【摘要】：有機電化學晶體管(Organic Electrochemical Transistor OECT)具有體積小、成本低、易集成、生物兼容性好、工作電壓低等優(yōu)點,在生物傳感器中的應用具有很大的潛力。然而,其選擇性卻不盡如人意,制約了其在傳感器方面的應用。分子印跡聚合物(MIPs)是一種對特定分子具有特異性識別能力的聚合物。具有易制備、穩(wěn)定性好、選擇性高等優(yōu)點,在傳感器領域得到了廣泛應用。因此,將MIPs與OECT結合是提高選擇性的有效途徑。目前,MIPs與OECT傳感相結合的研究鮮有報道。本論文緊緊圍繞OECT傳感器的選擇性問題,首先以易氧化的抗壞血酸(AA)為模板、鄰苯二胺(o-PD)為功能單體,制備了高靈敏度、高選擇性的MIP修飾的OECT(MIP-OECT)傳感器。緊接著研究了該方法對手性物質(組氨酸)的手性檢測效果,得到了較好的結果。進而以芳香族手性氨基酸(色氨酸和酪氨酸)為模板分子,對該類MIP-OECT傳感器在手性檢測方面的適用性以及傳感機理進行了深入的研究。并用所制備的傳感器對實際樣品進行檢測。主要研究結果如下:1.高靈敏度、高選擇性的抗壞血酸MIP-OECT傳感器的制備及性能研究以AA為模板分子、o-PD為功能單體,制備了 MIP-OECT傳感器。用循環(huán)伏安法(CV)和電化學阻抗譜(EIS)表征了修飾電極的制備過程以及吸附能力;原子力顯微鏡(AFM)表征了修飾電極的形貌。優(yōu)化了重要的檢測參數(shù)pH和溫度。在最佳檢測條件下,MIP-OECT對AA的檢測限為10 nM且具有高達75.3μAdecade-1的靈敏度。而且,利用該傳感器檢測AA時,與AA結構類似的化合物和常見的金屬離子都不干擾其檢測。此外將該傳感器用于商售飲料中AA的檢測,得到了較好的結果。2.選擇性識別組氨酸手性對映體的MIP-OECT傳感器由于在食品、藥品以及蛋白質代謝方面的重要作用,氨基酸的手性檢測備受關注。以組氨酸(D/L-His)為模板分子、丙烯酰胺為功能單體,制備了 His手性識別傳感器。紅外光譜和掃描電鏡結果表明成功制備了 MIPs。優(yōu)化了修飾電極的制備條件,最優(yōu)條件下制備的傳感器在100 nM～10μM的范圍內對D/L-His檢測具有8.2和22.7 μAdecade-1的靈敏度以及10 nM和100nM的檢測限�？垢蓴_能力檢測結果表明:常見干擾物以及金屬離子不干擾L-His的檢測,且該傳感器能夠對His進行手性識別。此外,以L-His為模板制備的MIP-OECT可用于人體尿液中L-His的檢測。3.弱氧化性芳香族氨基酸手性對映體的MIP-OECT傳感器及檢測機理研究為了研究用MIP修飾OECT來提高選擇性這種策略在手性識別方面的普適性以及檢測機理。以色氨酸(D/L-Trp)和酪氨酸(D/L-Tyr)為模板分子,制備了 MIP-OECT手性傳感器。采用CV、EIS和AFM對不同電極的電學性能以及形貌進行了分析,證明制備了能夠對模板分子選擇性識別的修飾電極。使用MIP-OECT傳感器檢測L-Trp和L-Tyr,分別具有3.19和3.64 μA μM-1的靈敏度以及2 nM和30 nM的檢測限。手性對映體的選擇性因子數(shù)據(jù)表明該傳感器可用于Trp和Tyr的手性識別。傳感器的檢測機理為:MIP膜對模板分子進行選擇性吸附,然后在柵極電壓的作用下電催化它們的氧化反應,產(chǎn)生法拉第電流,致使有效柵極電壓增加,最終導致溝道電流下降。此外,以L-Trp和L-Tyr為模板分子制備的MIP-OECT傳感器可用于氨基酸片劑中L-Trp和L-Tyr的檢測。
【圖文】：

圖１．４典型的ＯＥＣＴ邋（Ａ）輸出特性曲線和（Ｂ）轉移特性曲線逡逑Ｆｉｇ邋１．４邋Ｔｙｐｉｃａｌ邋（Ａ）邋Ｏｕｔｐｕｔ邋ａｎｄ邋（Ｂ）邋Ｔｒａｎｓｆｅｒ邋ｃｕｒｖｅ邋ｏｆ邋ＯＥＣＴ逡逑圖１．４顯示了典型的消耗型ＯＥＣＴ的電學性能曲線，艮卩輸出特性曲線和轉移逡逑特性曲線，通過這些特性曲線可以判斷晶體管的柵極電壓對溝道電流的調控能逡逑力以及源、漏電壓對溝道電流的調控能力。逡逑１．２．２有機電化學晶體管的半導體材料逡逑１．２．２．１邋Ｐ型聚合物半導體材料逡逑第一個被報道的ＯＥＣＴ晶體管［６８】所使用的半導體材料為聚吡略，該聚合物逡逑是一種Ｐ型聚合物半導體材料。后來Ｗｒｉｇｈｔｏｎ課題組［６９－７（）１發(fā)現(xiàn)聚三甲基噻吩可逡逑作為半導體來制備ＯＥＣＴ器件，器件體現(xiàn)出了邋Ｐ型晶體管的性能。且所制備的逡逑ＯＥＣＴ在ｐＨ為１－９的范圍內可穩(wěn)定使用，對ＩｒＣｌ６２＿離子非常敏感。另外以聚三逡逑甲基噻吩為有源層的器件對氧氣和氫氣都很敏感。Ｒａｎｉ等人［７２１發(fā)現(xiàn)聚咔唑這種逡逑半導體材料也可以制備Ｐ－型ＯＥＣＴ，并且將制備的器件用作Ｃｕ２＋傳感器件得到逡逑了較好的檢測效果。聚３，，４－乙烯二氧噻吩（ＰＥＤＯＴ）邋［７３］、聚３，邋４－乙q<二氧噻逡逑吩：聚苯乙烯磺酸鹽（ＰＥＤＯＴ：邋ＰＳＳ）也被相繼報道用作ＯＥＣＴ的有源層來制備逡逑各種ＯＥＣＴ器件以及傳感器件，尤其是２００７年到２０１６年間，被報道的ＯＥＣＴ器逡逑件基本都是以ＰＥＤＯＴ：邋ＰＳＳ為有源層［７４＿７７］。ＰＥＤＯＴ：邋ＰＳＳ的結構見圖１．５。由于逡逑ＰＥＤＯＴ：邋ＰＳＳ本身的一些特性

邐第一章緒論邐逡逑氧化還原介質，該傳感器檢測葡萄糖的機理是：葡萄糖在氧化酶的作用下發(fā)生氧逡逑化產(chǎn)生氧化酶的還原態(tài)，還原態(tài)的氧化酶與ＴＴＦ＋作用生成ＴＴＦ，而ＴＴＦ又能與逡逑導電的聚苯胺作用生成絕緣的聚苯胺，從而實現(xiàn)開關態(tài)的調控＿。后來他們進一逡逑步優(yōu)化了器件結構和制備條件，獲得了快響應的葡萄糖傳感器，該傳感器的響應逡逑時間為ｌＯｓＭ。逡逑
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TN32;TP212

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本文編號：2649523