【摘要】：原子分子內(nèi)電子和原子核之間的相互耦合和運(yùn)動(dòng)決定了其結(jié)構(gòu)和能量分布,該過(guò)程發(fā)生的時(shí)間尺度通常在飛秒甚至阿秒量級(jí)。超快激光技術(shù)的快速發(fā)展為探測(cè)和調(diào)控其中蘊(yùn)含的微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了有效的研究工具。原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的動(dòng)力學(xué)過(guò)程非常豐富和復(fù)雜,理解和調(diào)控原子或小分子體系的微觀超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程能夠?yàn)槿藗兲剿鞔蠓肿芋w系,或者是液態(tài)分子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程奠定基礎(chǔ),并且推動(dòng)相關(guān)應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展。利用時(shí)頻域精密操控的超短強(qiáng)激光脈沖,開(kāi)展原子分子的超快物理行為探測(cè)和調(diào)控的研究,揭示其時(shí)間演化信息和不同分子軌道的影響,對(duì)理解分子結(jié)構(gòu)變化和相互作用具有重要的意義。在本文中,利用時(shí)頻域多維精密控制的超短激光脈沖,通過(guò)符合測(cè)量原子分子電離解離產(chǎn)生的電子和離子碎片,開(kāi)展了原子分子超快強(qiáng)場(chǎng)行為的亞周期和軌道分辨的研究。具體的研究工作和創(chuàng)新點(diǎn)如下:(一)超快激光場(chǎng)中氬原子單電離動(dòng)力學(xué)的亞周期分辨研究利用兩束偏振互相垂直的超短激光脈沖,通過(guò)控制兩者之間的時(shí)間延遲和載波相位,構(gòu)造了偏振方向隨時(shí)間逐漸旋轉(zhuǎn)的偏振旋轉(zhuǎn)激光場(chǎng)。基于其偏振方向和光場(chǎng)傳播時(shí)間一一對(duì)應(yīng)的特性,不同時(shí)刻電離產(chǎn)生的光電子將獲得不同的動(dòng)量和出射方向。實(shí)驗(yàn)上,通過(guò)符合探測(cè)電離產(chǎn)生的電子和離子的三維動(dòng)量分布,選擇不同出射角度的電子,實(shí)現(xiàn)了多周期激光場(chǎng)作用下氬原子電離超快動(dòng)力學(xué)行為的亞周期分辨測(cè)量,揭示了原子核的庫(kù)侖聚焦效應(yīng)對(duì)電子的運(yùn)動(dòng)軌跡和最終的動(dòng)量分布的影響。(二)超快激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)氫氣分子單電離解離路徑的時(shí)間分辨探測(cè)研究利用自主構(gòu)建的共線偏振旋轉(zhuǎn)激光場(chǎng),將氫氣分子單電離解離過(guò)程中的超快時(shí)間信息映射到電離解離產(chǎn)生的電子和離子碎片的出射方向,實(shí)現(xiàn)了氫氣分子不同單電離解離路徑動(dòng)力學(xué)過(guò)程的探測(cè)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)單光子解離和凈雙光子解離兩種解離路徑中氫氣分子陽(yáng)離子從光電離時(shí)刻運(yùn)動(dòng)到單光子躍遷時(shí)刻所需的時(shí)間相同。其解離時(shí)間依賴于原子核的質(zhì)量,即相同實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)于相同的解離路徑,氘氣分子所需的時(shí)間是氫氣分子的√2倍。(三)超快激光場(chǎng)作用下乙炔分子單電離的多軌道效應(yīng)研究利用一束飛秒激光脈沖控制乙炔分子非絕熱無(wú)場(chǎng)排列,再利用一束時(shí)間延遲的飛秒激光脈沖電離預(yù)排列的分子,通過(guò)探測(cè)不同排列狀態(tài)的乙炔分子單電離過(guò)程中產(chǎn)生的光電子的動(dòng)量分布,實(shí)驗(yàn)揭示了乙炔分子在超快強(qiáng)激光場(chǎng)作用下單電離過(guò)程中的多軌道效應(yīng),發(fā)現(xiàn)不同分子軌道電子電離將誘導(dǎo)產(chǎn)生不同的單電離產(chǎn)物,即分子離子和解離通道主要是來(lái)自于HOMO和HOMO-1軌道的電離。
【圖文】：

華東師范大學(xué)博士學(xué)位論文1.1. 原子分子的內(nèi)部結(jié)構(gòu)原子分子是構(gòu)成自然界物質(zhì)的最基本單元，由帶正電的原子核和核外帶負(fù)電的電子組成，，決定物質(zhì)的化學(xué)或物理特性。相對(duì)于原子核，電子的質(zhì)量可以忽略不計(jì)（大約 1800 個(gè)電子才能等于一個(gè)質(zhì)子的質(zhì)量）。因?yàn)樗鼈円越咏馑俚乃俣纫苿?dòng)，所以電子的精確位置難以確定，只能用統(tǒng)計(jì)的方法給出概率的描述，對(duì)應(yīng)電子占據(jù)軌道概念。軌道是一個(gè)空間區(qū)域，表示電子具有高統(tǒng)計(jì)概率出現(xiàn)的區(qū)域。原子內(nèi)部存在多種電子軌道，不同的軌道具有對(duì)應(yīng)的特征能量和分布，如圖 1-1所示，s 軌道是球形的，而 p 軌道則分別在三個(gè)維度空間呈啞鈴形分布。

圖 1-2 原子內(nèi)部電子吸收光子能量后被激發(fā)。 超快強(qiáng)激光場(chǎng)不同微觀粒子的超快過(guò)程對(duì)應(yīng)的時(shí)間和空間尺度各不相同[1]，例如對(duì)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的追蹤，分子的轉(zhuǎn)動(dòng)行為要求探測(cè)手段的時(shí)間精度能夠達(dá)到(1 ps = 10-12s)。而對(duì)分子內(nèi)部原子核振動(dòng)的探測(cè)則需要飛秒量級(jí)(1 fs =時(shí)間精度。如果進(jìn)一步去探測(cè)原子分子內(nèi)部?jī)r(jià)電子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程，要提升到阿秒量級(jí)(1as=10-18s)。因此，要想探測(cè)原子分子的超快動(dòng)力必須要有時(shí)間和空間尺度都能與之相比擬的探測(cè)工具。自從二十世紀(jì)六十年代初第一臺(tái)激光器誕生以來(lái)[2]，研究人員致力于不光性能，獲取更短更強(qiáng)的激光脈沖，如圖 1-3 所示。調(diào) Q 技術(shù)(Q-Switchin鎖模技術(shù)(Mode-locking)[6-9]、啁啾脈沖放大技術(shù)(Chirped Pulse Amplific
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN249;O56

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