發(fā)布時(shí)間：2020-06-11 20:55

【摘要】：鈣鈦礦量子點(diǎn)作為一種新型量子點(diǎn)材料,其發(fā)光波長(zhǎng)在可見(jiàn)光波段可調(diào)、熒光光譜線寬窄,并且熒光量子效率高達(dá)90%,這些優(yōu)異的發(fā)光特性使鈣鈦礦量子點(diǎn)成為在顯示和照明領(lǐng)域最有應(yīng)用前景的材料之一。我們合成了一系列不同帶隙的全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)(CsPbX_3,X=Cl,Br,I),并對(duì)其在電致發(fā)光二極管(light emitting devices,LED)中的應(yīng)用展開(kāi)了研究。在本論文的研究初期,鈣鈦礦量子點(diǎn)LED的報(bào)道非常少,電致發(fā)光的亮度和效率很低。除此之外,相對(duì)于傳統(tǒng)量子點(diǎn),鈣鈦礦量子點(diǎn)穩(wěn)定性較差�；谏鲜鰡�(wèn)題,本研究以提升CsPbX_3量子點(diǎn)材料穩(wěn)定性及其發(fā)光二極管工作性能為目標(biāo),從材料合成和器件結(jié)構(gòu)兩個(gè)方面提出解決方案,設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn),并取得較理想的成果。以下是對(duì)研究?jī)?nèi)容的具體介紹。(1)量子點(diǎn)的表面配體組分和密度對(duì)其光電性質(zhì)至關(guān)重要。在合成CsPbBr_3量子點(diǎn)的過(guò)程中,引入新的配體結(jié)構(gòu),進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)表面配體組分和配體密度的調(diào)控。經(jīng)過(guò)表面配體調(diào)控的CsPbBr_3量子點(diǎn),其光電性質(zhì)獲得了明顯改善,主要表現(xiàn)為:由于表面配體與量子點(diǎn)表面原子結(jié)合更加緊密,表面缺陷態(tài)也得到有效鈍化,量子點(diǎn)溶液的放置穩(wěn)定性得到改善,同時(shí)溶液的熒光量子效率由70%提升到96%;另外,表面有機(jī)長(zhǎng)鏈配體密度的降低,也使得量子點(diǎn)薄膜具有更好的導(dǎo)電性。將經(jīng)過(guò)表面調(diào)控的CsPbBr_3量子點(diǎn)應(yīng)用于電致發(fā)光二極管器件,相比于未經(jīng)表面調(diào)控的器件,發(fā)光性能得到明顯增強(qiáng),外量子效率提高了將近4倍。(2)在電子傳輸層ZnO納米晶薄膜和發(fā)光層CsPbBr_3量子點(diǎn)之間引入Mg摻雜的ZnO(MZO)薄膜,優(yōu)化了界面穩(wěn)定性。通過(guò)研究不同濃度Mg摻雜ZnO薄膜的性質(zhì),我們發(fā)現(xiàn)Mg摻雜減少了ZnO納米晶表面氧空位的密度,避免了ZnO表面吸附大量水氧分子導(dǎo)致對(duì)鈣鈦礦量子點(diǎn)的破壞,增強(qiáng)了薄膜的空氣穩(wěn)定性。同時(shí),Mg摻雜使ZnO薄膜的禁帶寬度得到展寬,導(dǎo)帶能級(jí)上移,界面勢(shì)壘降低,有效促進(jìn)電子注入到發(fā)光層,從而提升了LED器件的電致發(fā)光亮度和效率。(3)我們利用聚乙烯亞胺(PEI)對(duì)CsPb(Br/I)_3量子點(diǎn)薄膜進(jìn)行后處理。通過(guò)對(duì)后處理的薄膜進(jìn)行一系列表征分析,我們發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦量子點(diǎn)的絕對(duì)熒光量子效率以及熒光輻射壽命都得到了顯著提高,證明PEI對(duì)量子點(diǎn)薄膜表面缺陷有鈍化作用,減少了電子在傳輸過(guò)程中的損失。另外,PEI界面層對(duì)CsPb(Br/I)_3量子點(diǎn)的充電現(xiàn)象有一定的抑制作用,而且PEI界面可以提高ZnO的功函數(shù),降低電子注入勢(shì)壘。通過(guò)對(duì)PEI層和量子點(diǎn)的厚度進(jìn)行優(yōu)化,最終制備的LED器件的外量子效率達(dá)到6.3%。另外,基于這樣的器件結(jié)構(gòu),通過(guò)改變發(fā)光層中鈣鈦礦量子點(diǎn)的鹵素組分,我們制備了紅綠藍(lán)三顏色的電致LED器件。(4)我們將疊層透明電極MoO_3/Au/MoO_3應(yīng)用于鈣鈦礦量子點(diǎn)LED器件結(jié)構(gòu),制備了雙面發(fā)光的電致LED器件。經(jīng)過(guò)對(duì)疊層結(jié)構(gòu)中各層厚度的連續(xù)微調(diào),LED的空穴注入過(guò)程得到增強(qiáng),并在不犧牲LED電致發(fā)光的前提下將透明度最大化,最終,整個(gè)透明LED器件在可見(jiàn)范圍最高透過(guò)率為58%,而且雙面發(fā)光的光譜幾乎完全一致,證明了該材料在透明發(fā)光器件領(lǐng)域應(yīng)用的潛力。總之,我們從材料和電致發(fā)光器件結(jié)構(gòu)兩個(gè)角度出發(fā),改善了鈣鈦礦量子點(diǎn)材料及其LED器件的性能,并拓展了器件的應(yīng)用范圍。
【圖文】：

