【摘要】：納米空間、飛秒時(shí)間尺度的電子脈沖對(duì)于超快電子衍射、微波放大器、超快電子顯微術(shù)以及相干X射線光源等領(lǐng)域具有重要意義。目前,通常采用紫外光照射金屬或半導(dǎo)體平板產(chǎn)生電子。然而,這種電子源的性能受紫外光源技術(shù)、半導(dǎo)體性能不穩(wěn)定和金屬量子效率低的限制,迫切需要采取新的方式來獲得性能優(yōu)良的電子束。借助于金屬納米粒子的局域表面等離激元(Localized Surface Plasmon,LSP)效應(yīng),飛秒激光作用金屬納米粒子發(fā)射光電子的量子效率可以提升5至6個(gè)數(shù)量級(jí),且具有飛秒時(shí)間、納米空間尺度的時(shí)空特性,這為實(shí)現(xiàn)高效超快納米電子源提供了新的途徑。本論文利用飛行時(shí)間-光發(fā)射電子顯微鏡(Time of Flight Photoemisison Electron Microscope,ToF-PEEM),研究了飛秒激光作用下金膜和金納米蝶形(bowtie)結(jié)構(gòu)發(fā)射光電子的特性。通過研究金膜和金bowtie結(jié)構(gòu)發(fā)射光電子的空間分布和電子能譜,研究了兩種樣品光電子發(fā)射的主要機(jī)制、不同區(qū)域電子的發(fā)射特性以及原因。進(jìn)一步,通過調(diào)節(jié)兩束飛秒激光脈沖的延時(shí),實(shí)現(xiàn)了金bowtie結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射的控制。在利用兩束正交偏振的飛秒激光對(duì)金bowtie結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射相干控制的研究中,利用多光子電子發(fā)射的量子通道干涉模型對(duì)這一控制行為做出理論解釋。利用ToF-PEEM測量了飛秒激光作用下金膜空間分辨的光電子能譜,研究發(fā)現(xiàn)光電子發(fā)射主要集中在納米尺度的局域熱點(diǎn)內(nèi),且大部分光電子的動(dòng)能小于光子能量。光電子產(chǎn)額和入射激光功率的依賴關(guān)系證實(shí)電子主要通過三光子(入射光波長700nm)和四光子過程(入射光波長900nm)發(fā)射。在飛秒激光作用下,金膜的光電子能譜出現(xiàn)了費(fèi)米邊(Fermi edge)的輪廓特征,以及能量超過Fermi edge的光電子,這部分電子通過閾上輻射(Above Threshold Photoemission,ATP)過程發(fā)射。通過光電子能譜中的Fermi edge推導(dǎo)出了金膜的費(fèi)米能級(jí)和功函數(shù)。另一方面,空間分辨光電子能譜的研究表明金膜熱點(diǎn)的光電子能譜沒有出現(xiàn)Fermi edge的輪廓特征。我們利用ToF-PEEM測量了飛秒激光作用下金bowtie結(jié)構(gòu)空間分辨的光電子能譜,研究發(fā)現(xiàn)金bowtie結(jié)構(gòu)發(fā)射的光電子主要集中在兩個(gè)納米三角形特定的頂點(diǎn)內(nèi),符合LSP近場強(qiáng)度的空間分布特征。金bowtie結(jié)構(gòu)光電子能譜中沒有出現(xiàn)Fermi edge的輪廓特征,這是因?yàn)榻餬owtie結(jié)構(gòu)的LSP具有更強(qiáng)的場增強(qiáng)效應(yīng),產(chǎn)生更多通過閾上輻射過程發(fā)射的電子,這部分電子將能譜中的Fermi edge完全淹沒。另一方面,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,相比于金膜樣品,金bowtie結(jié)構(gòu)的光電子產(chǎn)額提高了5倍,能譜截止能量提高了約1eV。同時(shí),金bowtie結(jié)構(gòu)發(fā)射的光電子具有更顯著的共振特性:相比于LSP的非共振激發(fā)(700nm),在共振波長(850nm)的飛秒激光作用下光電子產(chǎn)額提高了一個(gè)數(shù)量級(jí),能譜截止能量提高了1.4eV。在LSP共振激發(fā)下,金bowtie的光電子產(chǎn)額與飛秒激光偏振角度的依賴關(guān)系表明,局域熱點(diǎn)光電子的發(fā)射特性可以用偶極近似表征。進(jìn)一步,我們對(duì)金bowtie結(jié)構(gòu)光電子的發(fā)射機(jī)制進(jìn)行了研究。根據(jù)PEEM圖像清晰度、電子能譜輪廓以及由實(shí)驗(yàn)條件計(jì)算出的Keldysh參量,排除了可能出現(xiàn)的空間電荷效應(yīng)、熱發(fā)射以及場發(fā)射過程對(duì)光電子發(fā)射的影響,確定了金bowtie結(jié)構(gòu)發(fā)射的低能電子主要通過多光子過程產(chǎn)生,而高能電子主要是通過閾上輻射過程產(chǎn)生,這個(gè)結(jié)果符合光電子產(chǎn)額對(duì)入射激光的功率依賴關(guān)系。值得注意的是,在金bowtie結(jié)構(gòu)空間分辨光電子能譜的研究中,我們發(fā)現(xiàn)了在距bowtie結(jié)構(gòu)熱點(diǎn)120nm(弱近場增強(qiáng))區(qū)域的光電子能譜出現(xiàn)了截止能量達(dá)到3eV的高能電子成分。通過對(duì)金bowtie結(jié)構(gòu)局域電場的空間分布和發(fā)射電子的運(yùn)動(dòng)分析,我們確定了這些相對(duì)高能量電子出現(xiàn)的原因,這是由于熱點(diǎn)發(fā)射的電子在LSP形成的強(qiáng)場梯度作用下向周圍弱場區(qū)域的漂移導(dǎo)致的。在金bowtie結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射過程的研究基礎(chǔ)上,論文進(jìn)一步開展了金屬納米結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射的光學(xué)操控方面的工作。一方面,開展了利用偏振相同的兩束飛秒激光實(shí)現(xiàn)納米結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射的整體控制。研究結(jié)果表明,改變兩束光的相對(duì)時(shí)間延遲,可以實(shí)現(xiàn)金bowtie所有局域熱點(diǎn)光電子發(fā)射的“開”、“關(guān)”轉(zhuǎn)換。局域熱點(diǎn)光電子發(fā)射的轉(zhuǎn)換行為與電子能量無關(guān),只受兩束脈沖的相對(duì)時(shí)間延遲控制。另一方面,利用正交偏振的兩束飛秒激光開展了金bowtie結(jié)構(gòu)光電子發(fā)射的相干控制工作。研究表明,通過改變兩束脈沖的相對(duì)相位延遲π,可以實(shí)現(xiàn)金bowtie結(jié)構(gòu)不同局域熱點(diǎn)之間光電子發(fā)射的“開”、“關(guān)”轉(zhuǎn)換。進(jìn)一步,通過傅里葉變換得到了金bowtie結(jié)構(gòu)局域熱點(diǎn)光電子發(fā)射的轉(zhuǎn)換頻率,研究發(fā)現(xiàn)光電子的轉(zhuǎn)換頻率取決于局域熱點(diǎn)發(fā)射的光電子對(duì)入射激光的響應(yīng)。我們利用多光子電子發(fā)射的量子通道干涉模型對(duì)局域熱點(diǎn)之間光電子發(fā)射的“開”、“關(guān)”轉(zhuǎn)換行為進(jìn)行理論解釋。區(qū)別于已有的LSP近場干涉理論對(duì)這一現(xiàn)象的定性解釋,利用這一模型可以給出通過不同方式發(fā)射電子對(duì)整體光電子發(fā)射的貢獻(xiàn)比率。論文利用兩束飛秒激光實(shí)現(xiàn)了光電子發(fā)射超快相干控制的研究,這個(gè)結(jié)果為飛秒時(shí)間、納米空間尺度內(nèi)實(shí)現(xiàn)光電子發(fā)射行為的主動(dòng)控制提供了新的自由度,對(duì)超快電子顯微術(shù)、自由電子激光器、以及納米光電子設(shè)備等領(lǐng)域的發(fā)展具有重要意義。
【圖文】：

