發(fā)布時間：2020-05-25 02:29

【摘要】：層狀硒化物(包括Bi_2Se_3、In_2Se_3、Sb_2Se_3、MoSe_2等)是一類非常重要的半導(dǎo)體材料,根據(jù)其能帶結(jié)構(gòu)和特性,它們已經(jīng)在光電、熱電、電化學(xué)、太陽能電池等方面得到了廣泛的應(yīng)用。而采用摻雜等技術(shù)手段還可以對其物性進(jìn)行深入調(diào)控,更加拓展了該類材料的科學(xué)研究內(nèi)涵以及應(yīng)用領(lǐng)域范圍。其中傳統(tǒng)熱電材料Bi_2Se_3被發(fā)現(xiàn)是具有較寬體能帶隙的三維強(qiáng)拓?fù)浣^緣體,它是最有可能實(shí)現(xiàn)拓?fù)浣^緣體量子器件室溫應(yīng)用的基礎(chǔ)材料。有研究表明當(dāng)在Bi_2Se_3晶格中摻雜特定元素后所得固溶體材料將具有比Bi_2Se_3更大范圍可控的體能隙和更可調(diào)控的化學(xué)勢,甚至出現(xiàn)更加新奇的拓?fù)淞孔有再|(zhì)和更優(yōu)的光電、熱電性能,使其更加適用于量子和光、熱電器件應(yīng)用領(lǐng)域。因此本文將圍繞Bi_2Se_3及其固溶體系的制備以及基礎(chǔ)物性表征展開研究,著重研究了Bi_2Se_3的固溶體系的相控生長,并對所生長的薄膜材料進(jìn)行性質(zhì)表征。主要工作如下:(1)利用分子束外延技術(shù)在Si(111)襯底以及氟金云母襯底上制備了高質(zhì)量的Bi_2Se_3以及其固溶體Bi_4Se_3單晶薄膜。在制備過程中研究了不同Se束流對所得薄膜結(jié)果的影響,確定了在Se:Bi的束流比約為1:1時可以生長出純相且結(jié)晶質(zhì)量最高的Bi_4Se_3薄膜,當(dāng)Se:Bi的束流比值大于6時所生長的硒化鉍均為Bi_2Se_3,而當(dāng)Se:Bi束流比值在1與6之間將獲得Bi_4Se_3-Bi_2Se_3贗二元連續(xù)固溶體薄膜。而在InP(111)B面利用同樣的生長工藝卻未能獲得Bi_4Se_3薄膜。除此之外通過RHEED、STM、HRXRD、拉曼光譜對外延生長所獲得的Bi_4Se_3薄膜進(jìn)行了表面形貌以及晶體結(jié)構(gòu)的表征。所制備的Bi_4Se_3薄膜結(jié)晶質(zhì)量良好,表面光滑平整,并且沒有雜相。通過拉曼光譜測試,發(fā)現(xiàn)在Bi_4Se_3-Bi_2Se_3贗二元固溶體中存在應(yīng)變導(dǎo)致的成分與拉曼頻移的非線性關(guān)系,隨后又對Bi_4Se_3樣品的電學(xué)以及熱電性質(zhì)進(jìn)行了測量,其表現(xiàn)為P型電導(dǎo),測得體載流子濃度為2.79×10~(20)cm~3,體電阻率為7.25×10~-~4Ω·cm,遷移率為3.09cm~2·V~1·S~1,霍爾系數(shù)為2.24×10~(-2)m~2·C~(-1),面內(nèi)Seebeck系數(shù)為52μV/K。(2)除此之外對固溶體系(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3進(jìn)行了研究。本文研究了氟金云母襯底上(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3薄膜的分子束外延生長制備,在控制Bi源以及Se源束流不變的情況下改變Sb源的溫度,生長了一系列x值不同厚度均為20nm的薄膜樣品,并對其成分進(jìn)行了標(biāo)定。通過公式擬合得出在滿足理想層狀外延生長模式(layer-by-layer)時(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3固溶體薄膜生長過程中Bi與Sb的摻入率分別為75.38%和82.75%。利用RHEED、HRXRD、拉曼光譜對外延生長所得的(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3系列薄膜進(jìn)行了表面形貌以及晶體結(jié)構(gòu)的表征與分析。確定了在MBE非平衡生長條件下Sb在菱方相(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3薄膜中的最大固溶度為68%,而隨著薄膜厚度的增加Sb的固溶度將逐漸趨于平衡固溶度(~24%)。除此之外對所生長的(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3薄膜進(jìn)行了UV-Vis-NIR測試,發(fā)現(xiàn)隨著Sb摻入量的增加(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3薄膜的透過率會隨之增加,這可能是隨著Sb摻入量的增加(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3薄膜自由載流子濃度降低的結(jié)果;研究也發(fā)現(xiàn)當(dāng)x0.53時菱方相(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3固溶體的吸收邊在4.24μm處,說明在該x值范圍內(nèi)菱方相(Bi_(1-x)Sb_x)_2Se_3固溶體的光學(xué)帶隙與菱方相Bi_2Se_3接近。
【圖文】：

