【摘要】：有機(jī)半導(dǎo)體在實(shí)現(xiàn)低成本和柔性電子器件方面具有很大的前景,但現(xiàn)在仍然缺乏能夠有效地描述有機(jī)半導(dǎo)體中電荷傳輸?shù)睦碚�。目前在有機(jī)半導(dǎo)體材料和器件的研究當(dāng)中,主要借鑒了無機(jī)半導(dǎo)體中的能帶概念,用分子軌道理論中能級的概念來解釋實(shí)驗現(xiàn)象并進(jìn)行器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計。但無論是在微觀的分子結(jié)構(gòu)、界面效應(yīng)、載流子傳輸過程還是宏觀的介電常數(shù)、遷移率方面,有機(jī)半導(dǎo)體與無機(jī)材料都有很大的差異。另一方面由于分子微觀結(jié)構(gòu)不均勻和界面效應(yīng)復(fù)雜,宏觀的器件性能往往與材料表征結(jié)果差別巨大,但常規(guī)的衍射和顯微技術(shù)難以直接研究在分子尺度上的電荷注入和傳輸,表觀的電荷輸運(yùn)特性測試也無法追蹤器件的穩(wěn)健性。因此,開發(fā)一種能夠直觀可視地觀察有機(jī)半導(dǎo)體中載流子動力學(xué)過程的新型表征方法對于更深入地理解真實(shí)器件的物理本質(zhì)和表征材料的光電性質(zhì)至關(guān)重要。我們將拉曼光譜表征與有機(jī)場效應(yīng)晶體管的電學(xué)測試結(jié)合,分別用常規(guī)靜態(tài)拉曼、共振拉曼和表面增強(qiáng)拉曼分別實(shí)現(xiàn)了晶體管溝道中電勢分布的可視化和器件工作狀態(tài)的追蹤,并探討了該方法的物理原理和普適性。本論文的工作主要包括以下四個方面:1.研究了電場極化作用下并五苯常規(guī)拉曼對電壓的響應(yīng),并利用拉曼強(qiáng)度對器件工作電壓的響應(yīng)定性地觀察了晶體管溝道中的電勢分布。發(fā)現(xiàn)由于電壓調(diào)控分子能級引起振動耦合的變化導(dǎo)致并五苯的共振拉曼強(qiáng)度對電壓具有高度靈敏的響應(yīng),并利用這種響應(yīng)對溝道進(jìn)行原位共振拉曼成像間接地觀察到了溝道的夾斷點(diǎn)。2.通過實(shí)驗結(jié)合理論計算研究了銀基底表面并五苯的表面增強(qiáng)拉曼散射機(jī)理,發(fā)現(xiàn)銀納米粒子向并五苯的電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)是引起拉曼增強(qiáng)的主要因素。實(shí)驗和計算都發(fā)現(xiàn),在外電壓下金屬費(fèi)米能級或分子軌道能級發(fā)生改變將引起拉曼強(qiáng)度的顯著變化,因此表面增強(qiáng)拉曼散射同樣對外電壓具有高靈敏的響應(yīng)。3.利用表面增強(qiáng)拉曼散射對電壓的響應(yīng),將銀納米粒子引入并五苯薄膜中并進(jìn)行原位拉曼成像,從二維SERS成像截面中觀察到了溝道夾斷點(diǎn),且根據(jù)夾斷長度計算得到的器件閾值電壓和直接電學(xué)測試的結(jié)果非常接近。銀納米粒子具有明顯的電荷存儲效應(yīng),從原位SERS光譜中峰位和強(qiáng)度的變化中可以追蹤電荷存儲釋放過程。通過改變銀納米粒子在活性層中的深度進(jìn)一步探測了垂直于溝道方向的電勢分布,實(shí)現(xiàn)了晶體管溝道電勢和載流子濃度的三維分布可視化。4.研究了金、銀基底分別與傒酰亞胺和并五苯結(jié)合時拉曼散射對電壓的響應(yīng),總結(jié)了實(shí)現(xiàn)電壓敏感的表面增強(qiáng)拉曼散射需要滿足的能級要求和SERS基底的選擇原則。發(fā)現(xiàn)了本體異質(zhì)結(jié)中拉曼散射也受到器件工作電壓的調(diào)控,其機(jī)理可能與光生局域電荷相關(guān)。
【圖文】：

當(dāng)入射光子的能量恰好對應(yīng)于分子的基態(tài)和激發(fā)態(tài)能級差的時候，分子會吸收這個光子并躍遷到能量更高的激發(fā)態(tài)。光吸收過程被廣泛地應(yīng)用于各種技術(shù)中。如 X 射線吸收光譜、核磁共振、紅外光譜、紫外可見吸收光譜等等。而如圖1-1所示，在光散射過程中，如果散射光的頻率等于入射光的頻率，即散射前后的光子能量不變，則稱為彈性散射，也叫做瑞利（Rayleigh）散射；如果散射光的頻率相對入射光發(fā)生改變，則稱為非彈性散射，也叫做拉曼（Raman）散射，其中頻率減小的散射稱為斯托克斯拉曼散射，而頻率增大的散射則稱為反斯托克斯拉曼散射。在現(xiàn)代光學(xué)測試技術(shù)中，基于光散射原理的拉曼光譜與紅外光譜相輔相成

和m對應(yīng)躍遷前后分子的振動能級。下圖1-2展示了瑞利散射和拉曼散射的振動躍遷過程。圖 1-2 瑞利散射和拉曼散射的振動躍遷示意圖Fig. 1-2 Diagram of the Rayleigh and Raman scattering processes處于基態(tài)0分子受到入射光子0的激發(fā)，吸收光子的能量并躍遷到受激虛態(tài)，處于激發(fā)態(tài)的分子很快又以輻射躍遷的形式退激發(fā)回到基態(tài)0，釋放出一個能量為0以光子，這個過程就是彈性碰撞，即瑞利散射；如果躍遷到受激虛態(tài)的分子退激發(fā)的時候并沒有回到到基態(tài)0，而是躍遷到了電子基態(tài)下的其他振動態(tài)m上時，分子將吸收部分能量m m 0，，并釋放出能量為0 m的光子。這個過程是非彈性散射，所產(chǎn)生的散射光為斯托克斯帶。若分子本身處振動激發(fā)態(tài)m上
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN386;O657.37

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