圖 1.1連續(xù)電子源示意圖[14]。a)熱發(fā)射電子源示意圖，b)場發(fā)射陰極-金屬納米尖端的掃描電子顯微成像圖。用熱發(fā)射和場發(fā)射的電子源可以將電子發(fā)射區(qū)域局限在納米尺度，甚至這類電子源具有極高的空間分辨率，并已被廣泛應(yīng)用于表面顯微術(shù)中[14]。續(xù)發(fā)射的電子源并沒有時(shí)間分辨能力，無法滿足超快電子源的需求。

域的隧穿電離。1980 年，，Howard R. Reiss 完善了氣體分子非線理論，揭示了多光子區(qū)域到強(qiáng)場區(qū)域的轉(zhuǎn)換過程及其產(chǎn)生原因[13] 1.1連續(xù)電子源示意圖[14]。a)熱發(fā)射電子源示意圖，b)場發(fā)射陰極-金屬納端的掃描電子顯微成像圖。熱發(fā)射和場發(fā)射的電子源可以將電子發(fā)射區(qū)域局限在納米尺度，甚電子源具有極高的空間分辨率，并已被廣泛應(yīng)用于表面顯微術(shù)中[發(fā)射的電子源并沒有時(shí)間分辨能力，無法滿足超快電子源的需求
【學(xué)位授予單位】：長春理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN16;TN24

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