(a) (b)圖 1-1 Bi2Se3結(jié)構(gòu)圖。(a)Bi2Se3的晶體結(jié)構(gòu)圖；(b)Bi2Se3的能帶結(jié)構(gòu)圖撲絕緣體作為一種具有奇特量子效應(yīng)的全新量子態(tài)物質(zhì)[4,5,7]，與傳統(tǒng)緣體、半導(dǎo)體、導(dǎo)體不同，其體內(nèi)是有能帶隙的絕緣態(tài)而表面則呈現(xiàn)的金屬態(tài)。2007 年，Kane 等人結(jié)合理論和實(shí)驗預(yù)言了二元鉍銻合金0.07<x<0.22）是一種三維拓?fù)浣^緣體[5-7]。在三維拓?fù)浣^緣體中，，Bi2Se年被美國普林斯頓大學(xué)的 Hasan 等人通過角分辨光電子能譜儀（ARPES現(xiàn)了其是具有單一表面狄拉克錐拓?fù)鋺B(tài)的物質(zhì)，并證明了 Bi2Se3是一緣體材料[15]。隨后于2010年，清華大學(xué)的薛其坤教授等通過分子束外了厚度從 1QL 到 50QL 的高質(zhì)量 Bi2Se3薄膜，并通過角分辨光電子能PES）研究了對于不同厚度下的 Bi2Se3薄膜的狄拉克錐以及狄拉克點(diǎn)的6]。通過 Bi2Se3的角分辨光電子能譜可以看出在導(dǎo)帶與價帶之間相連接具有線性色散關(guān)系。又由于三維強(qiáng)拓?fù)浣^緣體 Bi2Se3的化學(xué)計量比可且容易生長出純的化學(xué)相，以及 Bi2Se3具有較大的體能隙（0.3eV），

(b) Bi2Se3以及 Bi4Se3性質(zhì)對比。(a)熱導(dǎo)率對數(shù)對比[23]以看出 Bi內(nèi)部是半金屬態(tài)的，在 Bi子。圖 1-5(b-d)依次為當(dāng) m=n=1 即 B=1 即 BiSe 時他們的晶體態(tài)密度及投Bi2Se3)m(Bi2)n材料的能隙都消失，并，不同 m、n 數(shù)值的(Bi2Se3)m(Bi2)n材電子所產(chǎn)生。的熱電材料，通過在 Bi2Se3QL 之間化。2018年印度研究學(xué)者 ManishaS Bi2Se3的熱導(dǎo)率[23]，如圖 1-5(a)為率 κlat約為 1.8W/mK，而相比之下，這是由于 Bi4Se3中的 Bi2Se3五原子
【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN304

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本文編號：2679407