【摘要】：納米空間、飛秒時間尺度的電子脈沖對于超快電子衍射、微波放大器、超快電子顯微術以及相干X射線光源等領域具有重要意義。目前,通常采用紫外光照射金屬或半導體平板產生電子。然而,這種電子源的性能受紫外光源技術、半導體性能不穩(wěn)定和金屬量子效率低的限制,迫切需要采取新的方式來獲得性能優(yōu)良的電子束。借助于金屬納米粒子的局域表面等離激元(Localized Surface Plasmon,LSP)效應,飛秒激光作用金屬納米粒子發(fā)射光電子的量子效率可以提升5至6個數(shù)量級,且具有飛秒時間、納米空間尺度的時空特性,這為實現(xiàn)高效超快納米電子源提供了新的途徑。本論文利用飛行時間-光發(fā)射電子顯微鏡(Time of Flight Photoemisison Electron Microscope,ToF-PEEM),研究了飛秒激光作用下金膜和金納米蝶形(bowtie)結構發(fā)射光電子的特性。通過研究金膜和金bowtie結構發(fā)射光電子的空間分布和電子能譜,研究了兩種樣品光電子發(fā)射的主要機制、不同區(qū)域電子的發(fā)射特性以及原因。進一步,通過調節(jié)兩束飛秒激光脈沖的延時,實現(xiàn)了金bowtie結構光電子發(fā)射的控制。在利用兩束正交偏振的飛秒激光對金bowtie結構光電子發(fā)射相干控制的研究中,利用多光子電子發(fā)射的量子通道干涉模型對這一控制行為做出理論解釋。利用ToF-PEEM測量了飛秒激光作用下金膜空間分辨的光電子能譜,研究發(fā)現(xiàn)光電子發(fā)射主要集中在納米尺度的局域熱點內,且大部分光電子的動能小于光子能量。光電子產額和入射激光功率的依賴關系證實電子主要通過三光子(入射光波長700nm)和四光子過程(入射光波長900nm)發(fā)射。在飛秒激光作用下,金膜的光電子能譜出現(xiàn)了費米邊(Fermi edge)的輪廓特征,以及能量超過Fermi edge的光電子,這部分電子通過閾上輻射(Above Threshold Photoemission,ATP)過程發(fā)射。通過光電子能譜中的Fermi edge推導出了金膜的費米能級和功函數(shù)。另一方面,空間分辨光電子能譜的研究表明金膜熱點的光電子能譜沒有出現(xiàn)Fermi edge的輪廓特征。我們利用ToF-PEEM測量了飛秒激光作用下金bowtie結構空間分辨的光電子能譜,研究發(fā)現(xiàn)金bowtie結構發(fā)射的光電子主要集中在兩個納米三角形特定的頂點內,符合LSP近場強度的空間分布特征。金bowtie結構光電子能譜中沒有出現(xiàn)Fermi edge的輪廓特征,這是因為金bowtie結構的LSP具有更強的場增強效應,產生更多通過閾上輻射過程發(fā)射的電子,這部分電子將能譜中的Fermi edge完全淹沒。另一方面,實驗結果顯示,相比于金膜樣品,金bowtie結構的光電子產額提高了5倍,能譜截止能量提高了約1eV。同時,金bowtie結構發(fā)射的光電子具有更顯著的共振特性:相比于LSP的非共振激發(fā)(700nm),在共振波長(850nm)的飛秒激光作用下光電子產額提高了一個數(shù)量級,能譜截止能量提高了1.4eV。在LSP共振激發(fā)下,金bowtie的光電子產額與飛秒激光偏振角度的依賴關系表明,局域熱點光電子的發(fā)射特性可以用偶極近似表征。進一步,我們對金bowtie結構光電子的發(fā)射機制進行了研究。