【摘要】：白光LED即產(chǎn)生白光發(fā)射的發(fā)光二極管(white light emitting diodes),簡稱wLED,具有高效,耐用,環(huán)保等諸多優(yōu)點(diǎn)。這項(xiàng)技術(shù)的發(fā)明開啟了照明產(chǎn)業(yè)的新紀(jì)元。第一代白光LED照明技術(shù)是通過藍(lán)光芯片+黃色熒光粉(Y_3Al_5O_(17):Ce~(3+),簡稱YAG)。這種方式獲得的白光,色溫較高(CCT5000K),顯色指數(shù)較低(Ra80)。為了搶占高端照明市場,就需要制備出高顯色性白光LED。目前,實(shí)現(xiàn)高顯色性白光LED的技術(shù)路徑主要有兩種。一是藍(lán)光LED+綠色和紅色熒光粉,二是紫外或近紫外LED+藍(lán)色/綠色/紅色熒光粉,兩種方案各有優(yōu)勢,同步發(fā)展。因此,開發(fā)出高效率、高熱穩(wěn)定性LED用熒光粉十分重要,而推動LED用熒光粉的發(fā)展離不開制備思路的進(jìn)步,理論規(guī)律的總結(jié)與探索等等。本論文通過摻雜La_2O_3穩(wěn)定了Ba_2Lu_5B_5O_(17)的晶體結(jié)構(gòu),制備出高效藍(lán)色熒光粉;借助能量傳遞原理制備了一系列高效的藍(lán)綠色熒光粉Ba_2Ln_5B_5O_(17):Ce~(3+),Tb~(3+)(Ln=Y,Lu);對Ce~(3+)-Tb~(3+)體系中綠光發(fā)射熱穩(wěn)定性進(jìn)行了分析,首次發(fā)現(xiàn)了Ce~(3+)-Tb~(3+)之間能量傳遞的“快過程”,并成功構(gòu)建了一種Ce~(3+)-Tb~(3+)體系熒光粉熱穩(wěn)定性理論模型;基于一篇關(guān)于“零熱猝滅”理論來解釋Tb~(3+)熱穩(wěn)性的熱點(diǎn)文章提出了自己的觀點(diǎn),并給出了合理的解釋與結(jié)論;通過化學(xué)單元共取代法制備出了一種可被藍(lán)光芯片有效激發(fā),且具有高效、高熱穩(wěn)定性的綠色熒光粉,解決了藍(lán)光LED+黃色熒光粉在光譜分布上存在的藍(lán)綠缺失問題,并制備出了全光譜白光LED等。本論文具體研究內(nèi)容如下:(1)純粹的Ba_2Lu_5B_5O_(17)晶體結(jié)構(gòu)是很難獲得。為了能夠有效地穩(wěn)定Ba_2Lu_5B_5O_(17)晶體結(jié)構(gòu),我們在初始原料中,用更大半徑的La~(3+)來部分取代Lu~(3+)。測試結(jié)果表明,當(dāng)添加2%La~(3+)時,成功制備出純粹的Ba_2Lu_5B_5O_(17)晶體。在348nm激發(fā)下,BLLB:Ce~(3+)的內(nèi)量子效率高達(dá)92%。發(fā)射峰位于443nm。摻雜1%Ce~(3+)時,發(fā)光最強(qiáng)。(2)我們利用高溫固相法制備出了一系列高效、高熱穩(wěn)性能的綠色熒光粉Ba_2Y_5B_5O_(17):Ce~(3+),Tb~(3+)。在近紫外區(qū)域,通過激發(fā)Ce~(3+),Ba_2Y_5B_5O_(17):Ce~(3+),Tb~(3+)同時具有Ce~(3+)藍(lán)光發(fā)射帶和Tb~(3+)的窄帶發(fā)射�；贑e~(3+)向Tb~(3+)的能量傳遞,實(shí)現(xiàn)了材料由藍(lán)光向綠光的調(diào)制。樣品中,固定Ce~(3+)濃度為1%,改變Tb~(3+)的濃度(0~40%),研究了它們的發(fā)光性質(zhì),并發(fā)現(xiàn)了Ce~(3+)和Tb~(3+)之間能量傳遞快過程。Ba_2Y_5B_5O_(17):1%Ce~(3+),20%Tb~(3+)的內(nèi)外量子效率分別為76%和55%。(3)Ce~(3+)-Tb~(3+)共摻雜的綠色熒光粉已經(jīng)得到了廣泛且深入地研究,但Ce~(3+)-Tb~(3+)體系熒光粉很少同時具備高效率和高熱穩(wěn)定性。本論文報道了一種利用高溫固相法制備的新型綠色熒光粉Ba_2Lu_5B_5O_(17):Ce~(3+),Tb~(3+)。以Tb~(3+)發(fā)射為主的綠色熒光粉的量子效率高達(dá)86%,在303-483K溫度區(qū)間內(nèi)保持了很好的熱穩(wěn)定性。提出了一種機(jī)理模型,用來解釋Ce~(3+)-Tb~(3+)之間,Tb~(3+)的發(fā)光熱穩(wěn)定性優(yōu)于Ce~(3+)的現(xiàn)象。利用這種機(jī)理模型可以準(zhǔn)確地預(yù)測Tb~(3+)的發(fā)射強(qiáng)度隨溫度的變化。我們使用Ba_2Lu_5B_5O_(17):Ce~(3+),Tb~(3+)作為綠色熒光粉制備出了高顯色性,低色溫的紫外基白光LED,表明該熒光粉有前景應(yīng)用于pc-wLED。(4)一篇熱點(diǎn)文章關(guān)于零熱猝滅的Tb~(3+)摻雜的Sr_8ZnSc(PO_4)_7熒光粉,引起了我們的關(guān)注。這種零猝滅機(jī)制是由Kim等人針對Eu~(2+)摻雜熒光粉提出,認(rèn)為是熱激活的缺陷能級向發(fā)光中心的能量傳遞所致。本論文對Sr_8ZnSc(PO_4)_7:Tb~(3+)熒光粉的應(yīng)用潛力和缺陷能級向發(fā)光中心產(chǎn)生能量傳遞的證據(jù)等方面提出了自己的觀點(diǎn)。(5)傳統(tǒng)的白光LED技術(shù)(藍(lán)光LED+黃色熒光粉)在光譜上存在所謂“藍(lán)綠凹陷”的問題。能被藍(lán)光芯片有效激發(fā),同時在490nm處可以高效發(fā)光的熒光粉還十分的缺乏。本論文中報道了一種新型綠色熒光粉Lu_2SrAl_4SiO_(12):Ce~(3+)(LSAS:Ce~(3+)),基于石榴石結(jié)構(gòu)通過化學(xué)單元共取代法設(shè)計。該熒光粉的發(fā)射可以有效解決藍(lán)光LED+黃色熒光粉在光譜分布上存在的藍(lán)綠缺失的問題。更為重要的是,LSAS:Ce~(3+)熱穩(wěn)性性極佳,在473K(200℃)幾乎不猝滅,量子效率高達(dá)93.3%。利用該熒光粉制備出了高顯色性暖白光LED,Ra=97.6,R9=94,表明其在白光LED應(yīng)用領(lǐng)域有著極大的潛力。
【圖文】：

