jīng)典軌道蒙特卡羅,量子軌道蒙特卡羅,以及反向傳播等不同的理論方法研究了初態(tài)磁量子數(shù)m=±1的模型氖原子的隧穿電離過程。通過交叉比較各種方法計算的光電子動量分布探究了隧穿出口位置,時間依賴的隧穿速率以及隧穿時刻的光電子動量分布。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)電子的角動量方向與激光電場旋轉(zhuǎn)方向同向時,隧穿出口位置離原子核較遠(yuǎn),導(dǎo)致電離率較小。同時,由于隧穿出口處不同的橫向動量導(dǎo)致最終光電子動量分布的不同。2.研究了從多周期激光脈沖中分辨亞周期內(nèi)的電離過程。我們與華東師范大學(xué)吳健教授實(shí)驗(yàn)組合作,提出了一種從多周期激光脈沖中分辨亞周期電離過程的有效方案。我們構(gòu)建了一種新型光場,其偏振軸在連續(xù)的光周期中緩慢旋轉(zhuǎn),因此不同光周期內(nèi)觸發(fā)的電離事件在電場偏振平面內(nèi)向不同方向運(yùn)動。經(jīng)典軌道蒙特卡羅模擬得到了這種角分辨的光電子動量分布。我們進(jìn)一步研究了一個光周期內(nèi)不同四分之一周期觸發(fā)的電子特性,并探索了沿不同軌跡運(yùn)動的電子的庫侖聚焦效應(yīng)。同時,我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了數(shù)值模擬,并證明了用多周期激光脈沖探索亞周期動力學(xué)的可行性。3.研究了H_2分子解離電離的遠(yuǎn)程操控。我們利用分子系統(tǒng)中的量子糾纏,構(gòu)想了一種遠(yuǎn)程控制分子解離電離的有效方案。我們首先利用阿秒脈沖鏈單電離H_2分子,使其產(chǎn)生處于糾纏態(tài)的自由電子與H_2~+。然后再加一束時間延遲的中紅外激光脈沖控制自由電子波包,發(fā)現(xiàn)原子核能譜發(fā)生明顯變化。同樣,我們再加一束紅外激光脈沖不與自由電子直接作用,而是與H_2~+耦合,發(fā)現(xiàn)光電子能譜也發(fā)生變化。該方案證明了分子系統(tǒng)中的量子糾纏,并提供了一種控制化學(xué)反應(yīng)的新途徑。4.研究了分子的高階閾上解離過程。該工作也是與吳健教授實(shí)驗(yàn)組合作,他們在實(shí)驗(yàn)上利用符合測量技術(shù)測量了H_2分子在強(qiáng)激光場中解離電離的電子—核關(guān)聯(lián)能譜,通過對一定能量范圍的電子積分,得到的原子核能譜具有多個峰,這些峰對應(yīng)高階閾上解離過程。為了揭示產(chǎn)生高階閾上解離過程的物理機(jī)制,我們通過數(shù)值求解含時薛定諤方程模擬了H_2分子在強(qiáng)激光場中的解離電離過程,理論模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有相似的結(jié)構(gòu)。我們通過追蹤每個光周期產(chǎn)生的關(guān)聯(lián)電子—核波包,發(fā)現(xiàn)這些周期性發(fā)射的波包之間的干涉導(dǎo)致分子解離電離過程中離散的閾上電離和閾上解離同時存在。
【圖文】：

向人們證明了馬在奔跑的過程中，某些時候它的四個蹄子是全部離地的。這些圖像發(fā)表后立即引起了轟動，并在 1878 年刊登在《美國科學(xué)》雜志上 [2]。同樣，Marey 對液體流動和動物運(yùn)動的研究同樣引人注目 [3](見圖1 1)。這些標(biāo)志著超越人類視覺的超快過程的出現(xiàn)。20 世紀(jì)中期，，Edgerton 和合作者利用頻閃觀測將時間分辨率提高到微秒（ s）量級。他們使用超快技術(shù)拍攝了液體灑落的圖片以及子彈穿過蘋果的超快過程 [4, 5](見圖1 1)。20 世紀(jì)中葉以后，高速攝影已經(jīng)達(dá)到了納秒（ns）量級，無法再有進(jìn)一步的提升，這是因?yàn)榫Ц竦恼駝訉?dǎo)致幾乎所有固體材料在微波區(qū)域具有很大的色散 [6]。所以傳統(tǒng)的頻閃光脈沖的時間分辨率或 CCD 讀數(shù)不可能小于幾十皮秒。因此，超快科學(xué)的進(jìn)一步發(fā)展需要一種新技術(shù)。幸運(yùn)的是，就在超快電子學(xué)開始停滯的同一時期，激光器誕生了。在非線性光學(xué)的后續(xù)發(fā)展中，20 世紀(jì) 90 年代

being the free state after S additional photons are absorbed.1.2.2 閾上電離閾上電離（ATI）的本質(zhì)其實(shí)還是多光子電離。該過程的示意圖如圖1 2所示。1979年，Agostini 等人 [24] 在激光場中原子的多光子電離中觀察到 ATI。由于多光子吸收的— 4 —
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O56;TN24

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本文編號：2711487