根據(jù)PEEM圖像清晰度、電子能譜輪廓以及由實驗條件計算出的Keldysh參量,排除了可能出現(xiàn)的空間電荷效應、熱發(fā)射以及場發(fā)射過程對光電子發(fā)射的影響,確定了金bowtie結構發(fā)射的低能電子主要通過多光子過程產生,而高能電子主要是通過閾上輻射過程產生,這個結果符合光電子產額對入射激光的功率依賴關系。值得注意的是,在金bowtie結構空間分辨光電子能譜的研究中,我們發(fā)現(xiàn)了在距bowtie結構熱點120nm(弱近場增強)區(qū)域的光電子能譜出現(xiàn)了截止能量達到3eV的高能電子成分。通過對金bowtie結構局域電場的空間分布和發(fā)射電子的運動分析,我們確定了這些相對高能量電子出現(xiàn)的原因,這是由于熱點發(fā)射的電子在LSP形成的強場梯度作用下向周圍弱場區(qū)域的漂移導致的。在金bowtie結構光電子發(fā)射過程的研究基礎上,論文進一步開展了金屬納米結構光電子發(fā)射的光學操控方面的工作。一方面,開展了利用偏振相同的兩束飛秒激光實現(xiàn)納米結構光電子發(fā)射的整體控制。研究結果表明,改變兩束光的相對時間延遲,可以實現(xiàn)金bowtie所有局域熱點光電子發(fā)射的“開”、“關”轉換。局域熱點光電子發(fā)射的轉換行為與電子能量無關,只受兩束脈沖的相對時間延遲控制。另一方面,利用正交偏振的兩束飛秒激光開展了金bowtie結構光電子發(fā)射的相干控制工作。研究表明,通過改變兩束脈沖的相對相位延遲π,可以實現(xiàn)金bowtie結構不同局域熱點之間光電子發(fā)射的“開”、“關”轉換。進一步,通過傅里葉變換得到了金bowtie結構局域熱點光電子發(fā)射的轉換頻率,研究發(fā)現(xiàn)光電子的轉換頻率取決于局域熱點發(fā)射的光電子對入射激光的響應。我們利用多光子電子發(fā)射的量子通道干涉模型對局域熱點之間光電子發(fā)射的“開”、“關”轉換行為進行理論解釋。區(qū)別于已有的LSP近場干涉理論對這一現(xiàn)象的定性解釋,利用這一模型可以給出通過不同方式發(fā)射電子對整體光電子發(fā)射的貢獻比率。論文利用兩束飛秒激光實現(xiàn)了光電子發(fā)射超快相干控制的研究,這個結果為飛秒時間、納米空間尺度內實現(xiàn)光電子發(fā)射行為的主動控制提供了新的自由度,對超快電子顯微術、自由電子激光器、以及納米光電子設備等領域的發(fā)展具有重要意義。
【圖文】：

圖 1.1連續(xù)電子源示意圖[14]。a)熱發(fā)射電子源示意圖，b)場發(fā)射陰極-金屬納米尖端的掃描電子顯微成像圖。用熱發(fā)射和場發(fā)射的電子源可以將電子發(fā)射區(qū)域局限在納米尺度，甚至這類電子源具有極高的空間分辨率，并已被廣泛應用于表面顯微術中[14]。續(xù)發(fā)射的電子源并沒有時間分辨能力，無法滿足超快電子源的需求。

域的隧穿電離。1980 年，，Howard R. Reiss 完善了氣體分子非線理論，揭示了多光子區(qū)域到強場區(qū)域的轉換過程及其產生原因[13] 1.1連續(xù)電子源示意圖[14]。a)熱發(fā)射電子源示意圖，b)場發(fā)射陰極-金屬納端的掃描電子顯微成像圖。熱發(fā)射和場發(fā)射的電子源可以將電子發(fā)射區(qū)域局限在納米尺度，甚電子源具有極高的空間分辨率，并已被廣泛應用于表面顯微術中[發(fā)射的電子源并沒有時間分辨能力，無法滿足超快電子源的需求
【學位授予單位】：長春理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TN16;TN24

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本文編號：2656279