發(fā)射會變強(qiáng)。相似的情況，同樣出子束輻照對材料的發(fā)光性能產(chǎn)生了有益的影響一個簡單的方案，，在材料沉積后進(jìn)行加熱退火處理使得獲得 5 型摻雜的 ,a3 以及它的三元化合物(.物(.n,a3，&l,a3)的帶隙寬度可以通過調(diào)整 &l 1*) 的設(shè)計和光電效率的提高等方面提供了很結(jié)構(gòu)的活性層，通常也是連續(xù)得可調(diào)節(jié)的低帶隙為電流阻擋層的高帶隙的 5 型摻雜的 &l,a3。3a質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu) 3 型和 5 型摻雜的 &l,a3 之間生長了，于 1994 年成功制備出了第一個藍(lán)光發(fā)射的 .n,。這種 1*) 裝置示意圖，如圖 1.1 所示。這項(xiàng)工基礎(chǔ)，開創(chuàng)了照明產(chǎn)業(yè)的新時代，并榮獲諾貝爾物

第 1 章 引 言考量，這些材料通常選擇藍(lán)寶石作為基底來生長材的晶格失配(達(dá) 16%)和不同的熱膨脹系數(shù)。因此，在5* 生長 ,a3 很容易產(chǎn)生位錯缺陷。經(jīng)過 20 多年的力下，,a3 晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷態(tài)密度逐漸降低。目 107到 108cm-2，使得藍(lán)光 1*) 的外量子效率有了很
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O482.31;TN312.8;TQ422

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本文編號：2700083