【摘要】：由于化石燃料的燃燒和森林砍伐等人為活動(dòng),導(dǎo)致溫室氣體濃度增加,加劇了全球變暖,已成為當(dāng)今人類面臨的最大挑戰(zhàn)之一。二氧化碳(CO_2)是最主要的溫室氣體,根據(jù)聯(lián)合國(guó)政府間氣候變化專門委員會(huì)(IPCC)第5次評(píng)估報(bào)告(Climate Change 2013),2011年大氣中CO_2含量相比于1750年已經(jīng)上升了40%。在所有的排放源中,固定排放源排放的二氧化碳?xì)怏w是溫室效應(yīng)的主要因素。政府間氣候變化專門委員會(huì)(IPCC)將直接測(cè)量排放量方法列為溫室氣體排放清單統(tǒng)計(jì)的最高等級(jí),以提高數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)精度。為了實(shí)現(xiàn)排放量的精確測(cè)量,固定排放源煙氣中溫室氣體濃度的直接測(cè)量至關(guān)重要。本文以非飽和吸收的分子振轉(zhuǎn)光譜和熱力學(xué)理論為基礎(chǔ),建立了固定排放源二氧化碳濃度的精確測(cè)量方法,結(jié)合Herriott型多次反射光學(xué)吸收池,搭建了一套氣體濃度測(cè)量的實(shí)驗(yàn)裝置,對(duì)本文建立的方法進(jìn)行了驗(yàn)證。結(jié)果表明本文建立的理論方法和實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠很好的表征待測(cè)氣體的濃度。目前溫室氣體濃度是通過溯源到其質(zhì)量來(lái)確定的,即通過稱重的方法來(lái)獲得氣體濃度。本文的測(cè)量結(jié)果在0.4%濃度范圍內(nèi)與標(biāo)稱值吻合。具體的研究工作如下:1.建立基于吸收光譜法測(cè)量固定排放源濃度的理論模型。根據(jù)非飽和分子吸收的原理,建立了光強(qiáng)、溫度和壓力與被測(cè)氣體濃度的關(guān)系,揭示了各種非理想因素對(duì)濃度測(cè)量的影響規(guī)律,并建立了入射、出射光強(qiáng)與濃度的關(guān)系,由此導(dǎo)出本文建立的基于純CO_2的相對(duì)測(cè)量方法。根據(jù)不確定度傳遞原理,得出了對(duì)濃度測(cè)量不確定度的影響規(guī)律。2.基于Herriott型多次反射光學(xué)吸收池建立了多次反射吸收光譜測(cè)量裝置。該測(cè)量系統(tǒng)工作溫度被控制在(293±0.1)K,工作波長(zhǎng)范圍為(0.4~12)μm,對(duì)中心波長(zhǎng)為1.57μm的可調(diào)諧激光器的溫度和電流進(jìn)行了測(cè)試,確定了激光器的工作溫度和電流;對(duì)直接吸收光譜法中最重要的基線處理方式作了分析和討論,確定了最佳的實(shí)驗(yàn)參數(shù),測(cè)量信噪比為2900:1。3.測(cè)量了293 K和(0~13)kPa范圍內(nèi)二氧化碳在6362.5 cm~(-1)的(30012)←(00001)R20e,和6359.97 cm~(-1)的(30012)←(00001)R16e躍遷譜線。利用本文建立的理論模型,以純CO_2為基礎(chǔ)測(cè)量了名義濃度在15%、35%、50%和75%的二氧化碳?xì)怏w混合物(氮?dú)鉃榫彌_氣體)。測(cè)量結(jié)果與天平稱重法得到的結(jié)果在0.4%范圍內(nèi)具有很好的一致性,最大擴(kuò)展相對(duì)測(cè)量不確定度(包含因子k=2)分別為0.7%(R20e譜線)和1.17%(R16e譜線),滿足固定排放源氣體濃度計(jì)量的需要。
【圖文】：

圖 3. 1 直接吸收多次反射實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig 3.1 Direct absorption of multiple reflection experimental shematic圖 3. 2 直接吸收多次反射實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物圖

23圖 3. 2 直接吸收多次反射實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物圖Fig 3.2 Direct absorption multiple reflection experimental device physical map接吸收光譜技術(shù)中吸收光程L即為測(cè)量裝置氣體吸收池的長(zhǎng)度，但當(dāng)體吸收光強(qiáng)變化很小，，不易測(cè)量，可能造成靈敏度低，精確度低的結(jié)量氣體吸收光譜應(yīng)用中，比如環(huán)境監(jiān)測(cè)、燃燒工序、醫(yī)療診斷，和基理學(xué)中，為提高靈敏度和準(zhǔn)確度，需要相對(duì)較長(zhǎng)的吸收光程，常采用結(jié)合 Herriott 長(zhǎng)光程氣體吸收池的方法。這種方法比高精細(xì)度的光學(xué)需要空間模式匹配，精確的光學(xué)對(duì)準(zhǔn)，或共振激發(fā)）[53,57,58]簡(jiǎn)單得多
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TN249;X831

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2663081