圖 1.3 （A）LED 的代表性器件結(jié)構(gòu)；（B）相應(yīng)的 LED 的能級(jí)結(jié)構(gòu)圖。本圖引自[16]。Figure 1.3 (A) Representative device structure of the LED; (B) Energy level structurediagram of the corresponding LED. This image is taken from ref[16].LED 的活性層就是產(chǎn)生光的地方，即注入的電子和空穴相遇并輻射發(fā)光的位置。不同類(lèi)型的 LEDs 中應(yīng)用不同的活性層結(jié)構(gòu)：如上述我們提到的 OLED，活性層是由一個(gè)窄帶隙材料-寬帶隙材料組成的，兩種材料形成了主體-客體結(jié)構(gòu)；量子點(diǎn) LED 的活性層通常由量子點(diǎn)薄膜形成；而鈣鈦礦 LED 則由不同結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦半導(dǎo)體薄膜形成。在本論文中，我們主要研究以鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜為活性層的 LED 器件。1.2.2 電子和空穴的復(fù)合機(jī)制半導(dǎo)體中電子和空穴的復(fù)合機(jī)制可以分為兩類(lèi)：直接復(fù)合和間接復(fù)合。

圖 1.4： （a）直接帶隙半導(dǎo)體的能級(jí)結(jié)構(gòu)圖和直接復(fù)合過(guò)程；（b）間接帶隙半導(dǎo)體的能級(jí)圖和復(fù)合過(guò)程。本圖來(lái)自于引文[17]。Figure 1.4 Energy level diagram and direct recombination process in (a) directbandgap semiconductor and (b) indirect bandgap semiconductor. This figure is takenfrom ref[17].間接復(fù)合：與直接帶隙半導(dǎo)體不同，間接帶隙半導(dǎo)體中，導(dǎo)帶最小值與價(jià)帶最大值不在k 空間的同一位置，而 k 向量的不同意味著其動(dòng)量不相同。在這類(lèi)材料中，為了滿足動(dòng)量守恒和能量守恒的原則，導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂部之間的躍遷過(guò)程通常包含聲子的吸收和發(fā)射，而電子、空穴、聲子三粒子參與，降低了其復(fù)合效率。間接復(fù)合的另一種形式是在材料體系中引入額外的摻雜中心，形成淺陷阱能級(jí)，，俘獲局部載流子，從而實(shí)現(xiàn)與另一類(lèi)型的載流子動(dòng)量相同。這類(lèi)淺能級(jí)態(tài)通常稱(chēng)為復(fù)合
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TN383.1;O471.1

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本文編號(hào)：2708441